过程系统工程中物理信息神经网络（PINNs）的一种通用框架

《Computers & Chemical Engineering》：A Generalized Framework for Physics-Informed Neural Networks in Process Systems Engineering

　　

过程系统工程通常依赖第一性原理模型来表示复杂的物理化学过程；然而，这些模型的强非线性和高计算强度限制了其在过程建模、模拟、优化以及反问题中的适用性。为克服这些局限，研究人员提出了一种用于化工过程建模与模拟的物理信息神经网络（Physics-Informed Neural Networks, PINNs）通用开发框架。该框架建立了一套系统化方法，用于开发基于PINNs的代理模型，在逼近第一性原理模型输入-输出行为的同时保留所研究过程的主控物理规律。此外，该框架还支持对模型形式、物理约束施加和训练策略的灵活控制。与现有针对特定问题的PINN方法不同，该框架为在不同过程中系统化开发物理一致性代理模型提供了统一结构。最后，研究人员通过多个案例研究证明了该框架的适用性、泛化性和模块化特性，以及所开发PINNs的预测性能。

过程系统工程（Process Systems Engineering, PSE）常依赖第一性原理模型描述复杂物理化学过程，这类模型通常由常微分方程（Ordinary Differential Equations, ODEs）、偏微分方程（Partial Differential Equations, PDEs）和微分代数方程（Differential-Algebraic Equations, DAEs）构成。然而，其强非线性和高计算强度使传统网格法需要细密离散化才能保证精度，难以用于快速决策、大规模过程设计以及参数未知或初/边界条件不完整的反问题。为降低计算成本，代理模型（Surrogate Model）被广泛使用，但人工神经网络（Artificial Neural Networks, ANNs）等数据驱动代理模型依赖大规模高质量训练数据，且往往缺乏对底层物理规律的遵循。物理信息神经网络（Physics-Informed Neural Networks, PINNs）可将控制方程嵌入网络训练，但现有PINN方法多为问题特定式开发，在刚性非线性或强局部化过程中需要针对问题调整模型形式、约束施加方式和训练流程。为此，研究人员提出一个面向化工过程建模与模拟的通用PINN开发框架，以系统化构建物理一致性代理模型，并支持对模型形式、物理约束和训练策略的灵活控制。

研究人员将该框架组织为过程特定输入与训练特定输入两条路径，通过过程变量分析确定独立输入变量集（I_S）和依赖输出变量集（D_S），再经数据生成与采样、归一化/缩放、数据加载、网络构建、物理残差公式化和训练等模块完成PINN开发。框架还支持逆参数估计，即将未知过程参数作为可训练变量与网络参数联合优化；当物理和边界损失权重设为零时，则可退化为传统数据驱动网络。多项案例研究显示，该框架具有良好的适用性、泛化性和模块化特性，并配有可复用的Python软件包pinnse，为实际部署提供了基础。

关键技术方法：研究人员采用过程变量分析对第一性原理模型进行自由度分析，形成降维的输入输出映射；将控制方程和边界条件写成一般残差形式，用自动微分（Automatic Differentiation, AD）或离散时间积分格式构造物理/边界损失；用拉丁超立方采样（Latin Hypercube Sampling, LHS）生成有标签、物理配点和边界配点数据集，其中有标签数据由Aspen Plus或SciPy ODE求解器生成；对数据进行归一化或无量纲化处理；网络架构支持全连接前馈网络、多头网络、傅里叶特征网络和循环网络；训练采用Adam与L-BFGS两阶段优化、自适应损失权重、学习率调度、小批量训练和验证检查点；所有流程集成于模块化Python包pinnse中。

研究结果：

4.1 非理想闪蒸过程：该案例以苯（C₆H₆）氧化生产顺丁烯二酸酐（C₄H₂O₃）过程中的非理想闪蒸为对象，其相平衡由Peng-Robinson状态方程控制，强非线性和强耦合特征明显。研究人员设计了两个PINN公式：Case 1预测摩尔汽化分率（V/F）和相组成，Case 2额外预测净热负荷（Q）；有标签数据由Aspen Plus生成，训练中仅施加物料与能量平衡约束，非理想相平衡由有标签数据监督。验证损失在训练初期快速下降并稳定在约10^-5量级，Case 1对V/F、Y_i、X_i的平均绝对误差（Mean Absolute Error, MAE）分别为3.79×10^-4、2.37×10^-4和2.91×10^-4；Case 2的对应MAE为2.46×10^-4、1.72×10^-4、2.60×10^-4，Q的MAE为8.89×10^-2 MW。PINN预测与Aspen Plus结果几乎完全重合，说明框架可有效处理非理想热力学与强非线性过程。

4.2 等温PFR过程：该案例针对等温活塞流反应器（Plug-Flow Reactor, PFR）中C₆H₆氧化生产C₄H₂O₃的过程，体系由强非线性耦合ODE控制。研究人员采用三种输入输出公式：流出物流量公式（Effluent-Flow-based formulation, EFM）、反应进度公式（Extent-of-Reaction-based formulation, ERM）和转化率公式（Conversion-based formulation, CM）。EFM的总验证损失降至约10^-6，MAE为0.23 mol/s，平均物理残差为5.44×10^-4；ERM通过自适应损失权重稳定训练，MAE为4.28×10^-3 mol/s；CM对比了有无学习率调度器的影响，有调度器时MAE为9.30×10^-4，显著低于无调度器时的1.65×10^-3。此外，研究人员以EFM为基础开展逆参数估计，将三个反应活化能（E_A,j）作为未知参数，在约45k epoch后收敛到真值，最终出料流率MAE为2.06 mol/s。在有噪声标签数据测试中，与纯数据驱动ANN相比，PINN在1%、5%、10%噪声水平下相对于无噪声标签的MAE分别降低17%、47%和44%，物理残差降低约3.9至5.5倍，表明物理约束可起到正则化作用。

4.3 非等温PFR过程：该案例采用文献中的气相反应基准算例，反应器温度成为额外依赖变量并与反应动力学直接耦合，物料和能量平衡构成刚性、强耦合ODE系统。研究人员用SciPy ODE求解器在400个入口条件下生成有标签数据，每个轨迹取101个反应器体积点，并对控制方程进行无量纲化处理。训练后总损失和数据损失收敛至约10^-5，物理和边界损失收敛至约10^-6。PINN准确捕捉了反应器中的刚性温度尖峰，并保持冷却剂温度剖面；F_i、C_i、T_PFR和T_coolant的MAE分别为1.85×10^-1 mol/s、1.11×10^-4 mol/L、4.51×10^-1 K和5.88×10^-2 K，验证了框架对刚性、强耦合和非线性系统的适用性。

讨论与结论：讨论部分指出，当前框架假设控制过程模型在结构上非奇异，对不完整过程知识仅能以参数形式处理；当过程知识存在结构不完整时，即变量缺少可靠控制方程或已知方程中某项未知，可考虑通过符号回归（symbolic regression）或SINDy（稀疏非线性动力学识别方法）恢复缺失控制方程，也可用辅助可训练函数表示未知项。框架还可扩展到动态过程的状态转移公式，如非等温连续搅拌釜反应器（Continuous Stirred-Tank Reactor, CSTR）过程，但更广泛动态模型和其他公式的系统评估仍是未来研究的重要方向。结论翻译如下：本文提出了一个用于过程建模与模拟的物理信息神经网络开发通用框架。该框架建立了系统化、模块化的工作流程，用于开发物理一致性代理模型，并允许对模型形式、物理约束施加和训练策略进行灵活控制。通过非理想闪蒸、等温PFR和非等温PFR三个代表性案例证明了其适用性。研究表明，该框架能够（1）容纳替代性PINN输入输出表示和不同网络架构；（2）支持多种PINN公式和特定公式的训练策略，并可通过同时估计未知过程参数与开发物理一致性PINN模型扩展到逆参数估计问题；（3）适用于刚性、强耦合和非线性系统。这项工作为过程系统工程中用于过程建模、模拟和基于优化应用的物理信息代理模型系统化开发奠定了基础，并附带可复用Python包pinnse以促进实际采用。