冻结与未冻结等温条件下覆盖材料氡阻隔性能的实验研究

《Journal of Environmental Radioactivity》：Experimental study on the radon barrier performance of cover materials under frozen and unfrozen isothermal conditions

　　

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  在?20 °C至20 °C范围内测试了3种覆盖层的氡气屏障性能。
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  红土—膨润土混合物表现出最优的抑制效果和最低的热敏感性。
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  建立了氡气屏障效率与温度之间的初步经验分段方程。

引言

铀矿开采和加工过程中产生的废石和尾矿含有较高浓度的长寿命放射性核素，如²³⁸U、²³⁴U、²³⁰Th、²²⁶Ra和²²²Rn，对环境和人类健康构成长期辐射危害（Harpy等，2020；Ramsay，1977）。退役堆放场的铀尾矿库滩面通常具有较高的伽马辐射吸收剂量率，并伴随较大的氡气释出率。因此，工程化的防氡覆盖层在全球范围内被广泛用于环境治理。

各种覆盖层材料和结构配置的防氡性能已得到广泛评估。覆盖层的有效性关键取决于材料组成、层厚度、压实度和含水量。白砂、高岭土和膨润土等本地材料在抑制铀尾矿氡气释放方面表现出显著潜力（Abdel Ghany等，2018）。此外，极端降雨条件下红土覆盖层的物理特性，以及覆盖厚度与压实度的定量效应，在很大程度上决定了屏障效率（Dai等，2021）。此外，覆盖介质的物理特性和层厚度在控制气体传输动力学和确定氡气衰减系数方面起着关键作用（Liu等，2021；Tan等，2012）。为进一步优化屏障性能，研究人员引入了定制土壤混合物——如红土与蒙脱石、膨润土或沸石粉的复合——以增强微观结构吸附和密封能力。具体而言，近期研究表明，用膨润土改良红粘土可提高保水性并显著降低氡气释出率（Xie等，2024），显示出其作为高效屏障的潜力。

除结构和组成因素外，环境温度变化，特别是零度和冻结温度，对氡气迁移参数和释出率具有不可忽视的影响。具体而言，极端高温和日照环境可加速土壤水分蒸发，导致严重的干缩开裂和氡气释出率急剧升高（Chen等，2021）。虽然高温下热致干燥和开裂机制已被广泛评估，但零度和冻结温度对覆盖层性能的影响尚缺乏充分的认识，需要在更宽的温度范围内进行综合研究。含水量和冻结条件显著改变铀尾矿中的孔隙氡气浓度和释出动力学。多年冻土和零下温度梯度深刻影响土壤氡气通量动力学，起到有效的天然屏障作用（Glover和Blouin，2022；Puchkov等，2022）。此外，环境温度变化显著改变土壤孔隙结构、水分动力学和气体迁移路径，导致氡气衰减的动态变化（Liu等，2025；Zhou等，2025）。

尽管已有上述认识，目前对铀尾矿堆放场覆盖层的大部分评价仅限于0 °C以上的非冻结条件，关于冻结条件下覆盖系统防氡性能存在关键的认知空白。在固定等温设定下评估屏障动力学是量化热敏感性并预测季节性氡气释出的基本前提。因此，为揭示冻结和非冻结等温条件下防氡覆盖层对氡气释出的屏障规律，本研究选取了三种代表性覆盖材料：纯红土、红土-膨润土混合物和红土-沸石粉混合物。在控温试验舱中，于五个不同温度设定点（?20 °C、?10 °C、0 °C、10 °C和20 °C）进行了可控氡气释出实验，以分析屏障性能，弥补零下覆盖系统的实验空白，并为寒冷地区的工程设计提供可靠参考。

章节摘要

数学模型

根据菲克第二扩散定律，扩散条件下多孔介质中氡气迁移的数学模型表达如下（Hart等，1986）：$$\begin{array}{c}\frac{\text{dC}}{\text{dt}}=D\frac{{?}^{2}C}{?x^2}?\lambda C+\frac{\alpha }{\epsilon }\end{array}$$其中C为多孔介质中的孔隙氡气浓度（Bq·m^?3）；D为介质中氡气的扩散系数（m²·s^?1）；ε为多孔介质的有效孔隙率（无量纲）；x为深度（m）；α为自由氡气产生率（Bq·m^?3·s^?1）；λ为氡气衰变常数

试验舱环境和试柱土壤的温度监测结果

温控试验舱内环境温度的变化曲线如图4所示。每当试验舱设定温度降低10 °C一个梯度时，舱内环境温度首先出现急剧下降。具体而言，温度在相对较短的3.33小时内下降了7 °C（表明冷却速率较快）。随后，以较慢的冷却速率再下降剩余的3 °C以达到目标温度。

结论

为揭示冻结和非冻结等温条件下覆盖层对氡气释出的屏障规律，选取了三种覆盖材料——纯红土、红土-膨润土混合物和红土-沸石粉混合物，并以裸露铀尾矿试柱作为对照组。在覆盖材料和铀尾矿中保持一定含水量的条件下，在温控试验舱中于五个温度条件下进行了氡气释出实验：

作者贡献声明

叶永钧：撰写 – 审阅与编辑、监督、方法学、资金获取、概念化。黄奥：撰写 – 初稿、调查研究、正式分析、数据整理。喻婷：验证、调查研究。缪诗雨：可视化、验证。

利益冲突声明

作者声明不存在可能影响本文所报告工作的已知竞争财务利益或个人关系。

致谢

本研究得到了国家自然科学基金（编号：11575080）和湖南省自然科学基金（编号：2026JJ30192）的资助。

叶永钧|黄奥|喻婷|缪诗雨