利用地面测量改进印度地区卫星再分析硫酸盐气溶胶估算

《Environmental Pollution》：Improving Satellite-Reanalysis Sulfate Aerosol Estimates over India Using Ground Measurements

　　

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  汇总了来自印度37个城市167个站点的2,583个硫酸盐观测数据
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  MERRA-2在整个印度地区显著高估了近地表硫酸盐浓度
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  LME模型改进使均方根误差降低了38%至42%
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  留一城市交叉验证表明模型对被留出城市的可迁移性可接受（R2：0.28–0.35）
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  改进后的估计值揭示了印度-恒河平原（IGP）地区的主要硫酸盐热点区域

引言

近几十年来，空气质量已成为重大的环境和公共健康挑战，其主要驱动力是快速工业化、机动车保有量增长以及能源需求上升（GEA, 2012; Makarov等人, 2017; Rentschler和Leonova, 2023; Tahir等人, 2021）。在印度，印度-恒河平原（IGP）经常经历高水平的细颗粒物（PM_2.5），且浓度超过国家环境空气质量标准（NAAQS）（Chatterjee等人, 2023; Ghosh等人, 2026b, 2026a）。在PM_2.5的主要成分中，硫酸盐（SO₄）是一种重要的无机气溶胶，对人类健康和气候均有显著影响。虽然硫酸盐气溶胶主要来源于二次生成过程，但它们经常与痕量金属共存，并可增强其溶解性，从而提高其生物利用度，增加吸入后引发氧化应激和炎症的潜力（Fang等人, 2017）。

硫酸盐主要在大气中通过SO₂被OH自由基氧化以及与H₂O₂和O₃相关的水相反应生成（Jones, 1978）。近年来的研究表明，其他过程——如NO₂驱动的氧化、金属催化反应、非均相表面反应以及与挥发性有机化合物的相互作用——也对硫酸盐的形成有显著贡献（Cheng等人, 2016; Guo等人, 2024; Jones, 1978; Wang等人, 2016, 2021）。尽管取得了这些进展，硫酸盐仍然是大气模式中最难准确表征的气溶胶物种之一，凸显了强有力的观测验证的必要性（Wang等人, 2023）。

印度，特别是印度-恒河平原（IGP）地区，是硫酸盐污染的主要热点区域，其原因是燃煤发电厂和工业走廊密集分布，加之不利的大气扩散条件（Ghosh等人, 2026; Santra, 2025）。此外，冬季的季节性西北风输送和微弱的大气扩散作用有利于硫酸盐在IGP地区的区域累积，并促进二次气溶胶的形成（Nandi等人, 2026; Rana等人, 2026）。在印度北部城市，硫酸盐对PM_2.5质量的贡献可达约10%–25%（Behera和Sharma, 2010; Shukla等人, 2025; Venkataraman等人, 2024; Wang等人, 2016; Yadav等人, 2022）。然而，硫酸盐并不被常规监测。与PM_2.5总量测量不同，硫酸盐的测定需要耗时的滤膜采样和离子色谱（IC）分析（Chow等人, 2015; CPCB, 2012），这造成了硫酸盐来源和暴露评估方面的重要数据缺口。

为弥补这一缺口，研究者开发了化学传输模式，如CMAQ、GEOS-Chem和WRF-Chem（Jena等人, 2020; Sharma等人, 2022; Zhou等人, 2025），利用排放清单、气象条件和大气化学参数来模拟硫酸盐的形成与传输。尽管这些模式提高了空间覆盖范围，但其表现强烈依赖于排放清单、气象输入及相关化学参数的准确性，从而带来显著的不确定性。为克服这些局限性，研究者开发了近现代再分析系统，如现代再分析资料研究与应用计划第二版（MERRA-2）（GMAO, 2023），通过将卫星气溶胶光学厚度（AOD）观测值与大气化学和气象数据相结合，生成在空间和时间上连续的硫酸盐场（Buchard等人, 2017）。MERRA-2产品还已成功用于研究长期PM_2.5变化、排放趋势以及监测网络有限地区空气质量政策的有效性（Yousefi等人, 2025）。

鉴于硫酸盐对印度地区无机PM_2.5有重要贡献，评估MERRA-2在整个印度地区对硫酸盐浓度的表征能力至关重要。已有若干研究利用MERRA-2硫酸盐数据进行印度的空气质量和暴露评估（Brock等人, 2016; Priya等人, 2026; Shukla和Kumar, 2025）。然而，MERRA-2在印度地区的区域精度和不确定性仍缺乏充分的评估。此类验证面临的首要障碍是化学组分长期公开数据集的严重匮乏，尤其是硫酸盐数据。少数研究将单个MERRA-2气溶胶物种与地表观测值进行了评估，但这些评估通常仅依赖有限的监测点位，往往使用单个地面站点来代表一个MERRA-2网格单元（Devaliya等人, 2026）。此类基于站点的比较存在空间代表性方面的不确定性，因为单点尺度的地面观测值可能无法充分代表MERRA-2网格（0.5°×0.625°）范围内的硫酸盐浓度。

本研究对印度MERRA-2硫酸盐估计值进行了全面的基于观测的评估。为克服上述空间代表性方面的局限性，我们在数据可用时纳入了来自多种监测环境的观测值，包括背景站点、居民区站点、交通站点和工业站点，从而提高了城市级别近地表硫酸盐浓度的代表性，以便与相应的MERRA-2估计值进行比较。

本研究通过将全面的多城市地面硫酸盐数据集与MERRA-2再分析数据相结合，旨在弥补MERRA-2印度区域硫酸盐数据的区域验证和不确定性方面的空白。我们的主要研究目标为：（1）评估MERRA-2近地表硫酸盐浓度在印度各城市的空间及季节性（后雨季和冬季）表现，并与地面硫酸盐观测值进行对比；以及（2）开发特定季节的LME模型以改进MERRA-2硫酸盐估计值，同时考虑城市间的差异，并评估所建立关系的稳健性以及独立的时空验证。

章节摘要

方法学

图1展示了利用地面观测数据评估MERRA-2硫酸盐不确定性、开发校正模型、量化参数不确定性以及生成印度改进后硫酸盐场的框架。

印度各城市地面硫酸盐的空间与季节变异性

印度各城市地面硫酸盐浓度的空间与季节变异性如图S2和表S3所示。观测城市的平均硫酸盐浓度在冬季约为3至25 μg/m³，在后雨季为5至30 μg/m³。观测到的硫酸盐浓度在冬季始终处于较高水平，尤其是在IGP地区，其次是印度中部受工业影响的城市（图2）。冬季浓度最高的城市为IGP地区的普拉亚格拉吉（25 ± 6 μg/m³），随后是……

讨论

粗分辨率大气再分析产品与地表污染物观测值之间可能存在显著差异，因为全球再分析系统无法完全解析局地尺度的排放、气象、地形和大气过程。尽管NASA的MERRA-2等数据集提供了具有空间和时间连续性的有价值的气溶胶信息，但未经过与地面观测数据的评估或校正就直接使用，可能会引入显著的……

研究局限性与未来方向

在解读研究结果时，应考虑若干局限性。将多个监测站点的观测值在城市-日期层面进行聚合，提高了与MERRA-2估计值比较时的空间代表性，但由于空间分辨率的差异，仍可能残留一定不确定性。后雨季数据集的样本量小于冬季数据集，这可能影响后雨季固定效应估计的稳定性。映射的置信区间所反映的……

结论

本研究汇总了2017年至2025年间来自印度37个城市167个监测站点的2,583个地面硫酸盐观测数据。其中，2,223个日站点级测量数据被聚合为1,331个城市-日期观测值，用于模型开发与验证。剩余的360个仅以季节平均值形式提供的观测数据，则与2,223个日站点级测量数据一起用于空间分布展示。MERRA-2在所有评估区域均高估了近地表硫酸盐浓度。

CRediT作者贡献声明

Rajesh Sahu：论文撰写——审阅与编辑、验证、方法学、调查研究、形式化分析、数据整理。Amit Tripathi：论文撰写——原稿、可视化、软件、方法学、调查研究、形式化分析、数据整理、概念化。Tarun Gupta：验证、指导、资源。Mukesh Sharma：论文撰写——审阅与编辑、验证、指导、资源、方法学、基金获取、概念化

未引用参考文献

International, T., Society, B. and Henderson, 1975; 室外空气污染的经济后果；Zhao等人, 2021。

利益冲突声明

? 作者声明不存在已知的可能影响本文报告工作的竞争性经济利益或个人关系。

致谢

我们感谢NASA为本研究提供MERRA-2再分析数据集的公开免费访问权限。我们同样感谢印度理工学院（IIT）坎普尔研究团队在来源解析研究及其数据集方面提供的宝贵合作与见解。特别感谢Pavan K Nagar博士、Rita Maurya、Suresh Jain博士（IIT蒂鲁帕蒂）以及Moqtik Bawase先生（NEERI）在数据收集过程中提供的支持。我们……

Amit Tripathi|Rajesh Sahu|Mukesh Sharma|Tarun Gupta