基于协同卫星观测与建模的全球海洋尘埃气溶胶特性及辐射效应

《Remote Sensing of Environment》：Dust aerosol properties and radiative effects over the global oceans from synergistic spaceborne observations and modeling

　　

摘要

矿物尘气溶胶是大气的类气溶胶物种之一，其微物理性质和辐射性质对于量化尘气溶胶的广泛影响至关重要。目前，在全球尺度上对尘微物理性质和辐射效应的估计仍存在很大的不确定性，这源于与源相关的矿物学变异性导致的尘光学和微物理性质的显著变化，以及星载反演和辐射传输模拟中所采用的物理假设的不一致性。本研究开发了一种物理一致的方法，利用搭载于星载云气溶胶偏振激光雷达和红外径迹卫星观测平台上的云气溶胶正交偏振激光雷达和红外成像辐射计的协同观测数据，对全球海洋上空的尘气溶胶性质进行反演，并量化相关的辐射效应。新的反演算法使用了TAMUdust2020尘单次散射性质数据库，该数据库以随机畸变六面体颗粒集合来表示尘，并采用了区域和矿物学依赖的复折射率数据集，避免了经验性的激光雷达比假设。反演得到的尘性质被纳入用于全球气候模型的快速辐射传输模型中的尘光学性质参数化方案中，确保反演实施和下游辐射传输计算中使用一致的尘光学和微物理性质表示。为了量化区域矿物学变异性对模拟辐射效应的影响，本研究还给出了全球海洋上空的尘气溶胶光学厚度、有效颗粒半径、垂直结构和相关辐射效应的全球和季节分布。研究结果表明，尘在全球海洋上空产生短波冷却和长波增温效应，面积加权年均短波/长波效应在地表分别为?1.358/+0.329 W m?2，在大气层顶分别为?0.796/+0.029 W m?2。

引言

作为质量上最丰富的大气气溶胶物种之一，大气中的矿物尘是地球系统的重要组分，通过散射和吸收太阳辐射和地表红外发射影响地球的辐射收支，改变云微物理过程和降水，为海洋和陆地生态系统提供养分，降低空气质量，并对暴露人群构成健康风险。此外，尘气溶胶在从短寿命的区域爆发到洲际输送和长期气候反馈的广泛时间和空间尺度上与天气和气候相互作用。因此，准确量化大气中尘的气候影响具有挑战性。由于尘排放的间歇性特征、输送路径的复杂性以及源区的广泛分布，星载遥感对于表征陆地和海洋上空的尘的全球分布、输送和变异性至关重要。特别是，在海上观测区域，卫星观测尤为珍贵，因为在这些区域原位测量稀少，而远程尘输送可以显著影响辐射、云、生态系统和下游空气质量。

在过去三十年中，利用星载被动和主动传感器推断尘性质已取得显著进展。例如，中分辨率成像光谱辐射计和可见红外成像辐射仪套件通过可见光、短波红外和热红外测量提供了尘和其他气溶胶的长期全球观测，支持了气溶胶光学厚度、宽气溶胶类型、尘负荷和颗粒粒径的反演。多角度成像光谱辐射计的多角度观测进一步提高了对非球形尘的识别，并为颗粒微物理过程提供了额外的约束。主动激光雷达观测在尘性质反演中发挥着独特作用，通过提供垂直分辨的反散射和去偏振测量，为尘层高度、垂直结构和气溶胶类型提供约束，而这些无法仅从被动观测中完全获得。这些互补能力促使主动和被动观测的协同使用，特别是激光雷达和热红外测量，以改进海洋上空尘气溶胶光学厚度和有效半径的反演，因为在海洋上表面条件更好约束，且在远程输送期间粗尘仍具有重要辐射效应。最近发射的地球云气溶胶辐射探索者携带了为从共同平台协同反演气溶胶和云性质而设计的主动和被动仪器，非常适合这种协同观测策略。

尽管取得了上述进展，卫星遥感尘气溶胶仍存在重要局限性。例如，基于云气溶胶正交偏振激光雷达的消光反演通常依赖于按气溶胶类型预设且假设为空间不变的激光雷达比。然而，尘激光雷达比随颗粒形状、大小和成分而变化。不具代表性的经验假设会给反演得到的尘性质引入显著的不确定性和偏差。此外，反演算法和模型中对尘光学性质的表示可能因颗粒非球形、复折射率和区域矿物学变异性等方面的简化而不切实际。实验室和理论研究表明，颗粒形状和成分均强烈影响尘的散射和吸收。特别是，最近汇编的数据集显示，尘的短波和长波复折射率存在显著的区域差异，这与矿物学成分和铁含量相关。这些结果表明，全球均匀的复折射率和过于理想化的颗粒形状会给尘反演引入系统性偏差，特别是在具有不同矿物学特征的源区之间以及对于具有强长波辐射效应的粗尘颗粒。因此，需要更物理的、区域依赖的尘光学和微物理性质表示来改进卫星对尘负荷、颗粒尺寸和垂直结构的约束。

在估算尘的辐射效应方面也取得了重大进展。宽波段辐射传输模拟和基于观测的估计表明，尘在短波和长波光谱范围内均对地球辐射收支产生显著扰动，其效应的大小和符号取决于尘负荷、颗粒尺寸、垂直分布、地表性质以及辐射传输计算中预设的光谱单次散射性质。在宽波段辐射传输模型中，用于全球气候模型的快速辐射传输模型因其能够以计算高效的方式对短波和长波辐射通量和加热率进行光谱分辨计算而广泛应用于天气和气候领域。全球尺度的近期研究进一步表明，粗尘、矿物学成分和光谱分辨的光学性质会显著影响尘辐射强迫的估计。与此同时，交互式尘辐射建模研究表明，尘辐射效应可以影响大气稳定性、环流、云和区域天气预报，这进一步强化了对宽波段模型中准确尘性质输入的需求。这些研究确立了可靠的辐射效应估计不仅需要现实的尘负荷，还需要物理一致的尘光学和微物理性质表示。

尘辐射效应研究中的一个主要挑战是用于反演尘性质的假设与辐射传输计算中使用的假设之间的物理不一致性。卫星反演和再分析可以使用一种复折射率、颗粒形状和粒径分布表示来提供尘混合比、尘气溶胶光学厚度和有效半径，而宽波段辐射传输模型则应用不同的尘光学性质参数化方案。这种不一致性可以直接传播到模拟的短波和长波通量扰动中，并使将不确定性和偏差归因于反演得到的尘性质还是假设的光学性质变得复杂。该问题因模型中对粗尘和超粗尘表示的持续不足以及广泛使用无法捕捉观察到的尘矿物学区域变异性及其导致的复折射率差异的全球均匀光学性质而进一步加剧。另一个不确定性来源是尘气溶胶长波散射的处理。对于矿物尘，特别是在粗颗粒存在的情况下，长波散射不可忽略。在宽波段辐射传输计算中忽略或过度简化长波散射会导致长波辐射效应和派生的短波冷却与长波增温之间平衡的估计产生偏差。鉴于这些局限性，对于尘性质反演和下游宽波段辐射传输模拟使用共同的尘光学和微物理性质表示是有益的。

在Li等人报告的基础上，本研究开发了一种物理一致的方法，将反演记录扩展到多年的全球海洋气候态，并将反演得到的区域依赖的尘光学和微物理性质纳入宽波段短波和长波辐射传输模拟中。该分析量化了反演得到的尘性质和相关尘辐射效应的全球和季节分布，特别关注了区域矿物学变异性的作用。反演得到的尘性质通过开发的尘光学性质参数化方案作为输入用于快速辐射传输模型，该参数化方案在反演和辐射传输模拟的广泛范围内一致地表示了尘光学和微物理性质。本研究还评估了矿物学成分对反演得到的尘性质空间分布以及地表和大气层顶辐射效应的影响，并考察了长波散射对模拟尘辐射效应的贡献。第2节描述了数据集、区域依赖的尘光学性质参数化方案、激光雷达–红外辐射计反演算法和物理一致的快速辐射传输模型模拟方法。第3节将反演结果与独立的卫星和地面产品进行验证。第4节给出结果和讨论。第5节总结了本研究的主要发现并阐述其意义。

卫星、再分析和辅助数据

本研究整合了2013年1月至2018年8月的卫星观测、再分析产品和辅助数据集，以支持矿物尘气溶胶性质反演和相关的宽波段辐射传输模拟。由于2018年的观测数据仅到8月，年均值使用2013至2017年的五个完整年份计算，而月度和季节分析则使用截至2018年8月的所有可用观测数据。

季节性和反演验证

Li等人使用2015年一年的激光雷达和红外辐射计观测数据，全面评估了基于背景散射–粒径分布–热红外方法的尘气溶胶性质反演，证明了尘气溶胶光学厚度和有效半径反演的令人满意的表现。然而，该早期评估未考虑尘矿物学成分的区域变化。

为了进一步评估该检索算法的准确性与鲁棒性，本文的分析范围被延伸至2013年1月至2017年8月的数据。

**结果与讨论**

图7a–d展示了利用BSC–PDPR–TIR方法（该方法考虑了尘埃矿物成分的区域差异）结合协同观测的CALIOP和IIR数据，在全球海洋区域2013年至2017年间的DAOT（尘埃吸收光学厚度）、DAER（尘埃消光反射率）、DTT（尘埃总气溶胶传输）和DTP（尘埃总粒子数）的年均空间分布。图7a中的0.55 μm波长的DAOT分布清晰地界定了主要的海洋尘埃传输通道。最大的DAOT值主要集中在热带北大西洋，特别是在北非以西及横跨主通道区域。

**结论**

本研究开发了一种物理机制完善的方法，用于从CALIOP与IIR协同观测数据中检索海洋尘埃气溶胶特性，并基于广泛使用的RRTMG辐射传输模型量化其辐射效应。CALIOP提供了尘埃层后向散射和偏振特征的垂直分辨激光雷达测量数据，而IIR则提供了关于尘埃光学和微观物理特性的热红外约束。该方法具有几个独特特点：（1）CALIOP–IIR协同观测的整合……

**作者贡献声明**

Dongchen Li：原创草稿撰写、可视化、验证、方法学、调查、形式分析、数据整理。Ping Yang：审阅与编辑、监督、项目管理、资金获取、概念构思。Yuan Wang：审阅与编辑。Sonia M. Kreidenweis：审阅与编辑。

**利益冲突声明**

作者声明不存在可能影响本文研究结果的已知竞争性财务利益或个人关系。

**致谢**

本研究得到了NASA拨款80NSSC23K0111的资助，并部分由德克萨斯农工大学David Bullock Harris地球科学讲席的捐赠基金（02-512231-00000）支持。Y. Wang的工作得到了美国国家科学基金会（NSF）拨款AGS-2440581的支持。S. Kreidenweis的工作得到了美国国家海洋和大气管理局大气化学、碳循环与气候（AC4）项目（拨款号NA22OAR4310536）的支持。数值计算在高性能计算平台上完成。

Dongchen Li | Ping Yang | Yuan Wang | Sonia M. Kreidenweis