人工甜味剂在城市地下水中的命运：利用混合模型评估自然衰减过程

《Environmental Pollution》：Fate of artificial sweeteners in urban aquifers: Evaluation of natural attenuation using mixing models

　　

• 混合分析表明地下水补给来源存在季节性变化
• 干旱期人工甜味剂（AS）浓度较高，且含水层中空间变异性更大
• 所有人工甜味剂的自然衰减在湿季期间更为显著
• 糖精（SAC）和环己基氨基磺酸钠（CYC）在含水层中表现出高至近乎完全的衰减
• 三氯蔗糖（SUC）是最持久的人工甜味剂，可作为稳健的保守示踪剂

引言

人工甜味剂是合成化合物，广泛用作饮料、食品产品和药品中糖的低卡路里替代品。过去几十年间，随着公众对膳食糖摄入量认识的提高以及对糖替代品的全球需求增加，其使用量大幅上升。它们具有高水溶性、低挥发性和对体内代谢降解的强抵抗力等特征，因为排出体外时几乎不发生化学变化。因此，这些化合物经常进入市政污水系统，最终进入地表水和地下水，通常以可检出的浓度存在（Buerge等，2009；Shen等，2023）。在欧洲、北美和亚洲开展的研究报道，在处理后污水和受纳地表水中，安赛蜜（ACE）、三氯蔗糖（SUC）和糖精（SAC）的浓度从纳克每升（ng/L）到微克每升（μg/L）不等（Ramos等，2022；Scheurer等，2011；Yu等，2023）。与经典污染物不同，它们在化学上稳定，耐水解，且在环境条件下通常难以生物降解，这使其能够在河流中长期持久，并渗入地下水系统。由于上述原因及其持续使用，人工甜味剂在水环境中广泛存在。

在生态毒理学风险方面，标准的急性毒性测试表明人工甜味剂引起的急性致死风险极小。然而，越来越多的使用新方法（NAMs）的研究表明，这些持久性化合物在不同营养级以生态相关的浓度诱导亚致死效应。暴露于低微克每升水平的SUC、ACE、SAC或CYC可干扰秀丽隐杆线虫的脂质代谢和神经调节（Jiang等，2024）；在水蚤中引发氧化应激、乙酰胆碱酯酶抑制和神经行为变化（Wiklund等，2012，2014，2023），并在水蚤中引起类似效应（Colín-García等，2023，2022；Saputra等，2021）；并在植物中改变蔗糖运输（Reinders等，2006）和光合色素含量（Elveren，2024）。此外，人工甜味剂在大肠杆菌中引发基因水平的应激反应（Zhai等，2021），在长期研究中改变跳虫和蚯蚓的肠道微生物组组成（Lin等，2024a；Lin等，2024b）。

目前，欧盟尚无环境质量标准或监管限值来管控人工甜味剂向天然水体的排放。由于人工甜味剂被归类为食品添加剂，欧洲食品安全局（EFSA）仅对其进行人体食用安全评估，并在欧洲化学品注册、评估、授权和限制法规（REACH）框架下豁免环境风险评估。尽管存在这一监管豁免，Loll等（2026）近期的一篇综述强调，这四种人工甜味剂很可能满足REACH框架中用于识别极高关注物质（SVHC）的持久性和迁移性标准。基于ACE和SUC的指南生物降解研究（Bergheim等，2015）以及SAC和CYC的地表水模拟研究（Seller等，2020），所有四种人工甜味剂在REACH框架下至少可归类为"持久性"物质。德国联邦环境署评估了ACE并将其级别提升至"高度持久性"（vP），因为其环境半衰期超过60天（Umweltbundesamt，2024）。此外，它们的高水溶性、可忽略的挥发性和低于2的有机碳-水分配系数（logKOC）（表1）将所有四种化合物在水环境中归类为"高度迁移性"（vM）。高环境持久性、高迁移性与长期生态毒理学风险方面关键数据缺口（Loll等，2026）的结合，促使人们关注调查它们在水系统中的出现、环境归宿和去除情况。

人工甜味剂在污水处理厂（WWTPs）中的出现和归宿已被广泛研究，不同化合物和处理工艺之间的去除效率各不相同。去除效率通常通过将进水与出水浓度进行比较来评估，为评价处理性能并识别持久性污染物提供了一种简便方法。虽然ACE和SUC通常对常规处理具有抗性并频繁存留于出水之中，但CYC和SAC可能在有氧条件下经历部分生物降解，而阿斯巴甜则迅速水解（Buerge等，2009；Shen等，2023）。

某些甜味剂的持久性、源自生活污水的特性、高水相迁移性、低检测限（约0.01 μg/L）以及相对一致的源自污水的负荷，使其成为人为污水污染的有价值示踪剂（Buerge等，2009）。在德国的一处冲积含水层中，ACE的分布与包括硼、钾和氯在内的常规污水示踪剂的空间分布以及基于闭路电视的下水道泄漏模型的预测相吻合（Wolf等，2012）。类似地，Van Stempvoort等（2013）将ACE与药物示踪剂结合使用，以区分市政污水的渗入和非点源排放；而Oppenheimer等（2011）确定SUC是市政污水污染的有希望的定量标志物，因为它在受出水影响的区域具有持久性，而在未受影响的区域则不存在。在墨西哥一处城市含水层中，Ramos等（2022）将ACE和SUC确定为污水输入的持久性保守示踪剂，将SAC和CYC确定为近期补给的反应性指标，而阿斯巴甜则因其快速水解而不适合使用。互补地，Tran等（2014）表明，可生物降解与持久性甜味剂的比值（CYC/ACE和SAC/SUC）可以帮助区分生污泥渗出和经处理市政出水。

虽然人工甜味剂已在污水处理厂中被广泛监测，但关于它们在地下水系统中自然衰减的研究相对较少。在冲积含水层中，河流-地下水相互作用可将源自污水的人工甜味剂引入地下水，而在不同水文条件下河流流量和地下水位的变异性可能改变补给、混合和污染物传输过程（Brunner等，2017；Nikolenko等，2024）。因此，它们在水中的浓度取决于污染物输入量、与其他水源的混合、停留时间和地下衰减过程（Jurado等，2021）。微生物降解和其他地下过程可能进一步影响人工甜味剂的持久性（Mursaikova等，2024；Van Stempvoort等，2011）。因此，了解水文条件与衰减过程之间的相互作用，对于区分由混合引起的浓度变化和由自然衰减过程引起的浓度变化至关重要。

本研究的目标为：(i) 利用混合计算在不同水文条件下评估选定人工甜味剂在地下水中的自然衰减；(ii) 利用一级速率定律沿流线随时间评估这些化合物的消散。通过将现场测量、端元混合建模和去除效率计算相结合，我们旨在量化人工甜味剂的绝对衰减量，并确定控制其在地下持久性的因素。所提出的方法学为理解人工甜味剂在含水层中的行为提供了新的视角，并为不同气候条件下地下水资源中新污染物监测策略提供信息。

研究区与采样活动

研究区位于西班牙东北部的巴塞罗那贝索斯河三角洲（图1a），属于地中海气候区。年平均气温为17.2°C，范围从一月的10.3°C到八月的25.5°C（补充材料图S1）。2010-2025年间年平均降水量为550毫米，但年份间波动较大。例如，在2021至2023年的最近一次严重干旱期，平均降水量为292毫米，而之后增加至

河流和地下水样品中人工甜味剂的分布

人工甜味剂的出现和分布显示出清晰的空间和时间模式，反映了河流变异性作为主要污染源的影响，以及沿地下水径流路径的衰减过程。河流（在图2中定义为RIV）被确定为主要污染源，通常表现出比其他采样点更高的人工甜味剂浓度，证实了其作为污水衍生输入源的主要作用。

结论

在贝索斯河三角洲浅层含水层中，人工甜味剂的出现和归宿揭示了水文条件对其自然衰减的强烈影响。最高浓度在贝索斯河中被检出，它是主要污染源，以及在靠近河流的地下水点中被检出。浓度一般沿地下水径流路径逐渐降低，表明在地下水传输过程中发生了渐进式自然衰减。

季节性

CRediT作者贡献声明

Anna Jurado：写作–审阅与编辑，写作–初稿撰写，可视化，监督，资源，项目管理，方法论，调查研究，资金获取，形式分析，数据整理，概念化。

Santiago Gomez：方法论，调查研究，数据整理。

Victoria Osorio：写作–审阅与编辑，监督，项目管理，方法论，调查研究，数据整理。

Lyen Castro：写作–审阅与编辑，写作–初稿撰写，可视化。

未引用参考文献：Castle等，2026；Lin等，2024；Tran等，2014；美国国家环境保护局，2026。

生成式AI和AI辅助技术在手稿准备过程中的使用声明

在本作品准备过程中，作者使用了Gemini（Google）来辅助文本编辑以改善语言清晰度。使用该工具后，作者审阅并编辑了所需的内容，并对已发表文章的内容承担全部责任。

资金来源

LC感谢"la Caixa"基金会（ID 100010434）的奖学金支持以开展此项目（奖学金代码LCF/BQ/DI23/11990072）。AJ感谢来自MCIU/AEI/10.13039/501100011033和FEDER欧盟通过WATERPOLLUT项目（PID2022-138556OB-C21）的资金支持。SGH感谢来自西班牙科学、创新和大学部（MCIN/AEI/10.13039/501100011033）的"国家研究局"以及通过FSE+资助的支持。

利益冲突声明

? 作者声明他们没有已知的竞争性经济利益或个人关系可能会影响本文所报告的工作。

致谢

作者感谢圣阿德里安德贝索斯市议会和EUSAB（圣阿德里安德贝索斯城市停车公司）对后勤和实地工作的支持。

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