生物炭负载铁单原子自驱动催化与生物炭诱导吸附的协同作用实现高效低耗水净化

《Water Research》：Synergy of biochar-supported iron single-atom self-motivated catalysis and biochar-induced adsorption enables efficient low-consumption water purification

　　- 合成了具有FeN?/FeN?双配位环境的FeSAC/NC催化剂。- 自驱过程在低催化剂消耗量下主导TAP去除（72.51%）。- FeN?/FeN?异质性驱动界面电子转移。- FeSAC/NC自驱系统展现出稳健能力和降低的LCA影响。## 引言随着现代畜牧业的大规模集约化发展，抗生素已被广泛用于动物疾病的防治、促生长以及作为饲料添加剂。这些抗生素类新兴污染物经常在各种水环境中被检出，对生态安全和人类健康构成持续威胁。这促使人们深入研究高级氧化过程或水环境管理（Ma等2025）。高级氧化过程被认为是一种去除新兴污染物的有效策略，通常依赖外源氧化剂如过氧化氢、过氧一硫酸盐、过二硫酸盐和过氧乙酸等的激活来产生高活性氧化物种，从而实现污染物的有效降解（Fan等2025, Gao等2021, Zhu等2024）。然而，对氧化剂的依赖可能导致潜在的二次污染和操作限制。因此，开发一种无需氧化剂的催化过程，通过催化剂降解污染物，可有效解决此类过程潜在的二次污染等问题，并增强其实际应用性。相反，与高级氧化过程相比，基于活性炭等传统材料的吸附过程因零氧化剂消耗和对污染物富集的可扩展性而极具吸引力（Liu等2024, Cheng等2022, Laishram等2025, Wang等2021, Zhang等2025）。然而，它们仍然仅限于富集污染物，而无法实现完全降解（图1a）。因此，开发一种可在吸附基础上进一步实现原位降解的协同系统对提高污染控制效率具有重要意义，将吸附与催化转化结合有望突破单一过程的性能瓶颈（Zhang等2026a, Yang等2023, Chen等2024, Tian等2024a）。近年来提出的双反应系统为污染物去除提供了一种新颖且机理独特的策略（Sun等2022, Wang等2022, Geng等2027, Xu等2026a）。在这些系统中，电子异质性的碳区域和金属位点在无需添加化学氧化剂的情况下促进污染物吸附和界面电子转移。吸附的污染物可作为电子供体，碳框架介导电子向金属位点转移。这些位点的电子接受行为取决于其局部配位以及与吸附污染物的相互作用。溶解氧也可作为电子受体参与相关系统，为催化剂释放电子提供可能途径（Tian等2025a, Zhang等2024a, Song等2026, Man等2025）。然而，系统富集污染物的能力和界面电子转移效率仍然有限。尽管增加催化剂用量是一种常见的补救措施，但这会严重损害废水处理过程的经济可行性（图1b）。因此，一个关键挑战在于如何在双反应系统内促进自驱催化，以同步增强污染物降解并尽量减少催化剂用量。单原子催化剂因其原子级分散的活性位点和独特的电子结构，已成为环境催化中的有前景的候选者（Duan等2021, Lin等2024, Wang等2026）。特别是，Fe/Nx型单原子位点不仅可作为高效电子转移中心，还能通过调节界面电子结构促进污染物分子的激活（Zhao等2023, Ren等2025, Geng等2026）。在此基础上，在活性炭基底上构建基于双反应的单原子催化剂，可实现碳基质同步富集污染物并通过单原子催化剂高效自驱降解（图1c）。本研究建立了基于生物炭负载铁单原子催化剂的吸附集成自驱系统。生物炭丰富的孔结构和表面官能团促进了污染物的富集，从而提高催化界面处的局部浓度。随后，吸附富集与界面自驱催化的协同效应显著提高了反应效率，在超低催化剂用量且无需添加氧化剂的条件下实现有效污染物去除。最终，本研究为新兴抗生素污染物的绿色修复提供了吸附集成自驱系统的新策略和坚实理论基础。## 章节摘录### 材料与试剂硝酸铁九水合物、N,N-二甲基甲酰胺、尿素、乙醇、叔丁醇和硫酸购自国药集团化学试剂有限公司（中国上海）。盐酸四环素和反式二苯乙烯购自上海麦克林生化科技有限公司（中国上海）。硝酸锌六水合物购自天津大茂化学试剂合伙企业（有限合伙）。Nafion溶液（5 wt%）### 吸附耦合自驱FeSAC/NC系统的表征如图2a所示，FeSAC/NC通过在N?气氛下对均匀混合的前驱体进行一步热解合成，其中Fe物种锚定在多孔生物炭框架上。ICP-OES分析显示FeSAC/NC中Fe含量为0.76 wt.%，残余Zn为0.018 wt.%（表S1），证实Fe物种成功掺入催化剂。采用XPS研究FeSAC/NC的表面化学态。NC和FeSAC/NC的C 1s光谱（图S1）显示### 结论总之，建立了集吸附富集与自驱催化于一体的FeSAC/NC催化策略，在低催化剂用量且无需外源氧化剂的条件下实现高效污染物去除。自驱转化和吸附对TAP去除的贡献分别为53%和47%。多孔生物炭通过静电和π-π相互作用将TAP定位在Fe-Nx位点附近，从而缩短电子转移距离并促进定向电子### 作者贡献声明**李亚宾：** 写作 – 审阅与编辑，项目管理，方法论，资金获取，数据整理，概念构思。**曹子婷：** 写作 – 原稿，验证，调查，形式分析。**张吉怡：** 验证。**田晴柏：** 资源，数据整理。**赵霞：** 指导，资源。**付雅仪：** 形式分析。**唐小龙：** 验证，形式分析。**许兴：** 写作 – 审阅与编辑，指导，软件，概念构思。### 利益冲突声明作者声明不存在任何可能影响本文所报告工作的已知竞争性经济利益或个人关系。### 致谢本研究得到甘肃省科技计划项目（24JRRA198）、甘肃省重点研发计划项目（24YFFA053）、甘肃省高校教师创新基金项目（2024）、兰州市青年科学技术人才创新项目（2024-QN-174）、兰州理工大学洪柳杰出青年人才计划（2024）以及兰州科技计划项目的资助。李亚宾|曹子婷|张吉怡|田晴柏|赵霞|付雅仪|唐小龙|许兴