汞同位素对中三叠世间歇性火山活动下多尺度湖泊响应的约束

《Palaeogeography, Palaeoclimatology, Palaeoecology》：Mercury isotopic constraints on the multiscale lacustrine response to Middle Triassic episodic volcanism

　　

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  汞富集、凝灰岩层和略高的Δ¹⁹⁹Hg定义了两个火山活动区段。
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  间歇性火山活动在约10万年的时间跨度内维持了高生产力和缺氧状态。
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  火山灰降落使生产力提高了约3–7倍，并在数年至数十年内促进了还原环境。
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  "冲击与挤压"模型将反复喷发与湖泊有机碳埋藏联系起来。

引言

火山活动长期以来一直备受关注，因为它在广泛的时间尺度上对地表环境、碳循环和生物演化产生了深远影响（Bond and Wignall, 2014; Kataoka, 2023）。中国北方的鄂尔多斯盆地是三叠纪时期形成的最大的湖盆之一，延长组长7段保存了有机质丰富的页岩，总有机碳（TOC）含量平均为13.8 wt%，最高达35.8 wt%（Li et al., 2020）。这些页岩与众多火山灰层互层，后者源自盆地南部秦岭造山带的弧岩浆活动（Li et al., 2014; Zhang et al., 2017; Zhang et al., 2023a; Peng et al., 2026），每一层记录了一次离散的火山灰降落事件，共同表明火山活动与湖泊环境演化之间存在联系。古生产力代用指标和微古生物组合表明该湖泊生产力极高（Yuan et al., 2021; Liu et al., 2022b），其底部水体在氧—亚氧化和间歇性缺氧状态之间波动，这由黄铁矿、铁地球化学和氮同位素所记录（Chen et al., 2019; Yuan et al., 2019; Yuan et al., 2021）。高生产力和间歇性缺氧归因于火山营养物质的输入，推断火山活动为湖泊提供了养分并促进了有机质富集（Yuan et al., 2021; Zhang et al., 2021b; Liu et al., 2025）。然而，火山活动主要从凝灰岩层的岩石学、年代学和厚度进行表征（Zhang et al., 2023a; Deng et al., 2024），这些凝灰岩层仅保存了沉积并保留下来的火山灰，因此提供的是不连续的记录，难以与环境变化进行定量关联。因此，单次火山灰降落的短期效应如何积累成为对有机碳埋藏的长期控制仍受到较差的约束，这反映了这些记录中缺乏独立的火山代用指标，以及难以解析事件与区段的时间尺度。

汞（Hg）化学地层学是追踪火山活动的一种有力代用指标（Sanei et al., 2012; Sial et al., 2016; Grasby et al., 2019; Shen et al., 2023; Zheng et al., 2023）。火山喷发是地表环境中汞的主要自然来源，将汞以气态、氧化态和颗粒结合态物种释放到大气中，并通过干湿沉降沉积到陆地和水体中（Pyle and Mather, 2003; Yin et al., 2014）。因此，沉积序列中汞的富集（归一化到其主要宿主相如TOC、硫（S）或铝（Al））被广泛用于追踪深时火山活动（Sanei et al., 2012; Grasby et al., 2019; Shen et al., 2023; Zhou et al., 2024）。由于沉积物中的汞也可能受非火山过程的影响，汞同位素被用于区分沉积物中汞的来源（Bergquist and Blum, 2007; Blum et al., 2014; Zheng et al., 2023）。最显著的质量非依赖分馏（MIF，Δ¹⁹⁹Hg）发生在水柱和云滴中Hg(II)的光还原过程中，使残余Hg(II)留下正MIF值（Bergquist and Blum, 2007）。原始地幔的Δ¹⁹⁹Hg接近零（0.00 ± 0.20‰，2 SD; Moynier et al., 2021），因此火山汞通常被认为携带接近零的Δ¹⁹⁹Hg信号（Grasby et al., 2019; Shen et al., 2019; Zhao et al., 2022）。最近的研究揭示了地幔来源岩石中Δ¹⁹⁹Hg的异质性，近零值主要存在于洋岛玄武岩和大陆溢流玄武岩中，而岛弧玄武岩中则为正值（Yin et al., 2022; Yin et al., 2024）。一旦通过火山活动释放到地表环境中，汞可能进一步经历光化学反应，如Hg(II)光还原，使残余Hg(II)的Δ¹⁹⁹Hg在沉积前向正值偏移（Shen et al., 2021; Wang et al., 2021）。相比之下，从陆地土壤和植被释放的汞通常携带负的Δ¹⁹⁹Hg（Them II et al., 2019; Shen et al., 2022a; Shen et al., 2022b）。综合而言，汞浓度和同位素有助于在沉积记录中追溯火山活动。

在此，我们提供了延长组长7段有机质丰富页岩中汞浓度、汞同位素和环境代用指标的综合记录。本研究旨在：(1) 使用汞浓度、汞同位素和凝灰岩层识别火山活动区段；(2) 评估生产力和氧化还原条件对间歇性火山活动的区段尺度响应；(3) 评估湖泊对单次火山灰降落事件的事件尺度响应。通过跨越区段和事件两个尺度，这些记录为在不同时间尺度上联系火山活动与湖泊环境变化提供了基础。

文章片段

地质背景与样品

鄂尔多斯盆地位于华北克拉通西南缘（图1a）。晚二叠世，盆地由于区域构造作用从海陆过渡环境演变为大型内陆湖盆（Zou et al., 2010; Xie, 2016; Zou et al., 2024）。该湖盆系统的演化记录在中—上三叠统延长组中，这是一个完整的沉积旋回，分为十个段（从底到顶为长10到长1）（Zhang

TOC、TS和元素分析

来自Z22井的132个页岩和泥岩样品经过修整以去除可见的脉石和风化面，并使用玛瑙研钵和研杵研磨至约200目。所有样品均分析了TOC、TS、主要和微量元素。TOC和TS在中国石油勘探开发研究院使用LECO CS230碳硫分析仪进行测量。在TOC分析前，样品在60 °C水浴中用稀盐酸（HCl）处理以溶解

汞地球化学与同位素组成

Z22井中的汞浓度范围为0.80至341 ppb，平均值为43.3 ppb（图3，图4；表S1）。长7₃亚段（92.8–341 ppb）和长7₁亚段（73.5–216 ppb）中出现多个汞峰值，分别达到平均值的2.1–7.9倍和1.7–5.0倍，定义了下方和上方两个汞富集区段。这些汞峰值与下方区段深度约1642 m和~1647 m处的凝灰岩及凝灰质层，以及上方区段深度约1556 m和~1566 m处的凝灰岩及凝灰质层相一致（图3

讨论

整合事件和区段尺度的记录，我们提出了一个"冲击与挤压"模型，在该模型中火山活动驱动了多个时间尺度上的湖泊环境变化。我们首先使用汞浓度和同位素，结合凝灰岩层的分布，识别火山活动区段（VAIs），并约束火山活动的来源和规模（第5.1节）。"挤压"指贯穿整个VAI维持的持续环境状态，"冲击"指短期的

结论

汞浓度和同位素，结合凝灰岩层的分布和亚毫米XRF扫描，在区段和事件两个尺度上将火山活动与中三叠世鄂尔多斯古湖泊的环境变化联系起来。在长7段中，汞和汞/TOC富集与凝灰岩层及略高的Δ¹⁹⁹Hg值相一致，定义了两个归因于区域弧火山活动反复发作的火山活动区段（VAIs）。

在区段尺度上，两个VAI均与TOC增加相关联

CRediT作者贡献声明

周玉萍：初稿撰写、调查研究、形式分析、数据整理。李勇：审稿与编辑、监督、方法学、资金获取、概念构思。Thomas J. Algeo：审稿与编辑、可视化、方法学。何晓方：审稿与编辑、方法学。京振华：审稿与编辑、监督、资源、项目管理。

利益冲突声明

作者声明他们没有已知的竞争性财务利益或个人关系，这些关系可能会影响本文报告的工作。

致谢

感谢编辑Thomas Steuber和两位匿名审稿人提出的建设性和富有洞察力的意见，这些意见极大地改进了手稿。本研究得到了国家自然科学基金创新研究群体（42321002）、中央高校基本科研业务费（2022JCCXDC02；成都理工大学博士创新人才基金，BBJ2024030）以及中国石油天然气集团公司创新基金（2021DQ02-1003）的资助。

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