一种用于城市污水处理中铁介导持续自养脱氮的新型MABR集成系统

《Water Research》：A novel MABR-integrated system for sustained iron-mediated autotrophic nitrogen removal in municipal wastewater treatment

　　

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  一种MABR集成系统实现了持续的铁介导自养脱氮。
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  MABR生物膜充当原位硝酸盐供应引擎，驱动铁的循环。
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  在低碳氮比条件下，自养途径贡献了总脱氮量的82%。
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  生态位分离使硝化菌在生物膜中富集、铁细菌在絮体中富集。

引言

由于氮和磷管理不善导致的水污染问题日益严峻，对全球可持续发展构成重大威胁。市政污水作为主要污染源之一，需要高效处理以维持生态健康（Zhao et al., 2018）。这一形势促使全球范围内持续提高污水氮磷排放限值标准，对污水处理厂（WWTPs）采用先进处理技术提出了明确要求（Qu et al., 2019）。

尽管自养硝化-异养反硝化工艺（AN-HD）已被全球广泛采用，但该工艺需要大量曝气能耗和通常大量的外加有机碳源，这增加了污水处理厂的运行成本和碳足迹（Wang et al., 2024）。为克服对碳源的依赖，无需有机碳的自养脱氮技术受到了广泛的研究关注（Zhang et al., 2022）。厌氧氨氧化（Anammox）工艺在能源和资源利用方面具有显著效率优势，在污泥消化液等高氨氮浓度废水处理中已得到成功应用（Andersen et al., 2023）。然而，厌氧氨氧化菌对环境条件（如温度、溶解氧（DO）、底物浓度）极为敏感，阻碍了其在低氨氮浓度和环境温度条件下的主流市政污水中的稳定和长期应用（Guo et al., 2025）。在此背景下，铁介导的自养脱氮工艺展现出良好的应用前景（Liu et al., 2024）。该工艺依赖于两条耦合的微生物代谢途径：厌氧氨氧化耦合Fe³⁺还原（Feammox）和硝酸盐依赖的Fe²⁺氧化（NDFO）。在Feammox过程中，以Fe³⁺为电子受体将氨氧化为氮气，产生Fe²⁺（Yang et al., 2012）；在NDFO过程中，以Fe²⁺为电子供体将硝酸盐还原为氮气，再生Fe³⁺（Jamieson et al., 2018）。通过这种Fe²⁺/Fe³⁺循环，可以在无需有机碳投入的情况下同步去除氨氮和硝酸盐；同时，仅需将37.5%的氨氮氧化为硝酸盐，从而减少近60%的曝气能耗。例如，Yang等人（2020）发现，在含氨氮和Fe³⁺的系统中间歇性投加硝酸盐可降低Fe²⁺浓度，最终提高氨氮去除效率。同样地，当使用固定在生物载体表面的纳米铁颗粒驱动Fe²⁺/Fe³⁺循环时，实现了富营养化水体中氨氮和硝酸盐的同时去除（Cheng et al., 2023）。此外，研究表明活性污泥中的反硝化菌可以在海绵铁上执行NDFO，为厌氧氨氧化菌（AnAOB）驱动Feammox提供至少66.1%所需的Fe³⁺（Wang et al., 2025）。然而，铁介导自养脱氮技术在实际市政污水中的应用面临一个根本性的工程悖论：维持Feammox-NDFO氧化还原循环需要持续的硝酸盐供应，而常规曝气产生的硝酸盐不可避免地会将DO引入主体液相，破坏Feammox和NDFO所需的严格厌氧微环境。因此，迫切需要一种空间曝气解耦策略，以实现在局部原位硝化的同时防止氧气泄漏至厌氧主体液相。

膜曝气生物膜反应器（MABR）通过气透膜直接向生物膜供氧而不将其释放至周围主体液相（Lu et al., 2025），近年来作为一种应对上述挑战的有前景方案而备受关注。这种基于膜的供氧方式在生物膜内建立了一个特征性的空间梯度：靠近膜的表层为好氧层，有利于硝化菌的存活；而外层及周围主体液相保持缺氧状态，为缺氧功能微生物保留了适宜的生存条件（Bunse et al., 2024）。这些特征可能预示着可实现有效且持续的自养脱氮。He和Daigger（2023）通过模型模拟表明，MABR内好氧区和厌氧区的共存，以及外层缺氧群落可额外屏蔽内层好氧微生物免受环境胁迫，从而稳定硝化性能。在适当控制的曝气条件下，内层生物膜可完全消耗供应的氧气，维持适合厌氧氨氧化菌的缺氧主体液环境，同时生成所需的亚硝酸盐底物，从而实现有氧硝化与缺氧厌氧氨氧化的协同运行（Wang et al., 2025）。除空间灵活性外，MABR的氧气转移效率（6.0-8.0 kg O₂/kWh）优于传统扩散曝气（3.6-4.8 kg O₂/kWh）（Campo et al., 2024），能够在保持Feammox相关菌和NDFO菌所需的缺氧条件的同时，以较低成本实现硝酸盐的生成。综上，这些特性使MABR成为维持铁介导自养脱氮的高效低碳供氧平台，为可持续废水处理提供了重要前景。

基于上述低碳潜力，本研究建立了一种集成工艺，旨在处理基于FeCl₃的化学强化一级处理（CEPT）上清液，其中MABR作为铁介导自养脱氮的核心生物单元，下游耦合膜生物反应器（MBR）单元以实现高效固液分离并进一步氧化残余氨氮，从而确保出水水质的稳定。CEPT上清液中的残余Fe³⁺可作为Feammox和NDFO过程的持续底物。为全面评估这一潜在低碳策略，本研究的具体目标为：（1）定量评估不同进水条件下长期的自养脱氮性能；（2）通过严格的氮质量平衡和铁的价态动态物理化学追踪，阐明代谢途径的空间解耦机制；（3）揭示驱动Feammox-NDFO协同作用的功能微生物群落的空间生态位分化。最终，本研究旨在为该耦合工艺提供运行指导和机制理解，为其规模化放大和工程应用提供科学依据。

章节摘要

系统配置与运行

一种由MABR单元和MBR单元组成的集成MABR系统在北京某污水处理厂建成（图1），处理量为1.40 m³/d。MABR池由304不锈钢制成，尺寸为1.00 m × 0.70 m × 1.90 m，有效工作容积为1.24 m³（图S1）。MABR模块由十块帘式膜面板组成，每块膜面板包含五行共56根膜丝。每根膜丝长1.40 m，内径和外径分别为3 mm和4 mm，

长期脱氮性能

集成MABR系统连续运行250天处理超低碳氮比的CEPT上清液。此次全面的长期运行根据进水氨氮负荷和特定运行参数的调整变化划分为不同阶段（表1）。同时，CEPT出水中以残余Fe³⁺形式存在（波动在1至10 mg/L之间）的铁离子持续进入系统。进入MABR单元后，这些

结论

本研究成功展示了一种新型集成MABR系统，实现了从低碳氮比市政污水中高效且持续的铁介导自养脱氮。在连续250天的运行中，系统在无需外加碳源的情况下持续产出高品质出水（NH??-N < 3 mg/L，TN < 10 mg/L），最大脱氮负荷超过80.00 g N/m³/d。MABR单元是核心组成部分，承担了系统总体脱氮量的97%以上

CRediT作者贡献声明

程朗：撰写——初稿，可视化，调查研究，概念化。朱文涛：撰写——审阅与编辑。刘志伟：撰写——审阅与编辑，形式化分析。陈思佳：撰写——审阅与编辑，可视化。孟欣然：撰写——审阅与编辑，调查研究。张聪聪：撰写——审阅与编辑。黄霞：撰写——审阅与编辑，监督指导，经费获取，概念化。

利益冲突声明

作者声明不存在已知的可能影响本文所述工作的竞争性经济利益或个人关系。

致谢

本研究得到了中国科技部重大专项计划项目的资助[项目编号2022YFC3203103]。

程朗|朱文涛|刘志伟|陈思佳|孟欣然|张聪聪|黄霞