基于荧光信息预测地下水氮代谢潜力：一种集成半监督学习与自动机器学习的方法

《Environmental Technology & Innovation》：Prediction of groundwater nitrogen metabolic potential based on fluorescence information: An integrated semi-supervised learning-automated machine learning approach

　　

基于荧光信息预测地下水氮代谢潜力：一种集成半监督学习与自动机器学习的方法 摘要：地下水提供了全球近一半的饮用水源，其中农业灌溉、施肥和城市废水排放等污染源之间存在复杂的相互作用。快速的城市化和集约化农业加剧了硝酸盐污染，对地下水质量和生态系统稳定构成了重大风险。溶解性有机质（dissolved organic matter, DOM）作为碳循环中的关键有机组分，其光谱特征能够反映地下水中污染物的来源、形态和代谢潜力。由于DOM荧光反映了DOM来源、组成和微生物加工的变化，它可能提供与氮循环基因丰度相关的环境条件的间接信息，从而作为氮代谢潜力的代理指标。本研究采用七种来自地下水系统的特征变量作为H2O自动机器学习（AutoML）框架和五种参考机器学习算法的输入，用于预测氮代谢潜力。研究人员假设基于三维激发发射矩阵（three-dimensional excitation-emission matrix, 3D-EEM）的荧光特征可作为预测地下水氮代谢潜力的有效指标。主要研究目标包括：(1) 比较以荧光参数为输入变量的五种参考机器学习算法与H2O AutoML框架的预测性能；(2) 比较基于半监督学习（semi-supervised learning, SSL）的混合数据集与原数据集的模型预测性能；(3) 选择最优模型-数据集组合，识别与氮代谢潜力相关的关键变量，并基于SHAP图和可解释机器学习方法表征其模型导出的响应模式。结果表明，SSL-H2O AutoML取得了最佳R2值分别为0.940和0.885。SSL通过光谱匹配的无标记记录扩展了训练信息，并将C2的重要性提高了一倍，在有限标记条件下强化了反硝化作用的预测。该集成分析框架能够识别关键荧光变量并表征其模型导出的响应模式，从而支持荧光-氮关系解析和未来监测策略的制定。

一、研究背景与问题提出

地下水是全球近半数饮用水的主要来源，然而农业灌溉、化肥施用及城市污水排放等人类活动导致地下水硝酸盐污染日益严重。例如，中国西北黄土高原地区地下水平均硝酸盐浓度在雨季和旱季分别可达87.73 mg/L和101.87 mg/L，远超天然硝酸盐源的水平。由于地下水滞留时间长，氮素输入与向地表水输出的通量之间存在时间错配，形成复杂的水文滞留过程。研究表明，全球地表水总氮负荷中有49%来自地下水排泄。因此，阐明地下水中的氮代谢过程及其主控因素对于制定针对性的管控策略至关重要。

已有研究表明，溶解性有机质（dissolved organic matter, DOM）作为碳循环中的重要有机组分，其光谱特征能够反映地下水中污染物的来源、形态和代谢潜力，尽管这一作用常被低估。DOM组分动态变化与氮循环过程相关联，例如外源富氮DOM输入可能增强反硝化功能群落的生长，而尿素和氨基酸添加则可促进氮矿化并增加地下水硝酸盐浓度。此外，DOM可作为无机氮的前体物，含氮有机化合物的脱氨作用和微生物对高分子量有机氮的解聚作用会影响硝酸盐积累。由于DOM荧光能够反映DOM来源、组成和微生物加工过程的变化，它可能间接提供与氮循环基因丰度相关的环境条件信息，从而作为氮代谢潜力的替代指标。

随着可解释机器学习的发展，越来越多的研究开始关注复杂环境中微生物氮循环特征。然而，现有研究多集中于DOM组分对单一氮循环过程的影响，对其在多条氮循环通路中的共同效应仍缺乏认识。同时，荧光光谱技术已被广泛应用于DOM表征和溯源，三维激发发射矩阵（three-dimensional excitation-emission matrix, 3D-EEM）数据因其信息丰富且获取便捷，展现出作为机器学习模型输入参数的强大潜力。然而，利用荧光特征预测多条通路特异性氮代谢潜力的研究仍然不足。此外，宏基因组数据的获取依赖测序和生物信息学处理，限制了可用于模型开发的标记样本数量。为此，本研究旨在填补上述空白，探索基于EEM荧光特征的半监督学习与自动机器学习方法在地下水氮代谢潜力预测中的应用。

二、研究方法概述

本研究的数据来源于两部分：一是研究人员在陕西省西安市临潼区渭河支流林河采集的91份浅层地下水样品，涵盖2022至2025年连续采样的EEM荧光数据和宏基因组数据；二是从Web of Science和ScienceDirect检索获得的152条历史EEM记录，来源于美国科罗拉多州东河、俄勒冈州H. J. Andrews实验林和中国江苏省太湖流域。研究人员选取了七个输入变量：荧光指数（fluorescence index, FI）、生物指数（biological index, BIX）、腐殖化指数（humification index, HIX）以及通过平行因子分析（parallel factor analysis, PARAFAC）识别的C1至C4四个荧光组分。目标变量为七条主要氮代谢通路的基因丰度：厌氧氨氧化（anaerobic ammonium oxidation, Anammox）、同化硝酸盐还原为铵（assimilatory nitrate reduction to ammonium, ANRA）、反硝化（denitrification）、异化硝酸盐还原为铵（dissimilatory nitrate reduction to ammonium, DNRA）、硝化（nitrification）、固氮（nitrogen fixation）以及有机氮降解与合成。关键技术方法包括：五种传统机器学习算法（随机森林RF、极限梯度提升XGBoost、K近邻KNN、支持向量回归SVR、人工神经网络ANN）作为参考模型；H2O自动机器学习（AutoML）框架进行自动化模型训练与集成；基于伪标签的半监督学习（semi-supervised learning, SSL）策略，通过K均值聚类（K=3）筛选兼容的历史记录并生成伪标签以扩充训练集；以及SHAP（SHapley Additive exPlanations）可解释性分析方法。

三、研究结果

3.1 参考模型与AutoML的性能比较

以荧光参数作为输入变量，研究人员比较了五种参考机器学习算法与H2O AutoML框架对七条氮代谢通路基因丰度的预测性能。结果显示，H2O AutoML在所有目标变量上的预测表现普遍优于各参考模型，尤其在反硝化和有机氮降解与合成通路上表现出较高的拟合优度。这表明自动机器学习能够有效整合多种算法优势，提升预测精度。

3.2 SSL扩增数据集的效果评估

通过半监督学习策略，研究人员将经兼容性筛选后的21条历史EEM记录与实测训练样本结合，构建了SSL扩增数据集。与仅使用原始数据集训练的模型相比，SSL-H2O AutoML在多个目标变量上显著提升了预测性能，最佳R2值达到0.940和0.885。SSL策略通过引入光谱匹配的无标记记录，有效扩展了训练信息，缓解了标记样本不足的问题。

3.3 关键变量识别与响应模式分析

基于SHAP可解释性分析，研究人员识别出与氮代谢潜力相关的关键荧光变量。结果显示，C2组分在反硝化作用预测中的重要性在SSL扩增后提高了一倍，表明SSL策略不仅增加了训练样本量，还强化了对特定代谢通路的关键变量识别能力。不同氮代谢通路受不同荧光组分和指数的调控，呈现出差异化的响应模式。

四、讨论与结论

本研究表明，基于EEM荧光特征的SSL-H2O AutoML方法能够有效预测地下水系统中多条氮代谢通路的潜力，验证了荧光信息作为氮代谢潜力替代指标的可行性。半监督学习策略通过引入外部无标记数据，显著提升了模型在有限标记条件下的预测性能。SHAP分析揭示了不同荧光组分对氮代谢通路的差异化贡献，为理解荧光-氮关系提供了机制性见解。研究结论指出，该集成分析框架能够识别关键荧光变量并表征其模型导出的响应模式，从而支持荧光-氮关系解析和未来监测策略的制定，为地下水氮污染管控提供了新的技术路径。