基于同位素活度浓度的大气放射性氙来源判别的机器学习

《Journal of Environmental Radioactivity》：Machine learning for atmospheric radioxenon source discrimination based on isotopic activity concentrations

　　

•机器学习以88.6%的准确率判别放射性氙来源。
•合成数据集涵盖核爆炸、反应堆和混合来源。
•核爆炸信号以94.2%的概率被正确识别。
•机器学习增强了《全面禁止核试验条约》的放射性氙来源判别。

引言

《全面禁止核试验条约》（CTBT）是国际核军控与裁军框架的重要组成部分。CTBT依赖四种互补的核查技术：地震、水声、次声和放射性同位素监测（CTBTO网站）。其中，放射性同位素监测是唯一能够提供核爆炸明确证据的方法（Goodwin等，2024）。在核爆炸中，裂变产物以放射性颗粒或放射性稀有气体的形式释放，这些产物中的大多数在几天内衰变（Bowyer等，1998，2002）。在一次密封良好的地下核试验中，放射性稀有气体更有可能穿过岩层和沉积层逸散到大气中（Carrigan等，1996；Carrigan和Sun，2014）。由于其核特性，氙气的四种同位素（131mXe、133Xe、133mXe、135Xe）对核爆炸探测尤为关键（De Geer，2001）。作为《全面禁止核试验条约》国际监测系统（IMS）的一部分，全球设有80个放射性同位素监测站，其中40个配备了放射性氙监测设备（Fontaine等，2004；Li等，2025）。

大气中人为放射性氙背景主要来自同位素生产设施和核反应堆（Kalinowski和Pistner，2006；Hoffman和Berg，2018；Saey等，2010；Achim等，2016；Bowyer等，2013）。据估计，同位素生产设施贡献了全球释放活度总量的约95%（Achim等，2016）。同位素生产设施释放的放射性氙的同位素活度比与核爆炸释放的非常接近，因此难以区分（Bowyer等，2013）。在本工作中，我们专注于核爆炸来源和核反应堆来源之间的判别。选择这一范围是为了首先评估机器学习在明确定义的核爆炸—反应堆判别问题中的性能。在此范围内，确定IMS监测站检测到的放射性氙同位素是来自核爆炸还是反应堆至关重要，但这一任务仍然极具挑战性（Kalinowski等，2008；Miley等，2024）。首先，核爆炸的监测数据稀缺，限制了相关研究的全面性。其次，监测站检测到的放射性氙活度通常非常低，因为氙的四种同位素的半衰期为几天量级，且监测站通常距来源数千公里（Bare等，2023）。最后，全球核设施的频繁运行意味着监测站检测到的放射性氙可能并非来自单一来源类型（Wang等，2013）。换言之，必须考虑核爆炸和反应堆共同贡献的可能性。

131mXe、133Xe、133mXe和135Xe的同位素活度比对来源判别具有重要意义（Finkelstein，2001；Stocki等，2010；Kalinowski等，2010）。在来源位置，核爆炸和反应堆来源的活度比分布表现出不同的特征。然而，监测站观测到的比值受衰变和混合的影响。需要注意的是，监测站测量的量是四种放射性氙同位素的活度浓度。使用这些活度浓度作为来源判别的输入特征可以保留绝对信息，避免仅依赖显式计算出的比值。然而，由于模式复杂且非线性，从这些活度浓度判别来源具有挑战性（Zhao等，2021）。这些非线性模式源于放射性氙同位素的级联衰变，可用Bateman型方程描述（见第2节）。每种同位素的活度浓度正比于由衰变常数、裂变产额和衰变链分支比决定的指数项之和。当这些活度浓度在从来源到监测站的大气传输过程中受到放射性衰变的进一步修改，以及来自不同来源的放射性氙发生混合时，非线性便产生。机器学习等数据驱动方法非常适合学习这些模式。

本研究基于同位素活度浓度，探讨机器学习在大气放射性氙来源判别中的性能。第2节介绍了核爆炸和反应堆来源放射性氙的活度演化。第3节描述了用于模型训练的合成数据集的生成。在生成样本数据集时，对每种同位素采用1 μBq/m3的最小可探测浓度（MDC）作为理想化的低MDC情景，这低于当前IMS系统通常的20–30 μBq/m3水平。MDC决定了有多少同位素保持可探测状态，从而决定了判别时可用的信息量。这一低MDC设置旨在研究机器学习在未来低MDC条件下大气放射性氙来源判别的潜力。不同MDC对判别性能的影响在第5节中讨论。第4节给出了机器学习模型和判别结果。第6节提供了总结。

核爆炸和反应堆来源的放射性氙活度

核爆炸产生的放射性氘同位素在被其前体母核衰变持续产生时经历指数衰变，形成一个复杂的级联衰变过程。对于级联衰变链A1→A2→?→An→?，如果初始时仅存在母核A1（即在t=0时，N20=N30=?=Nn0=0），第n个放射性核素An的原子数由以下公式给出（Wang等，2004）：

Nn = N10(h11e^(?λ1t) + h12e^(?λ2t) + ? + h1ne^(?λnt))

其中λi是第i个核素的衰变常数。

合成放射性氙样本数据集的生成

生成了一套涵盖核爆炸、反应堆和混合来源的放射性氙样本合成数据集，用于训练机器学习模型。

对于地下核试验，爆炸后一周内放射性氙泄漏到大气中的概率相对较高（Kalinowski，2011）。对于反应堆来源，放射性氙可在运行期间和换料停机时释放到大气中。对于核爆炸和反应堆来源，均生成了100,000个释放时刻的样本。

使用机器学习判别放射性氙来源

通过模型训练和测试数据集的识别，研究了机器学习在大气放射性氙来源判别中的性能。选择了四个在分类任务中表现良好的模型：支持向量机（SVM）、卷积神经网络（CNN）、提升决策树（BDT）和多Layer感知机（MLP）。首先，使用已建立的放射性氙活度浓度数据集对这些模型进行训练。训练数据集包含……

MDC对判别性能的影响

最小可探测浓度（MDC）是IMS站点测量系统的关键参数。它决定了有多少同位素保持可探测状态，从而决定了判别时可用的信息量。因此，有必要讨论MDC对判别性能的影响。除了原始为每种同位素设定的1 μBq/m3的MDC外，还考虑了三种额外的MDC设置：每种同位素的均匀MDC为5和10 μBq/m3，以及一种针对各同位素分别设定的方案……

总结

本文研究了基于同位素活度浓度应用机器学习判别大气放射性氙来源。在包含核爆炸、反应堆和混合来源的合成数据集上训练并评估了SVM、BDT、CNN和MLP四种分类器，并纳入了大气传输和探测极限的影响。本研究仅限于核爆炸和反应堆来源；未涉及同位素生产设施……

CRediT作者贡献声明

江相锐：初稿撰写、可视化、方法学、调查研究。张瑞钦：审校与编辑。赵云刚：资源、形式分析、概念化。郭启龙：审校与编辑。安少航：审校与编辑。牛亚舟：审校与编辑。秦宇昊：审校与编辑。李琦：资源、形式分析、概念化。范元庆：审校与编辑。张新军：审校与编辑。贾怀茂：

利益冲突声明

作者声明不存在任何已知的可能影响本文所报告工作的财务利益或个人关系。

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