基于ZnS钝化CdZnSe量子点的光电忆阻器，用于神经形态学突触仿真，可实现信息加密

《Science China-Materials》：Optoelectronic memristors based on ZnS-passivated CdZnSe quantum dots for neuromorphic synaptic emulation enabling information encryption

　　

摘要

基于量子点（QD）的光电子忆阻器在神经形态计算和仿生视觉系统中具有巨大潜力。然而，由于胶体量子点忆阻器表面缺陷导致的不稳定性严重限制了其在神经形态视觉应用中的实际性能。在这里，我们设计了一种基于I型能带对齐的CdZnSe/ZnS核壳量子点的光电子忆阻器，其中ZnS壳层通过缺陷钝化和能带工程的有效结合，显著提升了器件性能，从而钝化了表面陷阱态并抑制了非辐射复合效应。密度泛函理论（DFT）计算表明，在核壳界面形成了强极性的Cd-S键，并伴随着0.87e的电荷转移，这有效地钝化了表面缺陷并产生了界面偶极场。实验证据进一步证实，这种界面效应直接调控了阈值电压的稳定性，将阈值电压漂移的标准偏差降低到了0.0214 V（平均0.138 V）。同时，它与量子限制效应协同作用，重建了深层陷阱，使非易失性保持时间从10^3秒延长到了10^4秒。此外，界面偶极场有助于I型能带对齐，进一步抑制了非辐射复合现象，使得光电流密度增加了三十倍，达到2.1 A cm^-2。该器件成功模拟了类似大脑的功能，如兴奋性突触后电流（EPSC）和配对脉冲促进（PPF）。此外，它还建立了一个物理层加密框架，将光电子突触设备与循环神经网络（RNNs）集成在一起，实现了高安全性和抗干扰能力。这项工作为基于量子点的忆阻器性能的协同优化提供了一个可扩展的器件解决方案，并为大规模集成提供了关键技术指导。

基于量子点（QD）的光电子忆阻器在神经形态计算和仿生视觉系统中具有巨大潜力。然而，由于胶体量子点忆阻器表面缺陷导致的不稳定性严重限制了其在神经形态视觉应用中的实际性能。在这里，我们设计了一种基于I型能带对齐的CdZnSe/ZnS核壳量子点的光电子忆阻器，其中ZnS壳层通过缺陷钝化和能带工程的有效结合，显著提升了器件性能，从而钝化了表面陷阱态并抑制了非辐射复合效应。密度泛函理论（DFT）计算表明，在核壳界面形成了强极性的Cd-S键，并伴随着0.87e的电荷转移，这有效地钝化了表面缺陷并产生了界面偶极场。实验证据进一步证实，这种界面效应直接调控了阈值电压的稳定性，将阈值电压漂移的标准偏差降低到了0.0214 V（平均0.138 V）。同时，它与量子限制效应协同作用，重建了深层陷阱，使非易失性保持时间从10^3秒延长到了10^4秒。此外，界面偶极场有助于I型能带对齐，进一步抑制了非辐射复合现象，使得光电流密度增加了三十倍，达到2.1 A cm^-2。该器件成功模拟了类似大脑的功能，如兴奋性突触后电流（EPSC）和配对脉冲促进（PPF）。此外，它还建立了一个物理层加密框架，将光电子突触设备与循环神经网络（RNNs）集成在一起，实现了高安全性和抗干扰能力。这项工作为基于量子点的忆阻器性能的协同优化提供了一个可扩展的器件解决方案，并为大规模集成提供了关键技术指导。