《Microplastics》：Leakage-Controlled Comparative Prediction of Microplastics in Sewage Treatment Plant Effluents: Season- and Morphology-Aware Modelling at Erandwane STP, Pune, India
编辑推荐：
摘要：污水处理厂（STP）出水中排放的微塑料（MPs）随进水浓度、颗粒形态和时间条件而变化，但预测研究可能因数据泄漏、有限的基准测试和机制性过度解读而被削弱。本研究利用2024年8月1日至2025年8月31日期间396个日期的792对同期进水-出水观测数据，评
摘要：污水处理厂（STP）出水中排放的微塑料（MPs）随进水浓度、颗粒形态和时间条件而变化，但预测研究可能因数据泄漏、有限的基准测试和机制性过度解读而被削弱。本研究利用2024年8月1日至2025年8月31日期间396个日期的792对同期进水-出水观测数据，评估了印度浦那Erandwane污水处理厂最终出水MP浓度的场址内预测。预测变量包括总进水MPs、进水纤维、碎片、薄膜和颗粒，以及分类水文季节和采样时段。同一日期的上午和下午记录被保留在同一建模子集中以避免同日泄漏，五折按日期分组交叉验证比较了多变量线性回归、支持向量回归、随机森林、XGBoost和CatBoost。在独立分组测试集上，CatBoost的决定系数（R2）为0.498，均方根误差（RMSE）为35.52 MPs L?1，平均绝对误差（MAE）为28.58 MPs L?1；然而，其分组交叉验证平均R2（0.433）并未超过多变量线性回归（0.473）。因此，主要发现是可用多变量结构中存在中等程度的场址级预测信息，而非特定算法的优越性。季节是CatBoost最重要的变量，但仅被解释为时间代理，因为直接降雨量、流量、水力停留时间、澄清池负荷和总悬浮固体并未连续获得。定量回收率、重复精度和检测限数据也不可用，且同一验证子集被用于调参、校准和共形残差估计。因此，不确定性结果和模型解释应视为探索性。该框架可能有助于该场址优先开展验证性监测，但在缺乏前瞻性、多场址验证以及更强的分析和操作协变量之前，不能替代实验室测量或建立可转移的处理机制。
微塑料（MPs）的环境归趋与污水厂（STP）控制作用已成为水环境研究的重要议题。已有研究表明，STP既是微塑料的去除屏障，也是残余排放通道；然而，出水中微塑料浓度的预测研究常受数据泄漏、基准模型单一和非线性模型过度解读等问题的困扰。针对这一问题，研究人员以印度浦那Erandwane污水处理厂为对象，基于2024年8月至2025年8月共396个日期的792组同期进水-出水配对观测数据，构建并系统比较了多种预测模型。研究旨在回答三个问题：该场址是否存在可复现的场址内预测信号；非线性模型是否必然优于线性模型；模型关联能否被解读为处理机制。研究人员将同一日期的上午和下午记录置于同一建模子集以避免同日泄漏，采用五折日期分组交叉验证，对多变量线性回归、支持向量回归（SVR）、随机森林、XGBoost和CatBoost进行公平比较。结果显示，CatBoost在独立测试集上取得R2=0.498，但其五折交叉验证平均R2（0.433）低于多变量线性回归（0.473），表明预测信号存在于多变量结构中而非特定算法中。季节作为时间代理具有最高特征重要性，但无法与实测水文过程直接关联。研究还构建了分裂共形预测区间，但受限于同一验证子集被复用、缺乏定量质控数据，结果仅具探索性。该研究的重要贡献在于建立了防泄漏的场址内比较预测框架，并明确了模型解读的边界条件。
研究人员在方法上采用了以下关键技术：一是日期级分组划分策略，以日期为分组变量、季节为分层变量，将全部日期按固定随机种子划分为训练、验证和独立测试子集，并辅以五折分组交叉验证，从根本上防止同日数据泄漏；二是采用对数变换log(1+y)对目标变量进行转换以降低异方差性，并以线性回归作为多变量基准；三是CatBoost作为候选非线性模型，在验证子集上对树深度、学习率和L2正则化进行调参，采用早停机制防止过拟合；四是构建验证集拟合的线性校准模型，并在测试集上应用非负性和进水上限两类合理性检查；五是采用验证集绝对残差分位数构建90%和95%分裂共形预测区间，作为内部分布式不确定性诊断。
3.1 微塑料浓度的时间与季节行为：基于792组配对观测，进水MPs浓度平均为1773.4±228.7 MPs L?1，出水浓度平均为184.6±49.5 MPs L?1，平均去除率为89.61±2.38%。干季、季风前和季风期出水均值分别为151.8、195.9和210.1 MPs L?1，呈现显著的季节差异，但因缺乏连续水文数据，该差异仅视为时间关联而非机制证据。
3.2 线性基线与相关结构：总进水浓度与出水浓度呈中等正相关（Pearson r=0.522, p<0.001），单一预测因子进水-出水散点R2仅为0.272，说明仅靠总进水浓度只能解释约27%的出水变异，促使研究引入季节和形态信息。
3.3 季节和采样会话描述性比较：出水MPs浓度在三个季节间差异显著（ANOVA F=155.38，Kruskal-Wallis H=230.58，均p<0.001）；出水浓度季风期最高（中位数205 MPs L?1）、干季最低（151 MPs L?1），而进水浓度季风前最高（1944.5 MPs L?1），说明季节标签代表更广泛的时间情境。上午与下午出水浓度存在平均11.32 MPs L?1的配对差异（p<0.001），但去除率几乎相同。
3.4 CatBoost预测类别模式：拟合后的CatBoost模型复现了季节差异，预测干季、季风前和季风期出水均值分别为152.0、194.8和207.2 MPs L?1；下午预测均值（187.6 MPs L?1）高于上午（178.9 MPs L?1）。
3.5 偏依赖分析：偏依赖图显示出水预测值随进水浓度整体上升，部分形态变量出现局部平台或斜率变化，但因预测变量高度相关，这些形状不解释为孤立的物理效应。
3.6 特征重要性：CatBoost特征重要性排序中季节最高（36.42%），其次为进水纤维（15.51%）、碎片（14.86%）、总MPs（12.01%）、薄膜（11.92%）和颗粒（9.28%），采样时段重要性可忽略；该排序描述模型内部权重而非因果贡献。
3.7 独立测试性能与算法基准：独立测试集上校准后CatBoost达到R2=0.498，RMSE=35.52 MPs L?1，MAE=28.58 MPs L?1；五折日期分组交叉验证中，多变量线性回归平均R2最高（0.473±0.048），随后是CatBoost（0.433±0.052）、随机森林（0.415±0.057）、XGBoost（0.403±0.058）和SVR（0.275±0.126），因此不能支持CatBoost优越性。
3.8 不确定性与合理性检查范围：名义90%分裂共形区间在测试集上实现95.0%覆盖率，固定全宽为128.08 MPs L?1；名义95%区间实现96.9%覆盖率，全宽140.20 MPs L?1。非负性和进水上限规则未改变任何测试预测值。
讨论部分指出，季风期出水MPs浓度最高、干季最低的观测模式与文献报道一致，但季节标签未与场址特定降雨或流量数据配对，且进水和出水样本未按水力停留时间错开，因此平均去除率仅为同会话浓度对比的描述性指标，而非针对特定水团的去除效率。形态变量在CatBoost中具有非零重要性，但由于未进行匹配消融实验，其独立增量贡献无法量化；总MPs与各形态亚类强相关表明预测变量存在显著冗余。比较基准表明，完整预测变量结构在多种模型族中均含有可复现的场址内信号，算法选择属次要问题，且由于分析测量不确定性未量化，预测误差应为模型误差与测量误差的联合体现。该框架仅可作为Erandwane污水处理厂优先采样或实验室确认的探索性筛查工具，不能替代直接测量，也不能未经多场址外部验证而转移至其他设施。研究结论：本研究在Erandwane污水处理厂提供了基于全年配对进水测量、形态分辨计数和分类时间信息的单场址防泄漏模型族比较框架。CatBoost在独立分组测试集上达到R2=0.498、RMSE=35.52 MPs L?1和MAE=28.58 MPs L?1，但多变量线性回归在五折分组交叉验证中获得更高平均R2（0.473对0.433）。核心结果是完整多变量结构中存在中等程度的场址内预测信号，而非非线性算法的优越性。由于缺乏匹配特征消融，形态和季节的独立增量贡献无法量化。研究结论仍属探索性，因为仅限单一场址和监测期、季节为分类代理、关键运行和定量质控数据缺失、进水和出水样本未按停留时间匹配、短期时间自相关未正式评估且未进行前瞻性时间验证。因此，RMSE和MAE代表模型与测量联合误差而非纯模型误差。该框架经进一步验证后或有助于优先安排验证性监测，但不应用于替代实验室测量，也不能在缺乏更强分析文档、实测操作预测变量、独立不确定性校准和外部验证的情况下推广至其他STP。
