分子动力学方法研究石墨烯/GaN层状复合材料交替表面的超声振动辅助抛光过程

《Materials Science in Semiconductor Processing》：Molecular dynamics investigation of ultrasonic vibration-assisted polishing process for the alternating surface of Graphene/GaN layered composite

　　

摘要在半导体材料研究中，将石墨烯（Gr）与氮化镓（GaN）集成以创建层状复合结构，被公认为增强器件性能的一种有前景的策略。非极性 m 面 $(01\bar{1}0)$ GaN 消除了内部极化场，并已在高压垂直 p-n 功率二极管中得到证明。目前，关于 GaN 和 Gr/GaN 复合材料的超声波振动辅助抛光（UVAP）工艺的研究主要集中在极性表面上。然而，极性与非极性 GaN 表面之间的显著机械各向异性意味着在抛光过程中材料去除和亚表面损伤机制存在差异。本研究将此类研究扩展到 Gr/GaN 层状复合材料的非极性交替表面。通过系统的分子动力学（MD）模拟，我们分析了不同的振动加工条件和石墨烯的层间密度对材料去除效率和亚表面结构完整性的影响。我们提出并通过计算验证了一种固有的频率间距匹配方法，该方法有效地稳定了切向力的波动。总之，这些发现不仅解决了关于非极性 Gr/GaN 异质结处 UVAP 的知识空白，还引入了一种结构相关的频率调谐策略，该策略可能适用于其他层状半导体复合材料。

引言氮化镓（GaN）以其 3.4 eV 的宽直接带隙、超过 3 MV/cm 的临界击穿电场以及高达 2000 cm$^2$/V·s 的卓越电子迁移率，已成为下一代电力电子和射频应用的变革性半导体材料 [1], [2]。在光电领域，包括发光二极管（LED）[3]、激光 [4] 以及紫外光电探测器 [5] 在内的基于 GaN 的器件表现出色。最近的进展进一步扩大了 GaN 的应用范围，包括用于相控阵雷达和电子战系统的高功率微波系统 [6]，以及太赫兹频率单片集成电路 [7]。然而，独立的基于 GaN 的器件面临固有的挑战，包括运行速度有限、热耗散不足以及带隙可调性方面的挑战。石墨烯作为一种极具吸引力的互补材料，有效地解决了这些挑战。其极高的热导率、超高的载流子迁移率和优异的光学透明性为与 GaN 系统的集成提供了独特优势。最近的研究表明，构建 Gr/GaN 异质结构可显著增强面内热导率 [8]。基于 Gr/i-GaN/n-GaN 结构的紫外探测器实现了极低的暗电流和高响应灵敏度 [9]。此外，与超表面集成的 Gr/GaN 肖特基异质结在太赫兹调制方面表现出显著的光电性能 [10]。这些进展强调了 Gr/GaN 异质结构在克服 GaN 固有局限性以及推动下一代电子和光子器件发展方面的变革潜力。

GaN 是典型的难加工材料，具有固有的脆性，使其在加工过程中容易发生开裂和位错，这严重损害了器件精度和运行寿命 [11], [12], [13]。因此，表面处理对于确定器件的整体性能至关重要。目前，辅助加工技术已成为国际研究的一个突出领域。在实验中，Guo 等人引入了超声波振动辅助电化学机械抛光（UV-ECMP）以实现原子级光滑表面 [14]。Liang 等人开发了一种用于超声波磁流变化学复合抛光（UMCP）的多场协同材料去除模型，有效地增强了材料去除 [15]。Nolasco 等人利用飞秒激光对 GaN 薄膜进行微加工，系统地研究了不同波长下的损伤阈值和孵化效应 [16]。Sun 等人研究了光电化学机械抛光（PECMP），阐明了磨粒半径、抛光压力和速度对氧化增强去除机制的影响 [17]。一些研究人员还进行了 MD 模拟，以研究纳米尺度的材料加工。P. Zhao 等人对单晶 GaN 在不同参数下的纳米研磨进行了模拟，阐明了纳米级加工过程中表面特征与机械行为之间的关系 [18]。C. Li 等人采用激光辅助研磨加工 GaN，并证明适当的激光功率密度可以实现优异的研磨结果 [19]。B. Luo 等人检查了振动辅助 GaN 研磨，并表明优化的振动频率增强了材料去除率，同时减少了亚表面损伤深度 [20]。H. He 等人探索了超声波振动辅助抛光在 Gr/GaN 层状复合材料的 GaN 极性表面上引起的原子去除和变形机制 [21]。除了 GaN 特定研究外，关于超声振动辅助加工（UVAM）困难材料的最新进展也揭示了该技术的根本机制。S. Yin 等人 [22] 建立了基于连续介质力学的重合金超声振动加工微结构预测模型，其发现揭示了 UVAM 中耦合热机械载荷、应力波传播和高应变率的共同效应共同驱动了加工表面层的位错增殖和晶粒细化。在此基础上，S. Yin 等人 [23] 系统地检查了钨合金超声椭圆振动切割（UEVC）中的应变速率敏感性。他们证明，振动分量之间的相位差是影响切削区应变速率最敏感的参数，并且增加的应变速率有助于从脆性到延性材料去除的转变。随后，同一研究小组 [24] 开发了用于 UEVC 的 GA-BP 神经网络应变速率预测模型，确认由超声波振动引起的 10$^4$-10$^5$ s$^{-1}$ 范围内的应变速率显著增强了塑性流动，并促进了超细晶表面层的形成。虽然这些进展展示了超声振动辅助加工的广泛有效性。

现有文献主要集中在 GaN 及其复合材料的极性表面上，强烈的自发和压电极化场在这些表面诱导量子限制斯塔克效应（QCSE），降低电子 - 空穴波函数重叠，并 complicates 器件设计 [25]。相比之下，非极性取向如 m 面 $(01\bar{1}0)$ 消除了内部极化场，导致更大的波函数重叠、增强的光增益以及器件设计的灵活性增加 [26]。非极性 m 面 GaN 已在临界电场为 2.0 MV/cm 且击穿电压超过 1.7 kV 的垂直 p-n 功率二极管中得到证明 [27], [28]，从而确认了其对下一代电力电子的实用意义。此外，研究表明 c 面和 m 面 GaN 之间存在明显的机械各向异性，揭示了杨氏模量、硬度和位错行为的显著差异 [29]。这表明非极性表面抛光期间的材料去除和亚表面损伤机制可能与极性表面相关机制存在很大差异。尽管如此，Gr/GaN 非极性交替界面的超声辅助加工在很大程度上仍未被探索。本研究旨在加深对 Gr/GaN 复合材料在振动辅助加工中纳米尺度变形机制的理论理解。

在本研究中，使用 Atompk [30] 构建了 Gr/GaN 纳米层状复合层，并使用大规模原子/分子并行模拟器（LAMMPS）[31] 进行了 MD 模拟，以检查使用金刚石磨料沿 [0001] 方向对 Gr/GaN 层状复合材料的交替表面进行超声波振动辅助抛光。研究重点在于振幅、研磨速度以及嵌入石墨烯层的密度等因素，以评估各种参数对结果的影响。

章节片段
模拟模型在本调查中，我们对 GaN 的 m 面 $(01\bar{1}0)$ 沿 [0001] 取向进行了超声波振动辅助抛光模拟。MD 模型表示了一个涉及 Gr/GaN 层状复合材料和金刚石磨料的纳米尺度超声波振动辅助抛光系统，如图 1 所示。图 1(a) 展示了工件内 GaN 的俯视图和侧视图。图 1(b) 显示了 GaN 的纤锌矿结构，其中 X 轴正方向与 [...] 对齐。

幅度和速度对超声波振动下 Gr/GaN 抛光性能的影响在本研究中，MD 模拟结果使用开源可视化工具 OVITO [45] 进行展示和报告。图 3(a)–(d) 说明了在不同振动振幅下 Gr/GaN 复合材料的表面形貌。随着振幅的增加，在磨料前缘观察到显著的原子积聚，并伴随沟槽两侧形成横向原子流。石墨烯层对此表现出明显的阻挡效应，这一

结论本研究采用 MD 模拟，研究使用金刚石磨料对 Gr/GaN 层状复合材料的 UVAP 工艺。对关键加工参数的影响进行了系统分析，重点关注表面形貌、磨削力、原子去除行为和亚表面损伤。主要发现总结如下：
(1) 振动振幅和研磨速度显著影响去除的原子数和工件表面质量。具体而言，

CRediT 作者贡献声明
Qiwei Sun：撰写 – 审查与编辑，撰写 – 原稿，可视化，软件，数据整理，构思。
Zhan Zhang：撰写 – 审查与编辑，方法论，形式分析，构思。
Bei Wang：验证，形式分析，数据整理。
Wenjing Xu：撰写 – 审查与编辑，验证，构思。
Tinghong Gao：监督，资源，项目管理，数据整理。
Qingquan Xiao：项目管理，资金获取。
Jin Huang：资金

利益冲突声明
作者声明他们没有已知的竞争经济利益或个人关系，这些关系可能已被认为影响本文报告的工作。

致谢
本工作由国家自然科学基金（批准号 12264001 和 52262021）、贵州大学智能制造工教结合创新平台及研究生联合培养基地（批准号 2020-520000-83-01-324061）、贵州省科技基金（批准号 SSYS[2025] 重大 001 和 ZK[2023] 013）以及贵州省智能服务工程技术研究中心（批准号 2203-520102-04-04-298868）支持。

Qiwei Sun|Zhan Zhang|Bei Wang|Wenjing Xu|Tinghong Gao|Qingquan Xiao|Jin Huang|Yunjun Ruan|Wensheng Yang