引言
随着稀土元素（REEs）开采的不断扩张，环境中的污染问题日益严重，诸如海水、淡水和土壤等。这些污染风险通过迁移和生物累积也影响到了食品系统，对生态可持续性和人类健康构成了日益增长的威胁（Ayodhya, 2023）。这些元素通过多种途径进入食品供应链，例如使用受污染的水源进行灌溉（Y. Dong et al., 2024）、基于土壤的耕作（Jiang et al., 2022），以及通过饮食摄入在人体内积累（W. Dong, Song et al., 2025）。在生物系统中，稀土元素会引发活性氧（ROS）的产生激增，最终导致DNA损伤以及细胞凋亡或坏死（J. Wang, Kaiyum, et al., 2025）。在稀土元素中，钪（Sc）尤其值得关注，因为其天然含量较低，但人为释放量却在增加。尽管在大多数食品安全框架中尚未将其作为优先污染物进行监管，但钪能够诱发氧化应激和DNA损伤，这凸显了快速且超灵敏检测方法的迫切需求。
迄今为止，已经开发出多种传统的分析方法来测定钪（III）离子（Sc3+）（表S1），包括荧光光谱法（Du et al., 2024; Guermonprez et al., 2024; Sakthivel et al., 2023; Shakeel et al., 2024）、电化学技术（Jakubowska et al., 2013; Piech, 2010; J. Zhang, Li, & Deng, 2001）、吸收光谱法（Hsu et al., 1995; Hsu et al., 1997; Shahida et al., 2013; Sharma et al., 1986）以及与预浓缩耦合的感应耦合等离子体 optical emission spectrometry（ICP-OES）（Cerutti et al., 2011; Jerez et al., 2014; Ochsenkühn-Petropulu et al., 1994; Tinas & Akman, 2018）。虽然这些方法具有足够的灵敏度和可靠性，但它们存在一些固有的局限性，包括繁琐的样品制备过程、高昂的仪器购置和操作成本，以及对实验人员专业技能的高要求（Nazari-Vanani & Negahdary, 2024; Oroian, 2024; Paul et al., 2024）。这些缺点严重限制了它们在食品安全快速筛查和现场检测中的应用。为了克服传统分析方法的固有缺点，迫切需要开发用户友好、快速且成本效益高的传感平台，以用于常规食品安全监测。
电化学传感器因其高灵敏度、简单性和低成本而成为有前途的替代方案；特别是溶液门控石墨烯晶体管（SGGT）在化学和生物传感领域引起了极大的兴趣（Gao & Wang, 2024）。与传统电化学传感器不同，SGGT消除了栅电极和石墨烯通道之间的绝缘层，而是使用电解质作为介电介质。这种创新设计使得化学和生物传感具有高灵敏度和高通量（Sun et al., 2024）。得益于独特的电解质门控配置，基于SGGT的生物传感器在过去几年中受到了广泛的研究。现有的SGGT生物传感研究主要集中在生物标志物分析、重金属监测和分子诊断方面。与其他基于石墨烯的电化学传感器相比，SGGT器件由于电解质门控界面的强电容耦合而具有超高的信号放大能力，这赋予了它们出色的痕量分析性能。然而，大多数报道的SGGT生物传感系统仅在简单的缓冲溶液中进行了验证。对于含有大量干扰成分的复杂食品基质的实际样品分析，相关研究仍然相对不足。此外，针对稀土离子目标构建SGGT传感器仍处于初级阶段，很少有策略能够在实际食品监测任务中同时满足超低检测浓度和目标特异性识别要求。迄今为止，SGGT已成功应用于检测金属离子（Ayodhya, 2023; Meng et al., 2023; Y. Wang et al., 2021; Xiao et al., 2022; Xue et al., 2024）、核酸（Cao et al., 2023; Ge et al., 2020; Liu et al., 2023; Ren et al., 2020; Roembke et al., 2013; Tong et al., 2023; D. Zhao et al., 2020）、细胞（Bi et al., 2019; Hedhly et al., 2023; Vajhadin et al., 2023; Xiong et al., 2018; K. Zhang et al., 2021）和蛋白质（Zhu et al., 2023）。然而，在复杂的食品基质中实现对特定目标（例如Sc3+）的高选择性仍然是一个主要挑战，因为较差的选择性可能会产生假信号。
适配体由短的单链核酸组成，能够形成独特而刚性的空间构型。作为多功能的分子识别元件，它们以高亲和力和特异性结合各种目标，包括蛋白质（Pleshakova et al., 2017; Stephan et al., 2026; Xun et al., 2022）、小分子（S. Yang et al., 2025; Yang, Chen, et al., 2025; Zahra et al., 2025）和金属离子（Chen et al., 2022; Guo et al., 2021; Ullah et al., 2024; T. Wang et al., 2025）。与传统抗体相比，适配体具有合成易得、低成本、在不同pH和温度下稳定性优异以及表面固定方便等优点（J. Dong et al., 2025; Jeong et al., 2026; Kim et al., 2023），使其成为电化学传感器的理想识别元件。值得注意的是，Wang等人报告的一种特定于Sc3+的适配体（Sc-1）为克服Sc-SGGT（钪特异性溶液门控石墨烯晶体管）生物传感器的选择性瓶颈提供了机会。
在这项工作中，我们通过将Sc-1适配体与SGGT集成，首次实现了适配体功能化的溶液门控石墨烯晶体管传感器，从而能够在复杂的食品基质中选择性检测Sc3+。该传感机制基于Sc3+结合引起的Sc-1适配体的构象变化，这种变化调节了栅电极处的界面电荷分布和双电层，从而改变了通道电流。所制造的传感器实现了0.736 pM的检测限，并具有从1 pM到100 nM的线性检测范围。此外，它对一系列干扰离子表现出优异的特异性，并在七天内保持了良好的稳定性。在多种实际食品样品中的 spiked 废液恢复实验也证实了该传感器在复杂基质分析中的实际应用性。这项工作为痕量Sc3+的快速、灵敏和选择性检测提供了一种新策略，从而有助于监测食品样品中的稀土元素。
