黄土中十年尺度的硝酸盐遗留效应：储存、滞留时间与地下水耦合

《Journal of Environmental Management》：Decadal-scale nitrate legacy in loess soils: Storage, residence time, and groundwater coupling

　　

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  耦合建模框架量化了厚黄土包气带中41年的NO₃^?动态变化。
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  农业集约化期间，包气带NO₃^?储量增加了近11倍。
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  包气带停留时间范围为10至100多年，受黄土厚度控制。
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  减施化肥后遗留NO₃^?的持续释放突显了包气带的缓冲能力。

引言

自20世纪60年代以来，全球农业生态系统中的人为氮（N）输入增加了近八倍（Lu和Tian，2017），这虽然大幅提高了作物生产力，但也引发了陆生和水生环境中硝酸盐（NO₃^?）的广泛污染。过量的肥料施用加上集约化灌溉，推动了NO₃^?通过土壤剖面的持续淋溶，使其成为全球最常见的地下水污染物之一（Ward等，2018；Basu等，2022）。在地下覆有厚包气带的农业区，土壤剖面可以储存大量NO₃^?，形成可能在数十年至数百年内缓慢释放的遗留效应（Ascott等，2017；Zhao等，2026）。地下水中NO₃^?升高威胁饮用水安全，增加了婴儿患高铁血红蛋白血症和成人患慢性病的风险（Gutiérrez等，2018；Lin等，2023），并通过地下水排泄导致受纳地表水富营养化（Basu等，2022；Wang等，2025）。对此，世界卫生组织（WHO）为饮用水中的NO₃^?建立了严格的指导值11.3 mg N L^?1（WHO，2011），凸显了理解和管控地下NO₃^?动态的紧迫性。

包气带是陆地表面至下部含水层之间水和溶质迁移的关键调节层（Niu等，2022）。然而，长期的集约化农业可将这一调节层从瞬态传输介质转变为遗留NO₃^?的持久储存库（Galloway等，2008；Bai等，2021）。当氮输入超过作物吸收和土壤反硝化能力时，过量NO₃^?向下迁移并在深层土壤剖面中积累（Birkinshaw和Ewen，2000；Gutiérrez等，2018），这在具有高渗透性、低吸附能力和碱性pH限制反硝化的厚黄土区尤为显著（Liu等，2022；Niu等，2022）。一旦储存，NO₃^?可在数十年至数百年内缓慢释放至地下水，形成对短期管理措施无响应的持续污染遗留（Basu等，2022；Zhao等，2026）。尽管这些遗留效应已得到广泛认识，但包气带NO₃^?在整个土壤-含水层连续体中的十年尺度迁移时间、滞后释放动态及长期影响在区域尺度上仍缺乏充分量化。

数值模拟已成为刻画土壤和地下水系统中大规模水流和溶质迁移的有效工具（Lindim等，2016；Zang等，2022）。广泛使用的工具如MODFLOW-MT3DMS可有效模拟饱和区过程（Shakeri等，2023），而HydroGeoSphere和OpenGeoSys等集成平台则尝试表征非饱和-饱和耦合流动（Zhu等，2012；Kosakowski和Watanabe，2014）。然而，大多数区域应用或将包气带视为简化边界条件，或将非饱和区与饱和区模拟完全分离，从而在估计土壤NO₃^?储量、淋溶通量、停留时间和深度相关生物地球化学转化方面引入显著误差（Turkeltaub等，2016；Zang等，2022）。这一局限性在快速土地利用变化区域尤为严重，因为这些变化强烈改变氮负荷、水的渗透以及溶质通过土壤剖面的迁移路径（Lu等，2016；Huang等，2018；Ren等，2023；Hou等，2024）。

关中平原是中国黄土高原上的主要集约农业区，为研究剧烈土地利用转型下的遗留NO₃^?动态提供了理想场所。该地区深厚、相对均一、以粉土为主的黄土剖面，有据可查的耕地转果园过程，集约灌溉，以及无压含水层与黄河之间的强水力联系，使其特别适合开展本研究。自20世纪90年代以来，传统粮食耕地向高投入果园的大规模转化大幅提高了氮肥施用量和灌溉率，导致深层土壤剖面中严重的NO₃^?积累和地下水广泛退化（Gao等，2021a；Zhu等，2021；Niu等，2022；Ren等，2023）。既往野外研究已记录了局部NO₃^?富集并确认化肥为主要来源，但缺乏对整个土壤-地下水-河流连续体中长期NO₃^?储存、迁移和滞后释放的区域尺度综合理解。此外，无压含水层与黄河维持着强水力联系（Lyu等，2023；Yuan等，2025），意味着地下NO₃^?的持续累积对下游水质和生态系统健康构成持续风险。尽管近期研究在土地利用变化下量化了包气带水和NO₃^?通量，并利用稳定同位素追溯了NO₃^?来源（Niu等，2022，2025），但这些研究将土壤剖面与地下水视为分离的单元，未能解决整个土壤-地下水-河流连续体的耦合动态问题。

为弥补这些关键空白，我们针对关中平原开发了高分辨率耦合包气带-地下水建模框架。本研究旨在：(1)量化耕地转果园过程中四十年（1982–2022年）的包气带NO₃^?淋溶、储量和停留时间；(2)评估土壤剖面遗留NO₃^?如何调控地下水的滞后响应；(3)分析土壤剖面遗留输入与地下水流及河流排泄的交互作用如何维持地下NO₃^?的长期累积。

各节摘要

研究区

关中平原（33°50′–35°40′N，106°18′–110°37′E）位于中国黄土高原南部的地堑盆地（图1a），面积约39,000 km2，是中国西北地区最大的集约农业区，养育着超过2400万人口。该地区属暖温带半湿润大陆性季风气候，年均降水量为334–900 mm，年均温度为11.6–14.4°C，年均潜在蒸散量为800–1100 mm。

包气带

模型性能与不确定性分析

耦合包气带-地下水模型以高保真度再现了关中平原40年的长期NO₃^?动态变化，并通过多站点、多深度、跨四十年的观测数据进行了验证。模拟的包气带NO₃^?含量与实地测量结果吻合良好（R² = 0.96；RMSE = 12.1 mg N kg^?1；图2a），可靠地捕捉到了果园中NO₃^?积累量比耕地高2–3倍的特征（图2a）。对于地下水，模拟的NO₃^?浓度与监测

结论

本研究开发了高分辨率耦合包气带-地下水建模框架，以量化集约耕作黄土农业区1982年至2022年的NO₃^?动态变化。结果表明，耕地转果园使深层黄土包气带转变为大型遗留NO₃^?储存库。包气带NO₃^?储量增加了近11倍，而2022年的年淋溶量仅占储存量的0.6%。这种强烈的储存-淋溶失衡表明

CRediT作者贡献声明

龚彦宇：写作 – 初稿撰写，数据整理。刘志鹏：写作 – 审阅与编辑，方法论。牛连涛：方法论，数据整理。贾晓旭：写作 – 审阅与编辑，概念设计。Tuvia Turkeltaub：方法论。Andrew Binley：写作 – 审阅与编辑。邵明安：概念设计。

利益冲突声明

作者声明不存在任何已知的竞争经济利益或个人关系，这些关系可能影响本文所报告的工作。

致谢

本研究由国家自然科学基金（U2444217）资助。

龚彦宇|刘志鹏|牛连涛|贾晓旭|Tuvia Turkeltaub|Andrew Binley|邵明安