中东地区母乳农药残留五十年系统综述：ΣDDT等有机氯农药的时空趋势、婴儿暴露风险与监测缺口

《Journal of Food Composition and Analysis》：Pesticide residues in breast milk throughout the Middle East: Trends, risks, and research deficiencies

　　

中东地区母乳农药残留的首次综述。研究人员综合了1974—2022年间8个国家的42项研究。在所有被研究国家中均检出ΣDDT（总滴滴涕）、HCB（六氯苯）、ΣHCH（总六氯环己烷）和dieldrin（狄氏剂）。五个国家缺乏母乳农药监测数据。所有采样细节、分析方法和报告单位均存在异质性。婴儿可接受每日摄入量（ADI）超标，尤其在沙特阿拉伯。

研究背景与问题：农药广泛用于农业和病媒控制，其中有机氯农药（OCPs，一类环境持久、亲脂性强并可生物蓄积的农药）因环境持久性、远距离迁移和食物链生物放大而备受关注。尽管《斯德哥尔摩公约》对持久性有机污染物（POPs）实施禁用或限制，部分中东地区仍因低成本与历史可获得性继续使用滴滴涕（DDT）、六氯环己烷（HCH）异构体、aldrin和dieldrin（狄氏剂）等。OCPs易蓄积于富含脂质的母乳，成为母婴转移途径。世界卫生组织（WHO）与联合国环境规划署（UNEP）的人乳监测中，中东国家参与有限，区域存在监管能力、实验室基础设施和国家生物监测策略不足，且已有研究分散、方法不一，难以比较时间趋势和开展风险评估。因此，研究人员开展系统综述，整合8国42项研究，评估区域污染水平与趋势、分析方法对可比性的影响以及婴儿暴露风险与监测缺口。研究结论显示，OCPs在全部被研究国家持续检出，总体时间趋势下降但局部仍高，多国婴儿每日耐受摄入量（TDI）超标，区域监测数据缺口和方法异质性突出；其意义在于为未来区域监测、风险沟通和农药政策提供证据基础。

关键技术方法：检索PubMed、Scopus、Embase、Researchgate和Google Scholar，纳入1970年以来报告至少一个中东国家母乳农药原始定量数据的研究，按PRISMA 2020（系统综述和荟萃分析优先报告条目）筛选；排除无母乳测量、无原始分析结果或定量信息不足者。最终40篇文章计42项研究，样本队列来源为土耳其、埃及、伊朗、伊拉克、约旦、黎巴嫩、沙特阿拉伯和科威特8国已发表母乳样本；其中1篇文章含3个不同年份和地区横断面调查，按3项研究提取。采用标准化表格提取作者、采样期、地区、样本量、人群、分析方法、目标物、单位、残留浓度及暴露估计；可转换数据统一为ng/g脂质，不可转换者保留原单位分列；ΣDDT和ΣHCH按同基线和单位加和异构体/代谢物。

主要研究结果：
3.1 土耳其：9项1987—2018年研究覆盖西部、中部和南部，显示旧OCPs负荷显著下降，1980—1990年代较高；近期p,p′-DDE、β-HCH和HCB低水平持续，气相色谱-质谱（GC-MS）和液相色谱-串联质谱（LC-MS/MS）在农业环境检出dichlorvos等非持久性农药；与区域相比近期ΣDDT和β-HCH较低。
3.2 埃及：7项1987—2012年研究覆盖开罗、Al-Sharkia和多省，显示区域最高DDT相关浓度之一；Dogheim等、Saleh等、Sharaf等、Abd Al-Rahman、Schaalan等和Elserougy等报告全乳或脂质基残留、TDI超标或母胎转移；方法由全乳气相色谱-电子捕获检测器（GC–ECD）转向脂质基和亚组分析。
3.3 伊朗：6项1977—2022年研究覆盖德黑兰、大不里士、马赞德兰、马里万和伊朗北部，显示OCPs持续且地理异质；北部沿海ΣHCH、ΣDDT和HCB较高；Hashemy-Tonkabony和Fateminassab、?ok等、Dahmardeh Behrooz等、Shahmoradi等、Binesh Brahmand等和Ramezani等报告TDI超标、鱼摄入相关以及chlorpyrifos检出，近期使用超高效液相色谱-串联质谱（UHPLC-MS/MS）等扩展分析物范围。
3.4 伊拉克：仅2项研究，巴格达1986年纵向4名母亲20周和Al-Muthanna 2015年70份样本；Al-Omar等检出多种OCPs且周际变异明显，Al-Samawy和Naji报告总有机氯农药（ΣOCP）城乡差异但缺单体数据；证据稀疏，难以进行稳健时间解释。
3.5 约旦：8项1989—2020年研究，Alawi等、Nasir等和Al-Antary系列显示DDT/HCH长期下降，但p,p′-DDE和dieldrin局部持续；1998年北约旦河谷ΣDDT较高，2019/2020年北部Ghors的dieldrin仍较高。
3.6 黎巴嫩：3项1995—2019年研究，Dagher等发现贝鲁特以DDE为主，Hassan等2015—2016年仅低检出DDE，Smadi等2018—2019年难民营地仅检出少量非持久性农药；总体残留较低。
3.7 沙特阿拉伯：4项1999—2021年研究，Al-Saleh等、Hajjar和Al-Salam以及EL-Saeid等显示DDT相关残留下降但HCB/HCH较高，婴儿TDI超标突出，EL-Saeid等报告ΣDDT约超标39倍、aldrin与dieldrin合计超标500倍以上。
3.8 科威特：仅1项1999—2000年研究，Saeed等分析35名供体，DDE占主导，非科威特供体和产次差异明显；因研究过少无法评估趋势。

讨论部分总结：方法学上，42项研究中28项仅用GC–ECD，该检测器对卤代OCPs敏感但对多数非卤代农药不敏感；GC-MS/MS和LC-MS/MS扩展了多残留检测，QuEChERS（快速、简便、廉价、有效、耐用、安全前处理）等改善前处理；报告单位异质和脂质归一影响可比性，辛醇-水分配系数（log K_ow）和生物富集因子（BCF）支持脂质归一。区域趋势与国际比较显示OCPs仍检出并向p,p′-DDE和β-HCH转移，土耳其和约旦下降，伊朗和伊拉克部分地区持续，局部热点存在；区域水平总体高于西欧和北美背景但低于部分高暴露国家。影响因素包括母亲年龄、产次与哺乳、膳食和城乡差异。健康风险以ΣDDT超标最一致，约旦约4.5倍、沙特99.2%/97.7%、埃及19%—44%，HCB、HCH和dieldrin局部超标；单化合物危害商（HQ，估计每日摄入量（EDI）与参考剂量之比）评估忽略混合物，有机磷酯（OPEs）和新烟碱类缺数据；母乳获益仍大于风险，应减少环境排放而非减少母乳喂养。数据缺口包括也门、叙利亚、巴勒斯坦、卡塔尔、巴林、阿曼、塞浦路斯、阿联酋缺乏母乳数据，冲突地区和海湾合作委员会国家障碍不同，国内覆盖偏城市。局限包括单位、分析物范围、采样、样本量和发表偏倚；建议分区域监测、标准化、扩展分析物、纵向队列、混合物评估和区域协调。

研究结论部分翻译：该系统综述基于8个国家42项研究、跨越近50年，提供了迄今最全面的中东地区人母乳中有机氯农药（OCP）残留区域综合。尽管多数OCPs已根据《斯德哥尔摩公约》在全球被禁止，但在整个综述期间所有被研究国家中仍持续检出这些残留，表明其在禁用后仍长期存在于区域人群中。时间趋势总体下降，提示在持续执法国家监管措施逐步有效。然而，一些国家仍显示特定化合物浓度持续升高或意外上升，表明区域部分地区OCPs暴露尚未解决。多国报告超过国际毒理学参考值，因母乳喂养新生儿对亲脂性持久性污染物特别脆弱而引发婴儿健康担忧。本综述识别的一个关键缺口是若干中东国家完全缺乏母乳监测数据，凸显区域环境健康监测的碎片化。研究间方法学异质性进一步限制可比性，并强调标准化监测框架的迫切需求。通过协调区域努力、统一分析方法和扩大分析物覆盖来弥补这些缺口，对保护婴儿健康和为中东循证农药政策提供依据至关重要。