居住空间中居住者活动的微塑料排放：颗粒产生因素的实验定量与相对重要性分析

《BUILDING AND ENVIRONMENT》：Microplastics emissions from occupant activities in residential spaces: Experimental quantification and relative importance analysis of particle generation factors

　　

• 场地和实验室测试量化了基于室内活动的微塑料（MPs）排放。
• 步行引起的微塑料随负荷和重复摩擦周期的增加而增加。
• 摩擦周期对微塑料排放的贡献为53.22%–57.69%，超过了步行负荷。
• 活动特异性排放量与住宅微塑料浓度进行了比较。
• 衣物纤维脱落是最大的量化来源，占14.57%–15.16%。

1. 引言

塑料基产品，包括服装、窗帘、家具、日用品、包装材料、地板、墙纸、隔热材料和涂料，被广泛用于室内环境[1,2]。这些发现表明，塑料基建筑材料不仅仅是辅助产品，而是室内环境的重要组成部分。最近的研究表明，塑料制品会释放有害物质[3]。室内空气质量（IAQ）已成为一个重要的环境健康问题，因为人们约80%的时间在室内度过[4]。因此，许多研究调查了主要室内空气污染物的发生特征，包括挥发性有机化合物（VOCs）、颗粒物（PM）、甲醛（HCHO）和微塑料（MPs），以改善室内环境质量[5,6]。在这些污染物中，微塑料最近因其在室内环境中具有高积累潜力而在室内空气质量研究中引起了广泛关注[7]。微塑料是粒径从1 μm到5 mm的不溶性聚合物颗粒，作为一次和二次制造过程的副产物产生。由于其粒径小、密度低，微塑料可以悬浮在空气中，或在沉积后重新悬浮[8]。

先前的研究采用空气采样和刷子采样方法从室内和室外环境中收集微塑料[9]，并使用光学显微镜和光谱技术表征其形态和化学成分。这些研究量化了空气中悬浮和沉积的微塑料，并确定了各种室内排放源，包括塑料容器、窗帘和纺织品[10]。Dris等人[11]调查了住宅公寓和办公室的空气中悬浮纤维和沉积纤维，报告了室内空气中悬浮纤维浓度为1.0–60.0纤维/m3。这远高于室外的0.3–1.5纤维/m3范围，其中石化来源纤维约占室内纤维的33%。然而，大多数先前的研究主要集中于识别室内环境中检测到的微塑料的潜在来源，而验证单个来源的具体排放机制和数量的实验研究仍然有限[12]。因此，需要进一步研究以明确室内微塑料的排放机制并实验量化其排放量。最近的研究确定了建筑饰面材料，包括瓷砖、墙纸和地板材料，作为室内微塑料的主要来源。由于塑料基饰面材料覆盖建筑的六个室内表面，它们在服役期间会持续暴露于大面积上。因此，这些材料可能会经历由于住户活动（如步行、家具移动和门窗操作）相关的重复摩擦，以及室内湿热条件和通过窗户传入的紫外线辐射而导致的降解。在这些材料中，地板与住户持续直接接触，因此在降解过程中特别容易发生表面开裂和分层，这可能释放颗粒物和微塑料[13]。关于地板材料（如聚氯乙烯（PVC）地板和地毯瓷砖）的先前研究表明，反复的机械摩擦会引起颗粒产生，且排放颗粒的化学成分与地板表面一致，从而证实了其来源[14]。Li等人[15]表明，聚合物材料的循环磨损通过疲劳断裂产生颗粒物和微塑料，由于降解影响，颗粒排放急剧增加。

关于微塑料的先前研究主要关注大气、土壤和水生环境，并建立了监测数据集、排放清单和标准分析规程[16]。相比之下，室内微塑料的可靠数据集和标准化方法仍然有限，尽管室内环境是主要的暴露场所，包含大量塑料基建筑材料、家具、纺织品和日用品[17]。大多数室内研究量化了从空气中采集或沉积尘中收集的微塑料，并根据颗粒形态和聚合物组成推断其潜在来源。然而，此类测量无法直接确定特定住户活动产生的微塑料数量，也无法重现导致其释放的物理过程。对于步行、衣物使用和家具移动等常规住宅活动的受控实验证据仍然有限。因此，应将现场测量与反映实际居住条件的受控模拟相结合，以量化活动特异性微塑料排放量并将其与已居住住宅中测量的空气中悬浮浓度进行比较。自动图像处理和机器学习方法已被用作辅助分析工具。基于Python的图像处理提高了颗粒计数和形态分类的效率和可重复性。此外，对于涉及各种变量的老化因素，可以使用机器学习技术来推导每个变量的重要性。Zhen等人[18]应用XGBoost和SHAP预测海洋微塑料丰度并量化环境和社会经济变量的相对重要性。在他们的研究中，使用海水温度和距海岸线距离等变量预测海洋生态系统中的微塑料浓度，预测模型达到了0.72的R2值。这些发现表明，XGBoost和SHAP的联合使用可以有效地预测微塑料丰度并确定相关影响因素的相对贡献。类似地，这种方法也可以应用于特定的室内微塑料排放源，以量化与住户相关的变量（如步行负荷和摩擦周期数）的相对重要性。

本研究的目标是实验量化住宅室内环境中选定住户活动产生的微塑料排放量，并将其相对重要性与实际测量的空气中悬浮微塑料浓度进行比较。在两个已居住的住宅中进行了为期一个月的现场采样，并在反映目标空间特征的条件下来复现步行引起的摩擦、衣物纤维脱落和椅腿罩摩擦。使用基于Python的图像处理程序量化颗粒数量和形态。对于步行引起的排放，采用XGBoost和SHAP作为补充分析工具，以评估法向负荷和摩擦周期之间的预测关系及基于模型的相对效应。最后，将活动特异性排放浓度与住宅中测量的总空气中悬浮微塑料浓度进行比较。研究流程如图1所示。

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图1. 研究流程。

2. 材料与方法

2.1. 目标住宅空间

选择了两个面积和居住条件不同的已居住住宅作为目标场地，以调查与住户活动相关的颗粒物和微塑料的排放特征。目标空间包括：地点A，位于首尔松坡区一栋混合用途建筑中的住宅单元；地点B，位于京畿道高阳市一栋联排别墅建筑中的住宅单元，占地面积分别为157 m2和180 m2，如图2所示。在每个住宅的客厅中央安装了一台空气净化器，连续运行一个月，风量为3.5 m3/min，以收集实际居住条件下积聚的空气中悬浮颗粒物。为评估此采样配置的代表性，使用两台空气净化器同时在各住宅的客厅中进行了为期3天的验证实验。由于对28厘米直径过滤器上沉积的所有颗粒进行计数是不实际的，从每个过滤器的上部、中部和下部各切下五个1 cm × 1 cm的截面。使用这些子样本获得的平均颗粒计数来估算整个过滤器上收集的颗粒物总数。使用两台采样器获得的颗粒总数与使用单台采样器获得的相比差异不到10%，表明单台采样器配置可以合理地代表在研究条件下房间集成的空气中悬浮颗粒物水平。详细的验证结果见表S1。由于住户的常规清洁活动，地板上沉积的沉降颗粒物未被采样，因为其无法可靠保存。此采样策略使得能够在真实住宅环境中收集长时间积聚的颗粒物，为后续微塑料表征分析提供了代表性样本。在两个空间中，层压地板仅用于客厅，衣物数量根据客厅中储存的衣物数量确定。两个空间客厅中安装的层压地板均涂有丙烯酸树脂涂层。住户的活动数据列于表1、表2、表3中。

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图2. 目标住宅地点。

表1. 地点A住户每周步行步数。

| 天 | 周一 | 周二 | 周三 | 周四 | 周五 | 周六 | 周日 |
|---|---|---|---|---|---|---|---|
| 步行步数 | 70 | 98 | 108 | 191 | 178 | 215 | 309 |

表2. 地点B住户每周步行步数。

| 天 | 周一 | 周二 | 周三 | 周四 | 周五 | 周六 | 周日 |
|---|---|---|---|---|---|---|---|
| 步行步数 | 142 | 213 | 134 | 147 | 175 | 199 | 140 |

表3. 目标场地住户的活动条件。

| 地点 | 地板面积（m2） | 足部类型 | 平均体重（kg） | 每日椅子摩擦次数 | 衣物数量（件） |
|---|---|---|---|---|---|
| A | 65.0（层压地板） | EVA拖鞋 | 62.1 | 2 | 55 | 8 |
| B | 92.5（层压地板） | 赤脚 | 66.5 | 2 | 9 | 81 |

2.2. 目标住宅空间住户活动的分析

为建立与住户活动相关的代表性微塑料排放条件，调查了目标住宅空间中步行、椅子使用和衣物储存的特征。步行引起的摩擦条件根据每位住户的平均每日步行步数确定。在地点A中，每位住户的每日步行活动范围为70–309步，在地点B中为134–213步。关于住宅空间和住户生活方式特征的详细信息汇总于地点A和B的表1、表2中。在两个住宅区域，每位住户每周的总步行步数约为1150–1200步，相当于每月约5000步。步行引起的颗粒排放被认为取决于脚与地板之间摩擦事件的累计次数，而不是取决于地板总面积。因此，在实验中将每月步行事件数直接复现为摩擦周期，未根据地板面积或步行空间分布进行额外缩放。由于规定的步行事件数是分布在住户的步行路径上，而不是均匀施加于整个地板表面，因此未施加额外的空间分布或地板面积修正。将在相应摩擦周期期间产生的总颗粒数除以各目标住宅的室内空气体积，以得出步行引起的颗粒浓度，未施加额外的地板面积修正。

2.3. 室内微塑料排放源的实验模拟

2.3.1. 步行引起摩擦的模拟

为模拟住户步行产生的微塑料排放，采用了一台能够复现人类步态的步行模拟装置。在先前的研究中，Suh等人[19]使用步行模拟装置模拟了室内空间中住户的步行。该装置由旋转单元、控制单元和试样夹具组成，在预设的转速（RPM）条件下产生脚与地板材料之间的重复物理接触，如图3所示。旋转单元产生反复的脚-地板摩擦，而控制单元则调节转速、周期数和运行条件。代表目标住宅空间的地板试样安装在试样夹具上，在摩擦过程中施加的接触负荷与弹性恢复力相互平衡[20]。此外，通过调节试样夹具下方弹簧的压缩距离来控制施加的接触负荷，从而调节脚-地板接触过程中施加的力。转速设定为104 rpm[21]。基于住户活动调查，共施加了5000个步行周期，对应于目标住宅空间中单个住户的平均月度步行活动量。步行模拟实验在密封的亚克力腔室中进行，以防止外部污染。摩擦过程中产生的空气中悬浮颗粒随后使用由空气采样器（NWPS-35H，Sibata）连接空气泵（MP-Σ30KNⅡ，Sibata）组成的空气采样系统收集[22]。泵的风量设定为2.5 L/min。住户在目标住宅空间中使用EVA拖鞋的情况通过在步行模拟装置的脚部附着市售EVA拖鞋来模拟。对于赤脚条件，在装置上附自然人造革以复现脚与地板的直接接触。人造革在有机物去除过程中容易分解。此外，由于其密度低于用于密度分离的ZnCl?溶液的密度，皮革残留物可以在过滤过程中有效地与微塑料分离。因此，用于模拟赤脚步行的人造革不会影响后续微塑料的分离和量化。

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图3. 步行模拟实验过程。

2.3.2.

衣物纤维脱落与椅脚罩摩擦的模拟

为了探究多种室内降解因素的联合作用，模拟了衣物纤维脱落和椅脚罩摩擦所产生的微塑料排放。为评估衣物释放的颗粒物，在衣柜内部安装了一个空气采样装置，以2.5 L/min的气流速率收集空气中的颗粒物。随后对收集的颗粒物进行密度分离，分离出聚酯和亚克力纤维，以鉴定源自衣物材料的微塑料。此外，使用行走模拟装置模拟了由椅脚罩摩擦产生的颗粒排放。将聚材质地的椅脚罩固定在该装置的鞋底上，通过重现目标住宅空间中观察到的椅子移动次数进行摩擦实验。考虑到椅子移动通常是在不施加居住者体重的情况下进行的，实验在无负载条件下进行，即行走模拟装置的弹簧保持未压缩状态。单次椅子移动的位移距离假设为10 cm。因此，沿移动方向贴附了一条10 cm长的椅脚罩材料，以重现椅子移动过程中地板表面与椅脚罩之间的摩擦。考虑到各住宅空间中每日平均摩擦次数分别为25次和29次，重复进行了一对月应的750次和870次摩擦。

2.4 采样颗粒物中微塑料的分离

采用包含密度分离和有机物去除的序列分离程序从收集的颗粒物样品中分离微塑料。首先，使用密度为0.99 g/cm3的0.1 mol ZnCl?溶液进行密度分离，该密度与常见塑料材料的密度相当。用ZnCl?溶液冲洗采样过程中使用的玻璃纤维滤膜和玻璃培养皿，以脱离收集到的颗粒物。在密度分离前，使用磁力搅拌器将玻璃纤维滤膜上保留的颗粒物脱离。然后将悬浮液进行基于密度的分离，以从其他颗粒物中分离出微塑料。

随后，使用能够分解有机材料中羰基（CO）键的30% H?O?水溶液去除有机物[23]。将分离出的颗粒浸入H?O?溶液中，并在60 °C的烘箱中加热12 h以促进有机物的分解[24]。氧化过程后进行二次真空过滤。通过二次过滤前后玻璃培养皿与玻璃纤维滤膜组合物的质量差确定微塑料的净质量。为评估分离程序的可靠性，通过光学显微镜比较分离前后塑料颗粒的数量来确定回收效率。大气颗粒的平均回收效率为88.06 ± 1.62%（n = 6），沉降颗粒的平均回收效率为93.92 ± 4.02%（n = 6）。此外，为证明过滤过程的可靠性，对各聚合物类型（亚克力、EVA和聚酯）的回收率进行了分析，结果见补充材料和表S2。

2.5 基于机器学习的微塑料分析

2.5.1 自动颗粒检测与形态分类

进行颗粒图像分析以确定光学显微镜下观察到的颗粒数量、大小和形态。传统的颗粒人工识别费时且可能在颗粒分类过程中引入主观偏差。因此，开发了一种基于Python的图像处理算法来自动化显微镜图像的分析。

在该算法中，首先将原始显微镜图像转换为灰度图像，然后进行二值阈值处理以将颗粒从背景中分离出来。接着识别对应单个颗粒的像素区域，并计算每个颗粒的长径比（长轴/短轴）以将颗粒形态分类为珠状、碎片和纤维类别。根据既往研究，长径比在0.9至1.2范围内的颗粒被分类为珠状，长径比大于3.0的颗粒被分类为纤维[25]。随后应用最小颗粒面积阈值以消除图像噪声，并自动量化每幅图像中的颗粒总数。另外，1像素对应1 μm。显微镜图像分析中设定的最小可检测颗粒尺寸为1 μm。在自动分割过程中，面积小于5 μm2的连通区域被排除以去除图像噪声。通过20张代表性显微镜图像评估了基于Python的计数程序的准确性。各图像中的颗粒数量通过人工检查和自动图像处理独立确定。计数误差按|自动计数-人工计数|/人工计数 × 100计算。平均绝对计数误差为2.37 ± 0.71%，表明两种计数方法之间高度吻合。个别结果见表S3。颗粒图像处理过程如图4所示。

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图4. 基于Python的颗粒图像处理过程

2.5.2 基于算法的行走诱导微塑料排放补充分析

机器学习分析作为行走-摩擦实验的补充解释进行，而非作为通用的室内微塑料排放模型。法向力和摩擦循环次数被选为两个实验控制输入变量，微塑料排放浓度被定义为输出变量。XGBoost用于表征所研究实验范围内微塑料排放的潜在非线性响应，而SHAP用于比较模型推导的两个输入变量的相对效应。数据集包含实验测量的微塑料排放浓度及对应的行走条件。对于第i个观测，输入向量定义如下：

(1) x? = [F?, N?]

其中F?是施加的法向力，N?是行走诱导摩擦循环次数，目标变量y?是实验测量的微塑料排放浓度。

XGBoost被用于预测不同行走条件下的微塑料排放浓度。XGBoost依次构建回归树，每个新生成的树纠正来自前一次迭代的预测误差[26]。在第t次提升迭代中，预测的微塑料排放浓度更新如下：

(2) ????(x) = ????1?(x) + ηf?(x)

其中????(x)是第t次迭代后的预测值，η是学习率，f?(x)是此次迭代中添加的回归树。经过T次提升迭代后，最终预测表示为：

(3) ?(x) = ???? + ηΣ???? f?(x)

其中????是初始预测，T是回归树的总数。

XGBoost模型通过最小化包含预测损失和正则化项的目标函数进行训练，正则化项控制树的复杂度：

(4) L??? = Σ???? l[y?, ?????1? + f?(x?)] + Ω(f?)

对于回归分析，使用以下平方误差损失函数：

(5) l(y?, ??) = ?(y? - ??)2

正则化项定义如下：

(6) Ω(f?) = γL? + ?λΣ????? w??2

其中L?是第t棵树中的终端叶节点数，w??是分配给第j个叶节点的预测权重，γ和λ是正则化参数。正则化项限制不必要的树的生长和过度的叶权重，从而减少模型过拟合的可能性。

XGBoost模型的预测性能使用打乱的五折交叉验证进行评估[27]。数据集被分为五个子集：四个子集用于模型训练，剩余一个子集用于验证。此过程重复进行，直到每个子集都用作一次验证集。交叉验证的预测值使用决定系数（R2）、均方根误差（RMSE）和平均绝对误差（MAE）进行评估，定义如下：

(7) R2 = 1 - Σ?y? - ???2 / Σ?y? - ??2

(8) RMSE = √(1/n Σ?y? - ???2)

(9) MAE = 1/n Σ|y? - ??|

其中y?和??分别是实验测量的和交叉验证预测的微塑料排放浓度，?是测量浓度的均值，n是观测总数。

在评估预测性能后，使用整个数据集重新拟合XGBoost模型，并进行SHAP分析以量化每个输入变量的重要性[28]。对于第i个观测，预测的微塑料排放浓度分解如下：

(10) ?? = φ? + Σ???? φ??

其中φ?是基线模型输出，p是输入变量数，φ??是代表第j个输入变量对预测第i个观测重要性的SHAP值。每个输入变量的全局重要性使用平均绝对SHAP值计算如下：

(11) I? = 1/n Σ?φ???

每个输入变量的相对重要性随后计算如下：

(12) C? = I? / Σ???? I? × 100

其中I?是平均绝对SHAP值，C?是第j个输入变量的相对重要性（%）。此过程实现了对法向力和行走诱导摩擦循环次数影响室内微塑料排放效应的定量比较，并有助于识别支配排放过程的主要因素。

XGBoost的输入变量是施加的法向力（N）和摩擦循环次数（cycles），输出变量是微塑料排放浓度（items/m3）。评估了从400到900 N、间隔50 N的十一个负载水平和从3000到10,000 cycles、间隔1000 cycles的八个摩擦循环水平，得出每个足部接触条件下的88个观测值。每种实验条件独立重复三次，三次重复测量的平均微塑料浓度作为机器学习数据集中一个观测值。XGBoost模型配置为n_estimators = 500，max_depth = 3，learning_rate = 0.03，subsample = 0.9，colsample_bytree = 1.0。使用随机种子42以保证模型可重现性。模型性能使用random_state = 42的打乱五折交叉验证进行评估。XGBoost的参数和随机种子见表S4。

2.6 质量保证和质量控制（QA/QC）程序

按照ISO 24,187的建议在整个实验过程中实施QA/QC程序，以最大限度减少微塑料采样过程中的外部污染[29]。所有降解模拟和颗粒物采样实验均在密封的亚克力箱内进行，以防止环境大气颗粒的侵入。每次实验前，用99%乙醇彻底清洁箱体内部表面和所有实验设备以去除残留颗粒。行走模拟装置表面还使用酒精棉球擦拭以防止源自设备的污染。所有实验过程中均穿着棉质实验服和丁腈手套，以最大限度减少来自研究人员的纤维污染[29]。每次采样实验前，空气采样器连续运行4 h以去除箱体内的残留大气颗粒，防止实验批次之间的交叉污染。采样和过滤过程中仅使用玻璃纤维滤膜和玻璃培养皿，以消除塑料实验耗材的污染。在颗粒物采样前，所有培养皿用蒸馏水冲洗三次，收集到的滤膜和过滤装置用去离子水反复清洗以确保滤膜上颗粒的均匀回收和分布[30,31]。这些QA/QC程序最大限度地减少了源自外部颗粒和实验设备的污染，从而确保检测到的微塑料是由所研究材料的模拟过程产生的。进行背景测量以评估活动模拟实验前的残留颗粒污染。在无引入目标排放源的情况下，对密封的亚克力箱和空衣柜连续进行4 h空气采样，随后再进行1 h空白测量。在亚克力箱中检测到4个颗粒，基于箱体积0.512 m3相当于7.81 items/m3。在空衣柜中检测到7个颗粒，基于衣柜体积1.34 m3相当于5.22 items/m3。这些结果表明，即使经过预清洁程序，仍有少量残留背景污染存在。

3. 结果与讨论

3.1 行走摩擦诱导的微塑料排放

对行走模拟实验期间产生的微塑料排放进行了定量分析。微塑料排放浓度通过将使用基于Python的图像算法自动识别的颗粒数除以亚克力箱体积（0.512 m3）计算得出[32]。报告的浓度代表在相同条件下进行三次独立实验所得到的平均值。微塑料浓度结果如图5所示。结果表明，微塑料排放浓度随着行走次数和接触负载的增加而持续升高。当使用EVA拖鞋作为鞋材时，在450 N行走负载下，平均微塑料排放浓度在10,000次行走循环后增加了约1.48倍，达到93 items/m3，而5000次循环后为较低值。同样，在800 N行走负载下，10,000次行走循环后的平均排放浓度比5000次循环后高约1.60倍。

在赤足条件下也观察到类似的趋势，这表明增加的机械载荷和反复摩擦始终促进了微塑料颗粒的产生，而与足部接触材料无关。然而，在相同的行走载荷和摩擦循环次数下，EVA拖鞋始终产生比赤足条件下更高的微塑料颗粒排放浓度。这一发现表明，当接触材料为塑料基时，鞋底在反复摩擦过程中可作为额外的微塑料颗粒来源。微塑料颗粒的形态分布结果见图S1。采样的微塑料颗粒代表通过傅里叶变换红外光谱法验证的项目，按颗粒类型分类的结果见补充材料和表S5。在所有实验条件下均检测到碎片状和珠状颗粒，而未观察到纤维状颗粒。这些结果表明，行走引起的微塑料颗粒主要通过表面磨损和裂纹形成产生，而非通过纤维脱落。总体而言，结果表明，行走引起的微塑料颗粒排放不仅受地板材料特性的影响，还受接触鞋类特性、行走循环次数和施加的行走载荷的影响。因此，在评估室内微塑料颗粒排放和暴露特征时，应将居住者行走行为和鞋类材料一并考虑。在之前的研究中，Ageel等人[33]确定地毯地板是住宅和工作场所环境中空气微塑料颗粒和沉积微塑料颗粒的重要来源，表明地板状况与室内微塑料颗粒出现之间存在关联。与他们的研究相比，本研究的新颖之处在于通过实验再现了真实居住者载荷和接触条件下的微塑料颗粒排放。下载：下载高分辨率图像（237KB）下载：下载全尺寸图像

图5. 行走摩擦引起的微塑料颗粒浓度

3.2. 基于机器学习的行走引起的微塑料颗粒排放解释

在更广泛的载荷和摩擦循环次数范围内进行了补充行走实验，以表征在系统变化的机械条件下微塑料颗粒排放的实验响应。具体而言，建立了11个行走载荷条件（从400到900N，以50N为间隔）和8个行走循环条件（从3000到10000次，以1000次为间隔）。在每个实验条件下测量了微塑料颗粒排放浓度。因此，每种足部接触条件总共生成了88个数据集，对应于行走载荷和行走循环次数的所有组合。随后，使用这些实验获得的数据集开发了XGBoost模型，并进行SHAP分析以定量评估行走载荷和行走循环次数对微塑料颗粒排放的相对重要性。使用从行走摩擦实验获得的微塑料颗粒排放数据集，基于Python开发了机器学习模型，并进行SHAP分析以定量评估行走载荷和循环次数对微塑料颗粒排放浓度的相对重要性。所有数据集见表S6和S7。

基于数据集结果构建了微塑料颗粒浓度响应图。两种鞋类条件下的图表现出相似的分布模式，见图6。在两种情况下，微塑料颗粒浓度均随接触力和摩擦次数的增加而升高。此外，摩擦次数的变化在图色上产生了比接触力变化更明显的变化，这表明在两种条件下摩擦次数对微塑料颗粒排放的影响相对更大。预测模型的性能结果见图7。对于EVA拖鞋条件，预测模型表现出令人满意的性能，达到R2为0.974，RMSE为2.636，MAE为2.102。SHAP分析显示，行走载荷和循环次数的平均SHAP值分别为9.13和10.39，对应的相对重要性分别为46.78%和53.22%。这些结果表明，在EVA拖鞋条件下，两个变量对微塑料颗粒排放的贡献几乎相等。同样，为赤足条件开发的机器学习模型也表现出可靠的预测性能，R2为0.982，RMSE为1.608，MAE为1.300，与EVA拖鞋条件获得的结果相当。然而，SHAP分析揭示了不同的重要性模式。行走载荷和行走循环次数的平均SHAP值分别为6.16和8.40，对应的相对重要性分别为42.31%和57.69%。SHAP值数据见图8。两种行走条件下的平均SHAP值总结于表4。发现步态周期对赤足条件下的微塑料颗粒排放的影响大于EVA拖鞋条件下的影响。这种差异可能归因于人脚相对于EVA拖鞋的材料特性较软，从而在与地板表面接触时产生更大的接触面积和增强的缓冲效果。因此，增加施加的载荷仅导致表面劣化略有增加，而反复摩擦则逐渐累积表面磨损，导致微塑料颗粒产生量更大。总体而言，行走载荷和行走循环次数被确定为影响两种行走条件下微塑料颗粒排放的两个主要变量。然而，这些变量的相对重要性随接触材料的特性而变化。这些发现表明，评估与居住者行走活动相关的室内微塑料颗粒排放时，不仅应考虑行走频率，还应考虑居住者体重、鞋类材料特性和接触界面的缓冲特性。Zhen等人[18]应用XGBoost和SHAP分析预测海洋微塑料颗粒丰度并确定环境和社会经济因素的重要性。与他们的研究相比，本研究的新颖之处在于将可解释的机器学习框架应用于实验生成的室内微塑料颗粒排放数据集。通过系统变化条件，本研究定量识别了两种研究的行走变量的相对影响，并使用浓度响应图可视化了它们的联合效应。

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图6. 各足部情况的微塑料颗粒浓度（项目）响应图

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图7. 预测模型性能结果

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图8. 各足部情况按条件划分的SHAP值

表4. EVA拖鞋鞋底情况和赤足情况的平均|SHAP|值

| 情况 | 足部类型 | 行走载荷 | 摩擦次数 |
|---|---|---|---|
| EVA拖鞋鞋底情况 | EVA拖鞋鞋底情况 | 9.13 | 10.39 |
| 赤足情况 | 赤足情况 | 6.16 | 8.40 |

3.3. 服装纤维脱落和椅腿护垫摩擦引起的微塑料颗粒排放

研究了服装纤维脱落和椅腿护垫摩擦产生的微塑料颗粒的排放特征，发现两种来源均对室内微塑料颗粒浓度有贡献。在对从服装释放的空气颗粒物进行采样并换算为目标住宅空间体积后，在地点A共识别出1094个颗粒，对应的室内浓度为3个/m3。在地点B检测到1516个颗粒，估计浓度为4个/m3（图9）。地点B观察到较高的浓度，归因于存储服装数量更大，因此纤维脱落潜力更大。两种住宅中的主要形态均为纤维状颗粒，表明从服装释放的微塑料颗粒主要通过纤维脱落机制产生[34]。相比之下，碎片状和珠状颗粒约占检测到颗粒的15-20%，这表明磨损、反复洗涤和长期使用也可能从纺织材料中产生碎片状颗粒。椅腿护垫摩擦的平均发射颗粒数为66个和77个，分别对应地点A和B。换算到住宅空间后，两种情况均对应约1个/m3的室内浓度（图10）。各摩擦来源的微塑料颗粒排放浓度总结于表5、表6。采样的微塑料颗粒代表通过傅里叶变换红外光谱法验证的颗粒数量，按颗粒类型分类的结果详见补充材料和表S5。与服装排放不同，椅腿护垫摩擦期间以碎片状和珠状颗粒为主，这表明这些颗粒主要通过地板表面和椅腿护垫材料的机械磨损产生。这些发现表明，除了行走引起的摩擦外，在评估室内微塑料颗粒来源时，还应考虑服装使用和椅子移动等常规居住者活动。此外，不同排放来源之间颗粒形态的差异为识别潜在的排放机制提供了有用信息。Campanale等人[35]根据颗粒形态和聚合物成分估计了纺织品对室内灰尘中微塑料颗粒的贡献，从而为识别潜在的室内来源提供了有用证据。与他们的研究相比，本研究的新颖之处在于通过实验模拟了多种室内微塑料颗粒来源，包括服装纤维脱落和椅腿护垫摩擦。通过量化每种来源的微塑料颗粒排放浓度和颗粒形态，本研究提供了居住环境中常规居住者活动产生的微塑料颗粒排放的活动特定证据。

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图9. 服装纤维脱落引起的微塑料颗粒形态分布

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图10. 椅子摩擦引起的微塑料颗粒形态分布

表5. 服装纤维脱落引起的微塑料颗粒浓度

| 地点 | 颗粒数 | 地点浓度（个/m3） |
|---|---|---|
| A | 1094 | 3（2.90） |
| B | 1516 | 4（3.51） |

表6. 椅子摩擦引起的微塑料颗粒浓度

| 地点 | 颗粒数 | 地点浓度（个/m3） |
|---|---|---|
| A | 66 | 1（0.33） |
| B | 77 | 1（0.18） |

3.4. 各居住者活动对测量的空气微塑料颗粒浓度的贡献比例

基于在目标住宅空间中测量的月度空气微塑料颗粒浓度，量化了各排放来源的贡献比例。在地点A，空气微塑料颗粒总浓度计算为19.90个/m3。其中，行走引起的地板摩擦排放的微塑料颗粒贡献0.77个/m3，约占总浓度的3.87%。服装纤维脱落贡献2.90个/m3（14.57%），而椅腿护垫摩擦占0.33个/m3（1.66%）。在地点B，空气微塑料颗粒总浓度达到23.15个/m3，约为地点A测量值的1.16倍。行走引起的地板摩擦、服装纤维脱落和椅腿护垫摩擦的比例分别为0.38个/m3（1.64%）、3.51个/m3（15.16%）和0.18个/m3（0.78%）。目标地点A和B的微塑料颗粒浓度比例见图11。对于两种住宅空间，服装纤维脱落代表最大的量化来源，约占总室内微塑料颗粒浓度的14.5-15.2%。这一发现表明，在居住环境中量化的活动中，服装纤维脱落是最大的来源。虽然行走引起的摩擦和椅腿护垫摩擦贡献了相对较小的比例（分别为1.6-3.9%和0.7-1.7%），但这些来源由重复的日常活动持续产生，因此应在长期暴露评估和缓解策略中予以考虑。地点A中未被计入的来源占总微塑料颗粒的79.90%，地点B中为82.42%。这些其他因素可能源自室内塑料家居产品、家具、包装材料以及从室外环境引入的颗粒物，在本研究中均未直接模拟。因此，对室内微塑料颗粒排放的综合评估应将居住者活动相关来源与其他因素相结合，包括塑料材料的湿热老化和室外颗粒物侵入。Maurizi等人[36]在不同人类活动水平下量化了公寓和其他室内环境中的空气微塑料颗粒，并显示室内浓度随居住者活动、空间特性和空气循环而变化。与他们的研究相比，本研究的新颖之处在于将为期一个月的现场测量与对多种住宅微塑料颗粒来源的实验模拟相结合，包括行走引起的地板摩擦、服装纤维脱落和椅腿护垫摩擦。通过确定各活动的居住者活动特定浓度和相对比例，本研究定量阐明了不同居住者活动对实际住宅空间中空气微塑料颗粒总浓度的贡献。

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图11. 目标地点A和B的微塑料颗粒产生比例

4. 结论

进行了综合现场测量和控制实验，以量化住宅环境中与代表性居住者活动相关的微塑料颗粒排放，并确定影响其释放的主要因素。在反映研究住宅的条件下，实验再现了行走引起的摩擦、服装纤维脱落和椅腿护垫摩擦，并应用XGBoost和SHAP分析解释行走载荷和摩擦循环次数的效应。

行走引起的微塑料颗粒浓度随载荷和摩擦循环次数的增加而升高，在5000次循环时为27至96个/m3，在10000次循环时为66至154个/m3。EVA拖鞋始终产生比赤足接触更高的浓度，表明塑料基鞋类可能在行走过程中贡献额外颗粒。

XGBoost模型表现出较高的预测性能（R2 = 0.974–0.982），SHAP分析表明摩擦周期的相对影响大于行走负荷，对EVA拖鞋的贡献率为53.22%，对赤脚接触的贡献率为57.69%。地点A和地点B的月均空气中微塑料（MPs）浓度分别为19.90和23.15 items/m3。在所调查的活动中，衣物纤维脱落贡献最大（14.57–15.16%），其次是行走引起的摩擦（1.64–3.87%）和椅腿包覆物摩擦（0.78–1.66%）。然而，79.90–82.42%的测量空气中微塑料仍归因于其他来源，表明存在额外的室内排放过程。总体而言，本研究建立了一个活动特异性框架，将现场测量的室内微塑料浓度与常规住宅活动的受控模拟联系起来。实验与机器学习相结合的方法为所选住户相关微塑料来源的相对贡献和影响因素提供了定量证据。尽管所调查的活动仅解释了室内微塑料负担的一部分，但该框架为识别额外来源和改善未来室内微塑料暴露及材料和行为相关排放特征的评估提供了可重复的基础。

5. 局限性与未来研究

尽管本研究评估了与住户活动相关的室内微塑料排放，包括行走引起的摩擦、衣物纤维脱落和椅腿包覆物摩擦，但地板材料的降解也可能释放其他有害物质，如挥发性有机化合物（VOCs）和全氟和多氟烷基物质（PFAS）。因此，未来研究应在相同的降解条件下调查微塑料与其他新兴污染物同时排放的情况，以更全面地评估室内污染物排放。此外，应使用与传统塑料基材料相同的实验条件评估环保和可降解材料的性能，以全面比较其环境表现及减少室内微塑料暴露的潜力。此外，本研究重点关注赤脚和EVA拖鞋条件，因为这些条件反映了所调查住宅空间的居住特征。然而，实际的住宅环境涉及更广泛的鞋履条件，包括袜子和室内鞋。因此，未来研究应调查不同鞋履材料产生的微塑料排放，并评估其材料特性、摩擦系数和接触特征如何影响行走过程中的微塑料生成。此类研究将有助于更全面地了解住宅环境中住户活动引起的微塑料排放机制。此外，机器学习分析仅限于两个实验控制输入变量——法向负荷和摩擦周期，以及一个输出变量——微塑料排放浓度。因此，所得到的模型不应被视为室内微塑料排放的通用预测器。其主要作用是为行走-摩擦数据集提供补充性表征，并在所调查范围内对两个变量进行基于模型的比较。未来研究应纳入额外的预测因子，包括地板类型、鞋履材料特性、摩擦系数、表面粗糙度、温度、湿度和材料老化时间，并结合独立的外部数据集。这种扩展将有助于更稳健地评估非线性相互作用，并提高机器学习预测的泛化能力。

CRediT作者贡献声明

Won Duk Suh：撰写——初稿，概念构思。Seong Taek Kang：方法论，调查。Hyeonseong Yuk：可视化，方法论。Sumin Kim：指导，经费获取。

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