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《Science of The Total Environment》：Arsenic spike prediction in a Hungarian drinking water distribution network using interpretable machine learning

　　

•在33个样本中检测到此前未被发现的超过10 μg/L的砷浓度峰值。•随机森林模型对砷浓度峰值的预测具有优异的泛化能力。•多元模型参数为砷减排的系统管理提供了信息。•瞬态压力事件是砷浓度峰值的主要驱动因素。•压力严重程度对于建模复杂的砷-压力关系很有用。引言砷（As）在环境中广泛存在，天然存在于矿物形成、岩石和土壤中。砷天然存在于地下水中，但采矿、矿石加工和农用化学品的施用等人为活动也促成了其存在（Akter等，2004年）。在全球至少70个国家的地下水中发现了超过世界卫生组织10 μg/L限制的砷浓度，全球有9400万至2.2亿人面临风险（Podgorski和Berg，2020年；Ravenscroft等，2011年）。匈牙利依赖于从天然砷浓度偏高的含水层中提取的地下水，导致数十年来健康标准超标。自2004年加入欧盟以来，该国面临特殊挑战，除了经济挑战外，还面临欧洲最高的环境砷浓度之一。经过5年的宽限期和后续调查后，欧盟委员会于2016年向匈牙利提交了侵权通知，要求其遵守欧盟《饮用水指令》10 μg/L的砷限制，在匈牙利365个供水区中有66个不合规区域（欧盟委员会，2017年；Vargha，2016年）。国家饮用水质量改善项目的努力将不合规区域减少到2022年国家报告中的仅13个区域（Pándics等，2017年；Vargha，2022年）。然而，尽管水处理已进行改革，匈牙利的饮用水供应仍面临通过供水系统（WDS）传输砷污染的危险。虽然在消费点进行采样，但匈牙利所需的采样频率可能无法捕捉到季节性以上的变化，在小系统中甚至只需要每年四个样本（匈牙利政府，2001年）。在消费点进行亚季节性的砷监测至关重要，因为老化WDS中的污染途径受高度瞬变因素的影响。在水处理厂中逃脱沉降、吸附或沉淀的微量砷会在WDS中的生物膜和矿物沉积物中积累，并可能停留相当长的时间（Lytle等，2004年；Makris等，2014年；Triantafyllidou等，2019年）。压力瞬变可以动员沉积的砷，其浓度可能超过进入系统的成品水浓度，这是由于随时间积累所致（Fontanazza等，2015年；Fox等，2016年；Triantafyllidou等，2019年）。此外，负压事件会从埋地管道周围区域引入污染。污染可能源于地下水通过管网中的裂缝、断裂和松动连接渗入。负压事件发生前的泄漏并不排除水在事件期间进入管道，并且这种污染即使在重新加压后仍可能留在管网中（Fontanazza等，2015年；Fox等，2016年）。在管道中，在水锤作用下发现的污染物浓度高达环境浓度的0.5%，在间歇供应下高达2%（Fontanazza等，2015年）。在像匈牙利这样的地区，环境砷浓度记录高达225 μg/L（Varsányi和Kovács，2006年），渗入可能是砷污染的重要来源。压力瞬变和负压事件可能由WDS维护、间歇供应、主管道破裂、停电和阀门控制引起（印度住房和城市事务部，2024年）。总砷可分为有机或无机。许多非甲基化有机砷化合物无毒，而无机形态，亚砷酸盐[iAs(III)]和砷酸盐[iAs(V)]，通常毒性最大（Akter等，2004年）。无机构种在环境和处理水样中的砷分布中占主导地位（Hung等，2004年）。在匈牙利大平原的以往研究证实了饮用水中甲基化物种的可忽略性（Mihucz等，2017年；Sugár等，2013年）。无机砷物种的毒性和在饮用水中的普遍存在需要物种水平的砷定量，而不是简单的总量测量。无机砷的毒性是多方面的，表现为氧化应激、基因毒性和致癌性等问题（Fatoki和Badmus，2022年）。研究表明iAs(III)比iAs(V)的毒性高多达60倍（Akter等，2004年）。此外，iAs(III)比iAs(V)更难捕获，因此更具移动性。因此，iAs(III)和iAs(V)的单独定量对于提供对暴露风险的准确理解很重要。无机砷形态的主要控制因素是氧化还原电位和pH值，氧化、碱性条件有利于iAs(V)（Smedley和Kinniburgh，2002年）。在铁和锰等共沉淀剂存在下，iAs(III)倾向于氧化为iAs(V)，促使公用事业公司在饮用水处理前氧化富含砷的源水以降低iAs(III)负荷（Chen等，1999年；Cullen和Reimer，1989年）。此外，反应动力学可能允许在给定的pH值和氧化还原电位下物种分布存在变化（Peterson和Carpenter，1983年）。温度作为动力学因素起着关键作用，尽管存在争议，但导电率也可能影响氧化还原反应动力学（Akter等，2004年；Sorlini等，2023年）。碱性度作为pH变化的缓冲剂以及后续的腐蚀至关重要。虽然过去研究将其他参数与砷浓度聚集在一起（Mahfooz等，2019年；Murtaza等，2020年），但机制联系更直接地由共沉淀剂、动力学因素、形态域以及压力或处理操作造成的干扰来解释，如上所述。一旦在WDS中确定砷污染，可采取多种策略保护饮用水。一项关键策略是防止处理水中的微量污染，从而减少WDS内的积累。此外，可以优化水处理以减轻pH值、腐蚀性和其他促进污染物积累和动员的参数的大波动（HDR Engineering, Inc.，2006年）。在匈牙利，通过纳入污染较小的来源来多样化源水是一种成功的策略，但在切换或混合来源时必须考虑其他水质变化（Kirmeyer，2000年；Vargha，2016年）。源水保护也有助于砷减排。应特别关注采矿、化石燃料燃烧、矿石精炼、木材防腐和农业化学品施用等方面的做法，因为这些活动是源水中砷的主要人为贡献者（Akter等，2004年；Chung等，2014年）。此外，WDS的设计、运行和维护对于减轻砷污染至关重要。具有适当管道尺寸和流量管理的WDS可以实现自清洁流速并最大限度地减少水龄，但广泛变化的流量可能导致污染物动员增加（Kirmeyer，2000年；美国环保署，2007年）。同样，使用阀门隔离管道进行单向冲洗可增加管道清洁（Kirmeyer，2000年）。正确的阀门操作很重要，因为快速打开或关闭阀门会导致水锤，导致负压事件和污染物动员（Fontanazza等，2015年；美国环保署，2007年）。向公用事业的电网引入冗余、适当培训和应急准备可以减少停电期间的间歇流量（美国环保署，2019年）。同时，清洁储水罐并最大限度地减少滞留时间和死端系统可以帮助维持较高压力并减少停滞（Kirmeyer，2000年；美国环保署，2007年）。总体而言，鉴于资金历来对匈牙利的公用事业构成挑战（Vargha，2016年），基于维护的低成本解决方案优于高成本解决方案。地下水中的砷普遍存在以及WDS中砷污染的潜在途径需要在匈牙利对使用点水质进行全面和高分辨率的监测。虽然已有大量证据将压力事件与砷动员联系起来，但环保署确定需要对砷浓度、压力事件指标和水质之间的相互依赖性进行研究（美国环保署，2007年）。本研究的现场规模方法旨在为WDS中的砷管理提供最佳实践信息，这将直接可转移到其他面临砷污染的系统。此外，本研究服务于验证机器学习模型在预测砷浓度方面的准确性和精度。高度预测模型可以适应于在适当数据可用的系统中筛选砷污染风险。虽然其他研究人员已将机器学习模型应用于地下水砷浓度的预测和风险评估，但处理和消费点之间的砷污染评估仅限于受控的台式实验、数值模拟或基本趋势分析（Burkhardt等，2017年；Triantafyllidou等，2019年）。本研究采用多元机器学习对先前研究中未考虑的砷污染中的非线性效应进行建模。在匈牙利暴露于砷的法律、政治和公共卫生影响使本研究具有进一步的重要性。拟议工作的预期结果如下：1）频繁的砷测试揭示了此前未被发现的超过监管限制的峰值；2）压力、水质和砷浓度之间的关系可以预测升高的砷浓度；以及3）使用机器学习对砷浓度建模可为公用事业公司制定最佳管理实践提供信息。章节片段采样计划选择了一个小型WDS（<2000 m3/d）作为采样点，该WDS面临砷暴露风险，且易受压力相关挑战（如间歇流动）的影响。该系统位于匈牙利富含砷的大平原地区。尽管之前不合规，但公用事业公司通过实施高锰酸钾氧化预处理实现了与砷法规的合规。此外，公用事业公司使用Trend analysisFig. 2 shows a total of 34 out of 210 samples from the WDS exceeded the 10 μg/L limit for arsenic in drinking water with four samples on 4/24/2025 having higher arsenic concentrations than the raw water sample from the same date. While all spikes prior to 4/24 were outliers compared to the rest of the system, the fact that localized spikes above the 10 μg/L limit were detected despite utility compliance with arsenic regulations confirms Outcome 1, "frequent arsenic testing reveals previouslyConclusions•Outcome 1, "frequent arsenic testing reveals previously undetected spikes above the regulatory limit," was confirmed by thirty-three WDS samples with arsenic concentrations above the regulatory limit in spite of the official compliance of the utility with regulations according to required sampling practices.•Outcome 2, "relationships among pressure, water quality, and arsenic concentration predict elevated arsenic concentrations" was demonstrated by the excellent performance and generalizability CRediT authorship contribution statementJonathan G. Clayton: Writing – review & editing, Writing – original draft, Visualization, Validation, Methodology, Investigation, Funding acquisition, Formal analysis, Data curation, Conceptualization. Victor G. Mihucz: Writing – review & editing, Validation, Supervision, Resources, Project administration, Methodology, Funding acquisition, Data curation. Leigh G. Terry: Writing – review & editing, Supervision, Resources, Project administration, Funding acquisition, Conceptualization.Declaration of Generative AI and AI-assisted technologies in the writing processDuring the preparation of this work, the authors used ChatGPT and Grok in order to develop functioning python code for data processing and analysis. After using these services, the authors reviewed and edited the content as needed and take full responsibility for the content of the published article.Funding sourcesThis work was supported by NSF EPSCOR Track-2 project (NSF Award # 2019561): IGM-A Framework for Harnessing Big Hydrological Datasets for Integrated Groundwater Management and the Fulbright U.S. Scholar Program, which is sponsored by the U.S. Department of State and the Hungarian-American Fulbright Commission. Study contents are solely the responsibility of the authors and do not necessarily represent the official views of the Fulbright Program, the Government of the United States, or theDeclaration of competing interestThe authors declare that they have no known competing financial interests or personal relationships that could have appeared to influence the work reported in this paper.AcknowledgementsWith due respect for the anonymity of the utility, the authors gratefully acknowledge the cooperation of the studied water utility in providing resources and space for this research. The authors would also like to acknowledge The Alabama Water Institute and The Center for Water Quality Research for support of this work.Jonathan G. Clayton|Victor G. Mihucz|Leigh G. Terry