从河流到餐桌：喜马拉雅淡水双壳贝类的金属生物积累与食品安全

《Food and Chemical Toxicology》：From River to Diet: Metal Bioaccumulation and Food Safety in Himalayan Freshwater Bivalves

　　

摘要
淡水双壳贝类通过连续的悬浮摄食将溶解态和沉积物相关的污染物整合在一起，为河流污染进入人类膳食提供了一种潜在的途径。我们在陈纳布河（Chenab River）的喜马拉雅山一条支流上，对五种淡水双壳贝类进行了研究。一项水生食物调查（n=2,412）显示，鱼类是最主要的水生食物类别（79.5%），而淡水贻贝仅占5.5%（n=133）。针对砷、镉、钴、铅和汞的组织分辨率分析揭示了一种保守的积累模式（鳃>肠>足部），其中砷在鳃组织中的富集量是可食用足肌组织的7.4倍。在所有25个物种-金属组合中，整合模型得到最佳支持（ΔAICc=1.9–293.6），而补充性的广义加性模型（GAM）识别出了非线性关系，特别是砷和镉。在标准化膳食情景下（100克份量，每月三次），砷的THQ最高（2.432），最坏情况下的累积HI为3.372，典型情景下为0.511。受监管的金属仍低于适用的FSSAI限值。探索性GC-MS检测到了多样的有机污染物，这些污染物被排除在定量风险评估之外。由于砷是以总砷的形式测量而未进行形态分析，ILCR代表一种假设的保守上限筛查估计值，假定砷的100%为无机砷。

引言
河流食物系统是环境污染物进入人类群体的最直接途径之一。淡水双壳贝类作为固着生活的滤食性生物，持续接触溶解相和颗粒相，在较长时间内跨多个暴露界面整合污染物，提供了一种生物学上体现的环境质量度量，这是单独的水或沉积物分析所无法捕捉的（Le等，2025；Ochoa-Esteso等，2024；Rzymski等，2014；Vaughn & Hakenkamp，2001；Zieritz等，2022）。这种整合创造了一个完整的暴露途径：来源于农业径流、城市排放、工业废水和大气沉降的金属和有机污染物在双壳贝类组织中积累，并在存在消费行为的情况下直接转入人类膳食（Laoye等，2025；Pavón等，2022；Zhang等，2023）。在季风调节的河流系统中，水文变化会在季节之间间歇性地保留和重新动员污染物，进一步使环境浓度与生物剂量脱钩，并增加了特定 compartments 环境监测的预测力难度（Ciszewski & Grygar，2016；Hong等，2024；Laniyan等，2025；Pellegrini等，2026）。

陈纳布河是印度河系统的主要支流之一，体现了物理动力学与人为压力的这种耦合。它发源于高喜马拉雅山，整合了来自年轻、易侵蚀岩性的地球化学输入以及下游的农业、城市和工业影响，形成了一个天然和人为金属负荷难以分辨的污染景观（Rai等，2025；Siddique等，2023）。查谟地区的支流在水文制度下运行，有利于污染物保留：稀释能力降低、水-沉积物相互作用延长、强季节性径流对比调节了临时储存和后续跨水文阶段的动员（Grover等，2022）。对于固着生活的双壳贝类，这些动力学过程施加了非稳态暴露，其特征是反复的积累-损失循环，使得组织负荷在时间上整合了变化，而非反映瞬时环境浓度（Afzaal等，2022；Boota等，2024；Josefsson等，2011；Siddique等，2023；Waheed等，2014）。尽管具有这种敏感性，但在陈纳布盆地内整合性生物积累评估仍然稀缺，而亚洲河流系统的研究往往侧重于水或沉积物化学，而对生物整合的代表不足。

淡水双壳贝类已作为生物监测指标被广泛应用于亚洲河流系统（Giarratano等，2024；Waykar & Shinde，2011），但传统研究将组织污染物浓度作为环境质量的最初描述符，对控制摄取、内部分布和消除的机制过程关注有限，对这些过程如何决定传递给消费者的污染物剂量的关注也不足（Shoults-Wilson等，2009）。大多数应用依赖于全身体或粗组织测量，对污染物在鳃相关的暴露与肠相关的沉积物或膳食途径之间如何分配提供有限见解，并模糊了不可食用组织和可食用组织之间的差异积累，而后者直接控制膳食暴露（Yap等，2021；Zuykov等，2013）。这种限制在动态河流中尤为严重，在水文驱动的pH、沉积物组成和有机质变化改变暴露途径和摄取效率的情况下，物种特异性的微栖息地选择和摄食行为进一步调节了有效污染物可用性（Fang等，2024；Klemme等，2024；Piman & Shrestha，2017；Puczko & Jekatierynczuk-Rudczyk，2020）。分析化学和统计建模的进步现在使人们能够超越描述性生物监测：基于质谱的方法能够检测多样的污染物类别，而组织分辨率分析与整合建模框架相结合，允许对暴露途径、非线性摄取动力学和关键环境调节因子对膳食污染物剂量的影响进行明确评估（Meher & Zarouri，2025；Sousa等，2018）。这种途径明确的整合性研究在淡水系统中仍然稀缺，特别是在喜马拉雅河网中，陡峭的环境梯度和季风驱动的变化为河流食品安全创造了独特的暴露背景。

本研究整合了水生食物调查、营养表征、组织分辨率金属定量和统计建模，与膳食暴露评估和监管基准相结合，以填补这一空白。我们评估了五种共存淡水双壳贝类物种在鳃、肠和足部组织中砷、镉、钴、铅和汞的消费模式、近距成分和空间-季节积累。生物学模型、环境模型和整合模型进行了比较，以识别积累驱动因素，同时使用估计日摄入量、目标危害商和危害指数，对照相关的国家和国际基准评估了膳食暴露和非致癌风险。本研究提供了喜马拉雅河支流淡水双壳贝类金属生物积累的组织分辨率多物种评估，将生物体特征、环境化学、统计建模和人类膳食风险纳入共同的分析框架中。通过追溯污染物从环境 compartments 经过生理 compartmentalization 到可食用组织负荷和定量风险指标，本工作提供了一种可转移的方法，用于评估环境异质性和生物处理如何相互作用决定季风调节河流食物系统中的膳食暴露。

章节摘要
研究设计概述
实施了一个空间和季节分层框架，以评估喜马拉雅山支流系统中淡水双壳贝类的金属生物积累。沿纵向梯度的四个站点进行采样，涵盖三个水文时期（季风前、季风中、季风后），同时采集生物样本、环境基质和理化变量。

研究区域和时空设计
本研究沿陈纳布河一条水文意义重大的支流进行。

水生食物消费模式
共有2,412名受访者参与了研究区域进行的水生食物消费调查。鱼类和鱼产品构成了最主要的水生食物类别，占报告消费的79.5%（n=1,917）。虾和贝类消费由15.0%的受访者报告（n=362），而淡水贻贝仅被5.5%的受访者消费（n=133）。在调查期间没有受访者报告蟹的消费（表1）。在133名受访者中……

同时作为污染物汇和膳食源的支流
本研究的價值不在于证明一条喜马拉雅山支流携带混合污染物负荷——这一发现在南亚河流系统中已被广泛报道——而在于追踪这种污染如何从河流环境进入生物体，最终进入人类膳食。在Ghomanhasan-Patniyal支流中，水文动力学控制了生态暴露和污染物可用性，其中所有五个物种的丰度在季风期间均显著下降，但……

CRediT作者贡献声明
Ravail Singh：写作——审阅与编辑、验证、监督、概念化。Ajaz Ali Ahmed Khan：写作——初稿、可视化、方法论、调查、形式分析、数据整理。

未引用参考文献
Brate等，2018；Ca?adas等，2021；EFSA Panel on Contaminants in the Food Chain，2009；EPA，2000b；Jara and Winter，2014；U.S. EPA，2008。

伦理声明
已获所有参与者或其法定代理人书面知情同意，同意参与本研究并发布本文。已遵守参与者的隐私权。本研究按照研究所在地相关法律、监管框架和指南进行。本研究按照……本研究涉及基于调查的人类参与，所用软体动物标本采集自附近地区。

数据可用性
本研究期间生成或分析的所有数据均已包含在论文及其补充信息文件中。支持本研究发现的额外数据可从通讯作者处合理请求获取。

伦理批准
本研究的社区膳食调查部分已接受CSIR-IIIM Jammu机构伦理委员会审查，并因本研究仅涉及问卷调查，不涉及人类干预、临床程序、生物标本采集或实验试验，而获得免除进一步伦理审查的决定。调查按照机构保密、数据保护和参与者的要求要求进行。

利益冲突
作者声明他们与本研究没有竞争利益或利益冲突。

伦理批准
膳食调查已接受CSIR-IIIM，Jammu机构伦理委员会审查，并获得免除进一步伦理审查的决定。

参与同意
在膳食调查前已获得所有参与者的知情同意。

发表同意
不适用。

竞争利益
作者声明没有竞争利益。

数据可用性
支持发现的数据可从通讯作者处合理请求获取。

资金
作者感谢ULIP子方案下的国家实验室方案（项目编号：MLP002622）对本研究的资金支持。

资助
资金来源在论文中已致谢。

竞争利益声明
作者声明他们与本研究没有竞争利益或利益冲突。

致谢
作者感谢CSIR-Indian Institute of Integrative Medicine（CSIR-IIIM），Jammu的总监允许本工作并提供研究所设施访问。本研究由"生物资源保护与勘探"项目（MMP025302）资助，由国家实验室方案项目MLP002622提供部分资金支持。第一作者感谢大学拨款委员会（UGC）提供的……Ajaz Ali Ahmed Khan | Ravail Singh