模拟中国大气镉浓度和沉积的空间分布及季节变化

《Atmospheric Environment》：Modeling the spatial distributions and seasonal variations of atmospheric cadmium concentration and deposition in China

　　

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  对中国大气中镉的浓度和沉积进行了模拟。
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  确定了镉浓度和沉积的时空特征。
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  湿沉降占总镉沉积量的80%以上。

引言

镉（Cd）是一种具有显著生态毒性的重金属，由于其在空气、水和土壤中的广泛存在而备受关注（Hu等人，2016年；Ye等人，2018年；Kang等人，2026年）。土壤中积累的镉可能被作物吸收，并对农业生产率、食品安全和人类健康构成严重威胁（Hou等人，2020年）。大气沉降是镉进入农业土壤的主要途径之一。在中国，由于人为排放量巨大，这种情况尤为严重。为了评估大气沉降镉对土壤的潜在影响并制定减少镉排放的控制策略，明确全国范围内大气镉沉降的时空特征及其驱动机制至关重要。

大气化学模型可以有效研究大规模下镉的时空特征以及镉排放、浓度和沉积之间的关联。迄今为止，专注于中国大气镉的模型模拟研究仍然较少。现有的建模研究大多局限于特定区域或短期，例如涉及边缘海域短期干沉降通量的研究（Zhang等人，2023年）以及中国镉浓度的研究（Jiang等人，2024年）。此外，由于缺乏观测数据，以往的建模研究在验证方面存在局限，从而难以降低模型的不确定性。对2000年至2018年中国多地点观测数据的分析显示，大气镉沉降通量的空间和年际变化很大（Chen等人，2022年），这表明短期和小型区域模拟无法合理评估大气镉浓度和沉积的时空特征。

在建模过程中，可靠的排放清单是模型捕捉大气镉动态的关键。近年来，研究人员试图开发中国主要人为来源的重金属排放清单，其中有色金属冶炼和煤炭燃烧是主要的人为镉来源（Shao等人，2013年；Tian等人，2015年；Yan等人，2022年）。然而，这些排放清单存在很大不确定性，因为排放源识别和活动数据获取存在障碍，以及排放因子的确定也存在不确定性。例如，Shao等人（2013年）使用蒙特卡洛方法估计中国人为大气镉排放的不确定性范围为-15%至48%。此外，由于污染控制技术的升级和环境政策的调整，排放因子的动态变化进一步增加了镉排放清单编制的复杂性；例如，Tian等人（2015年）报告称，中国有色金属冶炼的单位产品镉排放因子在2000年至2020年间减少了64.7%，这种显著的排放因子变化放大了排放清单的不确定性。

此外，气象条件是大气镉浓度和沉积时空模式的关键驱动因素。风速影响镉的传输和干沉降，而降水影响其湿沉降（Pan和Wang，2015年；Ye等人，2018年；Kang等人，2026年）。细颗粒气溶胶中镉的富集进一步增加了干沉降和湿沉降对风速和降水变化的敏感性（Shang等人，2024年），这使得量化大气镉的浓度和沉积通量变得复杂。

总之，以下问题阻碍了对中国当前大气镉浓度和沉积时空特征的全面理解：缺乏反映近期镉排放状况的排放清单，缺乏长期和大规模的镉相关建模研究，以及缺乏针对镉观测的充分模型验证。

为了解决上述问题，本研究使用区域天气-化学耦合模型WRF-Chem对中国镉浓度和沉积进行了系统模拟。我们首先根据中国多分辨率排放清单（MEIC）（https://meicmodel.org/）和可用的镉源谱数据集构建了人为镉排放清单，然后使用改进的WRF-Chem模型模拟了2019年中国镉的变化。利用模型结果，我们分析了大气镉浓度的空间分布和季节变化，并量化了干沉降和湿沉降的相对贡献。这些发现将有助于我们更深入地了解中国PM_2.5中大气镉的源-汇演变。

章节片段

WRF-Chem模型配置

本研究使用了WRF-Chem 4.1.5版本（Grell等人，2005年）。该模型采用Lambert等角投影覆盖了中国大部分地区，水平分辨率为27公里（图1）。从地面到对流层顶（100 hPa）共分布有28个垂直层。研究时间为2018年11月26日至2019年11月30日，前5天用于模型初始化，其余模拟结果来自2018年12月1日至2019年11月30日

气象参数和PM_2.5的模型比较

在评估镉的模型性能之前，需要先评估气象场和PM_2.5的模型性能，因为气象因素（如风速和降水）是气溶胶传输和干沉降的关键决定因素，而镉排放与PM_2.5密切相关。

将2019年研究期间模型模拟的气象参数和PM_2.5浓度与观测结果进行了比较。24个站点的性能统计结果如下所示

结论

本研究使用WRF-Chem模型研究了2019年PM_2.5中镉浓度和沉积的时空变化。为模型建立了一个人为镉排放清单。估计2019年中国的人为镉排放量为每年540吨。模型与每日镉观测结果的比较表明，模型能够模拟中国不同地区镉的浓度和变化，总体归一化平均偏差为

CRediT作者贡献声明

Yuepeng Pan：撰写 – 审稿与编辑，监督，资金获取，概念化。Xinming Wang：数据管理。Yang Chen：数据管理。Xu Yu：数据管理。Jianzhen Yu：数据管理。Haijun Zhou：数据管理。Jiawei Li：撰写 – 审稿与编辑，原始稿撰写，方法论，正式分析，概念化。Hanzhe Chen：数据管理。Wenkai Lei：软件，数据管理

未引用参考文献

Janjic, 2001.

利益冲突声明

? 作者声明他们没有已知的可能会影响本文报道工作的竞争性财务利益或个人关系。

致谢

本研究得到了中国国家重点研发计划（2022YFC3704800）和国家自然科学基金（42275118）的支持。我们感谢国家大型科技基础设施“地球系统数值模拟设施”（https://cstr.cn/31134.02.EL）的技术支持。

Jiawei Li|Wenkai Lei|Hanzhe Chen|Xu Yu|Yang Chen|Haijun Zhou|Jianzhen Yu|Xinming Wang|Yuepeng Pan