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《Journal of Building Engineering》：Carbonation-Activated Waste Concrete Powder as a Sustainable Cement Replacement: CO 2 Uptake, Microstructure, and Mortar Performance

　　

## 摘要

在控制条件下进行气-固碳化处理，实测CO?吸收量为0.12 g CO?/g WCP。碳化处理降低了氢氧化钙含量并增加了碳酸盐富集相。28天时，碳化WCP砂浆的抗压强度比未碳化WCP砂浆高约19%，保留了对照组的92–94%。使用20%碳化WCP相比对照组可将隐含碳排放降低20.4%，成本降低12.4%。

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## 引言

水泥行业是人为二氧化碳（CO?）排放的主要贡献者之一，约占全球排放量的5–8%，这主要归因于熟料生产[1]。这些排放既来自石灰石煅烧，也来自回转窑运行所需的高热能。尽管已采用能效提升和替代燃料等措施，但与熟料形成相关的工艺排放仍然难以避免[2]。因此，通过使用替代材料来减少熟料消耗已成为降低水泥基体系环境负担的重要策略[3]、[4]。

与此同时，快速城市化和基础设施扩展导致建筑垃圾（CDW）大幅增加。在美国，每年产生的建筑垃圾超过6亿吨，其中混凝土占主要部分。对此类废弃物的回收利用主要集中于生产再生混凝土骨料（RCA）。然而，混凝土废弃物处理过程中还会产生大量细粉材料，通常称为废弃混凝土粉（WCP）或再生混凝土粉（RCP），一般由粒径小于150 μm的颗粒组成[5]。这部分材料可占总回收材料的20–50%，但大多仍未被充分利用，常被堆存或填埋处理[6]。

WCP主要由水化水泥浆体、残余未水化熟料颗粒以及骨料来源的细矿物相组成。其化学成分以CaO、SiO?、Al?O?和Fe?O?为主，表明其与水硬性体系具有一定兼容性[5]。然而，与传统辅助胶凝材料（SCMs）不同，由于水泥相已先行水化且微观结构趋于稳定，WCP的活性或火山灰活性有限。因此，将其直接用作水泥替代材料往往会导致力学性能下降和需水量增加[6]、[7]。

已有研究表明，WCP的掺入会影响水泥基材料的新拌性能和硬化性能。WCP的孔隙结构和棱角形貌增加了需水量并降低了工作性，而较高替代率则因熟料稀释效应导致强度降低[8]、[9]。此外，附着的水化产物（如氢氧化钙Ca(OH)?）以及相对于普通波特兰水泥（OPC）而言较大的粒径会延缓凝结并降低水化效率。然而，在较低替代率（通常为5–20%）下，WCP可通过填充效应改善基体密实度，并为水化产物提供晶核位点，从而实现足够的力学性能[10]、[11]。

为提高WCP性能，已考察了多种活化方法，包括机械研磨、热处理和化学处理。尽管这些方法可提高活性，但通常需要额外的能量输入并增加加工复杂性[12]、[13]。相比之下，碳化处理因其兼具改良材料性能和促进CO?封存的双重作用，作为一种更可持续的选项受到越来越多关注[14]、[15]。在碳化过程中，含钙相（如氢氧化钙Ca(OH)?和水化硅酸钙C-S-H）与CO?反应生成碳酸钙（CaCO?）和富硅产物，导致相组成和微观结构发生显著变化[16]、[17]。

这些变化可降低孔隙率、细化孔隙结构、降低吸水率并提高基体密度[18]、[19]。当碳化粉被掺入基于OPC的胶凝材料中时，均匀分布的碳酸盐相还可作为填充料和晶核位点，从而改善颗粒堆积并影响后续水化[20]、[21]。由于其较高的比表面积和残余活性含钙相，WCP尤其适合加速碳化处理，在控制条件下的CO?吸收容量约为每吨80–85 kg CO?[5]、[22]。除CO?封存外，碳化活性也被用于生产无熟料成型材料。例如，Shao和Sakai[17]将预压实的湿润WCP在10 MPa下进行预压，然后施加100 MPa静水压实，随后对成型试样进行碳化。这些压实的强度主要通过压力诱导的颗粒接触和CaCO?晶桥形成[17]、[23]。在另一条增值路线中，Ding等人[24]通过间接碳化从WCP中提取文石，并经高压冷烧结随后原位文石向方解石转变制备了CaCO?陶瓷。该工艺旨在生产化学键合的碳酸盐陶瓷。综合而言，这些研究表明碳化的作用和工程效果取决于产品形态、处理条件和预期应用。

WCP碳化的效果受CO?压力、相对湿度（RH）、温度和暴露时间的耦合效应支配。RH控制孔隙水的可用性，而孔隙水对CO?溶解和离子传输至关重要，通常报道的有利RH范围为50%–70%之间的中间值[25]。提高CO?压力可以加速反应，但这种效应的程度取决于材料特性和碳化系统的配置[19]。温度同样影响反应动力学；然而，在高温下进行碳化处理会引入额外的能量需求，并可能限制实验室规模结果的实用相关性。由于这些变量同时作用，碳化的有效性不能仅通过压力或暴露时间来评估。处理环境必须得到统一控制和监测，其有效性最终不仅应通过CO?吸收量和相变来评价，还应通过碳化粉在混凝土混合物中的后续性能来评估。

碳化引起的氢氧化钙消耗、碳酸盐形成以及再生水泥基粉末的性能改善已在先前研究中有所记录[17]、[18]、[19]、[20]、[21]。近期研究还展示了通过高压压实和碳化生产无熟料建筑材料的方法，其中碳酸盐沉淀提供直接的颗粒间键合[17]。本研究针对的是另一种应用，即将碳化WCP作为部分替代OPC掺入常规制备的砂浆中，剩余水泥的水化继续控制强度发展。对于该应用，碳化条件、实测CO?吸收量、WCP的物理化学改良以及由此产生的工程性能之间的关系尚未得到充分整合。环境效益和经济效益也很少与这些材料和工程响应一同进行评估。此外，当涉及封存信用时，其依据可能来自此前报道的吸收量而非直接从掺入混合物中的粉末实测的吸收量。因此，将监测碳化、材料特异性CO?吸收量、物理化学演化、配对C-WCP和U-WCP砂浆性能、隐含碳排放以及成本联系起来的一致评价仍然有限。

为解决上述局限，本研究使用实验室制备的已知配合比混凝土生产了WCP，并在初始CO?压力为34 psi、相对湿度70–80%、温度25 °C和暴露时长24 h的条件下进行碳化。连续监测腔室内压力、温度和相对湿度，以量化CO?吸收量并评估反应进程。随后将C-WCP和U-WCP以10%和20%的比例替代OPC，在相同替代级别内匹配相同的水和砂含量，并评估其对砂浆流动性、干燥收缩和抗压强度的影响。使用拉曼光谱、X射线衍射（XRD）、热重和微分热重分析（TGA/DTG）以及扫描电子显微镜（SEM）考察了碳化引起的物理化学变化。进一步利用隐含碳排放、EEI（环境指数）和基于成本的指数评估了混合物的环境和经济效益。通过将监测碳化和实测CO?吸收量与物理化学演化、砂浆性能、隐含碳排放和成本直接关联，本研究为碳化WCP作为部分水泥替代材料提供了综合评价。

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## 1. 废弃混凝土粉

为在控制条件下模拟建筑垃圾并减少材料相关变异性，WCP由实验室浇筑的具有明确配合比（每立方米：水214.8 kg、水泥394.2 kg、细骨料660.9 kg、粗骨料992.6 kg）的混凝土试件制备而成。试件经搅拌、浇筑并养护四个月，以达到充分水化和微观结构成熟度。养护完成后，使用压力机将圆柱形试件破碎。

## 2. WCP碳化

图5展示了WCP碳化过程中腔室压力、温度和相对湿度的变化。初始数小时内观察到压力急剧下降，从约34 psi降至约26 psi，随后在整个剩余时间内逐渐下降至约24–25 psi。这一行为表明，由于高活性相的可用性，初始阶段CO?吸收迅速，随后进入较慢阶段，该阶段受活性降低和扩散限制支配。

温度变化趋势……（原文截断）

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## 结论

本研究评估了控制碳化作为改善WCP以部分替代砂浆中OPC的手段，并在共同的材料基准上将CO?吸收量、物理化学改良、工程性能、隐含碳排放和成本联系起来。由实验室制备混凝土生产的WCP在初始CO?压力为34 psi的条件下处理24 h。CO?消耗在初始数小时内迅速进行，随后趋于平台，达到每250 g WCP约30–31 g CO?，即约0.12 g CO?/g WCP。

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## CRediT作者贡献声明

Hee-Jeong Kim：撰写——审阅与编辑、验证、监督、资源、资金获取。
Lianyang Zhang：撰写——审阅与编辑、监督、资源、资金获取。
Munir Iqbal：撰写——原稿、方法论、研究、概念化。

## 数据可用性

本研究期间生成或分析的所有数据均包含在提交的论文及其补充材料中。

## 利益冲突声明

作者声明不存在可能影响本文所报告工作的已知竞争性经济利益或个人关系。

## 人工智能（AI）及AI辅助技术的使用

AI辅助工具仅用于改善语言清晰度和可读性。所有科学内容、分析和结论均由作者自行开发并经过准确性和原创性验证。

## 资金

工程总监办公室，编号2505258，Lianyang Zhang。

## 利益冲突声明

? 作者声明不存在可能影响本文所报告工作的已知竞争性经济利益或个人关系。

## 致谢

本研究得到了美国国家科学基金会（NSF）第2505258号赠款的资助。本出版物中表达的观点属于作者所有，不一定反映NSF的观点。

作者还要感谢John Daniel Conron、Natalie Ileen Trevino、Michael Michael Behan和Eka Oktavia Kurniati在本研究实验室测试方面提供的协助。

Munir Iqbal | Lianyang Zhang | Hee-Jeong Kim