《Microchemical Journal》：Smart saffron quality assessment for dye adulteration detection: a low-cost, rapid approach using CIELAB colorimetry and machine learning
编辑推荐：
•集成CIELAB色度测量法和机器学习为藏红花质量筛查提供了一种快速、低成本的解决方案。•SVR-RBF模型能够准确预测三刺激颜色数据中的总crocin含量（CV-R2 = 0.813）。•集成分类器和核算法在多类别真实性评估中实现了超过81%的交叉验证准确性。•SHAP和相关性
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集成CIELAB色度测量法和机器学习为藏红花质量筛查提供了一种快速、低成本的解决方案。
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SVR-RBF模型能够准确预测三刺激颜色数据中的总crocin含量（CV-R2 = 0.813）。
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集成分类器和核算法在多类别真实性评估中实现了超过81%的交叉验证准确性。
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SHAP和相关性分析确定了?
、C?>和黄度指数（YI）作为核心的颜色预测因子。
引言
藏红花来源于Crocus sativus L.的干燥柱头，因其鲜艳的色彩、独特的香气和丰富的营养价值而成为全球最珍贵的香料之一[1]。藏红花中的三种主要生物活性化合物——crocin（着色剂）、picrocrocin（风味剂）和safranal（香气剂）——是其品质和真实性的关键指标。这些成分的缺失或减少，尤其是由于被合成染料或未经授权的添加剂掺杂，可能表明存在欺诈行为，并对消费者健康构成重大风险[2]。鉴于藏红花的高市场价值，欺诈行为十分普遍，从用红花或姜黄替代到添加低成本合成染料都有发生[3]、[4]。
近年来，快速 authenticity（真实性）检测技术得到了显著发展。高光谱成像（HSI）与化学计量学相结合，已被用于无损检测藏红花的掺杂情况[5]。机器学习算法在欺诈检测方法中的应用体现在深度学习模型与现有挥发性气体分析设备（如顶空气相色谱-离子迁移谱法（HS-GC-IMS）的集成[6]上。目前的UV–Vis交叉分类方法通过更复杂的多变量建模方法得到了改进，从而能够更精确地识别植物来源的掺杂物[7]。为了实现更快、更经济的检测设备，也有研究利用手机和荧光传感器对彩色视频图像进行计算机分析[8]、[9]。
就植物来源的掺杂物而言，DNA检测仍具有很高的特异性。2015年描述了一种四聚体聚合酶链反应（PCR）技术，可以在一次PCR反应中检测多种常见的植物掺杂物，包括红花和姜黄[10]。从控制角度来看，这种多重检测方法非常有利，因为一个样本中很可能同时存在多种掺杂物。然而，尽管技术成熟，但在质量控制领域的实际应用仍受到限制。HSI、GC IMS和先进的质谱设备不仅资本密集型，还需要专业操作人员和数据处理流程。即使有小型设备可用，模型transferability（可转移性）以及实验室间的稳定性和重复性仍常常成为其广泛常规应用的瓶颈。同时，ISO 3632仍然是国际藏红花贸易的主要监管标准。ISO 3632-1:2025更新了相关规范要求，其中的光谱分级方法依赖于固定波长的吸光度测量（例如，crocin为440 nm，picrocrocin为257 nm，safranal为330 nm）[5]、[12]。然而，UV–Vis分级方法存在选择性问题，例如顺式crocin和共提取物质可能会因吸收重叠而导致safranal的值过高[13]。因此，需要一种互补的或更具选择性的方法[13]。综合考虑，理想的解决方案是一种操作简便的筛查工具，能够快速检查样品，识别差异（如染色引起的颜色变化），并指引后续的确认测试方向。色度测量法将视觉检查与分析验证巧妙结合，为颜色的感知提供了标准化和可重复的依据。在CIELAB色彩空间中，L*（红色-蓝色轴）和b*（蓝色-黄色轴）是颜色的度量单位，还可以推导出色调（hue）和色度（chroma）的辅助参数（ISO/CIE 11664-4:2019）。研究表明，三刺激颜色测量与藏红花的着色能力和crocin相关质量指标有关，可以为品质评估提供支持[14]。此外，基于颜色的计算机视觉技术也被用于藏红花的分类和品质预测[15]。然而，所描述方法中仍然存在方法论上的不足，即实验室标准化的CIELAB色度测量法从未与明确的机器学习框架下的色谱法进行过直接对比验证，以确认染料掺杂情况。
在本研究中，我们将标准化的CIELAB分析与色谱确认（HPLC-DAD和TLC）相结合，并引入了考虑泄漏影响的回归和多类别分类模型，以及基于SHAP的可解释性。该框架并不是要取代确认技术，而是评估CIELAB描述符作为快速、低成本且易于操作的一线筛查指标的可行性，作为分层质量控制策略的一部分。通过依赖标准化的实验室色度测量法（相比先进的光谱或质谱平台，所需资本投资和技术基础设施较少），该方法旨在促进在质量控制中的广泛应用。本研究主要针对伊朗藏红花样本和染料掺杂场景设计，旨在验证其可行性，并非建立普遍适用的真实性模型。未来的研究将涵盖更多地区的样本和更广泛的掺杂类型，以提高方法的稳健性和外部有效性。据我们所知，这是首次将实验室规模的CIELAB色度测量与色谱校准和泄漏控制的机器学习相结合，用于快速筛查染料掺杂的集成评估。
章节摘录
样品采集与制备
本研究旨在调查主要来自伊朗的藏红花样本的颜色差异，这些样本具有不同的品质水平和关键的着色化合物（尤其是crocin）浓度。同时，我们评估了CIELAB色度系统在初步区分真实、掺杂和经过处理的藏红花样本方面的有效性，并探讨了色度测量法作为快速、经济的筛查工具在检测疑似掺杂样本中的作用
TLC结果
所有样品均采用单一批量标准协议进行薄层色谱（TLC）分析（相同的固定相和流动相、统一的发展时间和可视化条件）。另外，还使用含有认证食品色素标准品（Azorubine、Amaranth、Erythrosine、Ponceau 4R、Orange II、Sunset Yellow FCF、Tartrazine、Quinoline Yellow）的参考板，在相同的色谱条件下进行分析，以确定特征Rf值和色调特征
讨论
快速实用的藏红花真实性检测方法在食品质量控制中至关重要。先进的分析平台，如1H NMR和近红外高光谱成像（NIR-HSI），具有极高的灵敏度和特异性——例如，1H NMR能够检测出含量低至2.5% w/w的姜黄掺杂，灵敏度超过95%[30]，而NIR-HSI在识别风格掺杂方面具有高分类准确性[31]。然而，这些复杂技术通常需要
结论
本研究证明，经济实惠的CIELAB色度测量法结合 supervised machine learning（监督机器学习）提供了一种快速、可靠且低成本的初级筛查工具，可用于初步的藏红花品质分级和掺杂检测。统计诊断和模型归因的结果表明，YI、?和C?是crocin含量的主要正向颜色指标，而L?则作为负向调节因子[32]]
CRediT作者贡献声明
Motahare Monfaredi：撰写——初稿撰写、可视化、验证、软件开发、方法设计、数据分析、数据整理。Hassan Rezadoost：撰写——修订与编辑、项目监管、概念构思。Atena Sheybani：撰写——修订与编辑、方法设计、数据整理。Sam Shadnoosh：撰写——修订与编辑、数据分析。Shayan Farahani：撰写——修订与编辑、项目监管。
关于写作过程中使用生成式AI和AI辅助技术的声明
在撰写本手稿时，作者仅使用ChatGPT（GPT-5 Thinking；OpenAI，2025）来提高文本的清晰度、语法和可读性。未使用生成式AI进行数据分析、解释或科学结论的生成。使用该工具后，作者对文本进行了彻底审查和修改，并对发表作品中的所有内容和结论承担全部责任。
利益冲突声明
作者声明没有任何已知的财务利益或个人关系可能影响本文的研究结果。
Motahare Monfaredi|Hassan Rezadoost|Atena Sheybani|Sam Shadnoosh|Shayan Farahani
