《Journal of Environmental Sciences》：Increasing contribution of biogenic secondary organic aerosol to PM
2.5: Spatially heterogeneous responses to interacting meteorological, biogenic and anthropogenic factors
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•优化挥发性有机化合物（BVOC）的排放可以减少异戊二烯和PM2.5建模的偏差。•2001年至2020年间，渝东区（YRD）的BSOA浓度增加了36.4%。•2001年至2020年间，BSOA对PM2.5的贡献从7.6%增加到了14.1%。•尽管BVOC排放量下降，渝东区（YRD
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优化挥发性有机化合物（BVOC）的排放可以减少异戊二烯和PM2.5建模的偏差。
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2001年至2020年间，渝东区（YRD）的BSOA浓度增加了36.4%。
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2001年至2020年间，BSOA对PM2.5的贡献从7.6%增加到了14.1%。
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尽管BVOC排放量下降，渝东区（YRD）的BSOA却有所增加。
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在萜烯水平较低时，NOx的减少会促进BSOA的形成，但在较高水平时则会抑制其形成。
引言
二次有机气溶胶（SOA）是细颗粒物（PM2.5）的主要来源，对空气质量、人类健康和气候有显著影响（El Haddad等，2024；Huang等，2014；Srivastava等，2022）。大部分SOA来源于生物源挥发性有机化合物（BVOC），如异戊二烯和单萜类，占全球SOA总量的一半以上（Glasius和Goldstein，2016；Kelly等，2018；Srivastava等，2022）。最近的研究表明，由于气候变暖和植被绿色化的共同作用，BVOC的排放量正在增加（Cao等，2024；Zhang等，2026），这可能增加了生物源SOA（BSOA）对未来PM2.5污染的贡献。同时，中国和其他地区持续的人为减排措施大幅减少了初级颗粒物的前体（Chen等，2024；Zhang等，2025），从而提高了生物源二次气溶胶的相对重要性。这些环境变化为未来的空气质量管理带来了新的挑战，并强调了在气候变化和人为因素影响下，更好地理解BSOA的长期时空演变及其对PM2.5贡献的必要性。
BSOA的形成不仅仅受BVOC排放量的控制，还受到BVOC排放、气象条件和人为污染物之间相互作用的非线性过程的影响。温度、太阳辐射和边界层高度等气象变量会影响BVOC的排放、氧化速率和污染物积累（Bai等，2025；Bryant等，2021；Maji等，2020）。包括氮氧化物（NOx）、二氧化硫（SO2）和初级有机气溶胶（POA）在内的人为污染物可以通过调节氧化路径、气溶胶酸度和气粒分配过程进一步影响BSOA的形成（Dong等，2022；Ma等，2024；Sarrafzadeh等，2016；Xu等，2015，2021；Yi等，2024；Zhao等，2025）。然而，由于不同地区的排放强度、植被组成和大气化学制度的差异，这些因素的影响可能具有很强的空间异质性（Shrivastava等，2017；Zhu等，2025）。在植被绿化和人为排放同时减少的地区，BSOA的响应可能会因地理和化学条件的不同而大相径庭（Baek等，2026）。因此，理解这些因素在异质环境中的相互作用对于解释区域BSOA的演变和评估减排策略的效果至关重要。
然而，由于缺乏长期和大规模的观测数据，量化BSOA的长期时空演变仍然具有挑战性。尽管化学传输模型（CTMs）为区域评估提供了有效的框架，但其可靠性受到BVOC排放数据集不确定性的严重限制（Wang等，2023b）。Nature发布的《气体和气溶胶排放模型》（MEGAN）是用于估算BVOC排放的最广泛使用的模型之一，该模型根据植被类型、叶面积指数、气象条件和特定植物功能的排放因子来计算排放通量（Guenther等，2006，2012）。由于BVOC排放对植被分布（Wang等，2023a；Zeng等，2022）和气象条件（Jiang等，2018；Rinne等，2002）非常敏感，不同的生物源排放模型和输入可能导致BVOC估计值的显著差异（Jiang等，2019；Ma等，2023；Zhang等，2021）。MEGAN的最新版本（3.2版）允许用户使用本地化植被数据开发特定植物的网格化排放因子（Guenther等，2020），而大多数现有应用仍然基于默认的生态区输入，这些输入可能无法充分反映某些地区内植物组成的变化（Li等，2023；Wang等，2021；Zhang等，2022）。因此，改进植被特征和BVOC排放的表示对于减少长期BSOA模拟中的不确定性非常重要。
尽管CTMs可以模拟BSOA的形成过程，但传统的敏感性模拟通常只考虑单个因素，并且进行长期多因素归因计算时计算负担较大。机器学习（ML）方法越来越多地被用于描述环境结果与多种潜在影响因素之间的复杂关系（Chen等，2025；Hong等，2025）。然而，传统的ML方法往往提供的是领域平均的特征效应，可能无法充分区分环境影响和空间位置效应。这种局限性可能导致空间混淆，即地理位置掩盖或模仿了环境变量的真实效应。为了解决这个问题，GeoShapley通过将特征效应分解为内在的地理贡献和空间变化的环境效应，扩展了SHAP框架（Li，2022，2024；Lyu等，2025），为识别不同环境背景下BSOA的空间异质敏感性提供了一个有用的框架。
长江三角洲（YRD）是中国最发达和人口最密集的地区之一，自2013年以来严格的减排措施大幅减少了人为污染（Yin等，2022）。同时，植被绿化和温度上升使得生物源影响在YRD中的作用显著增强（Li等，2025；Li和Xie，2014）。这些同时发生的变化使YRD成为研究BSOA演变过程中多种驱动因素之间非线性和空间异质相互作用的代表区域。在这里，我们优化了BVOC的排放，并模拟了YRD夏季20年（2001–2020年）BSOA的变化。通过将这些模拟与空间明确的GeoShapley框架相结合，本研究的目标是：（1）描述YRD夏季BSOA的二十年时空演变；（2）量化自然和人为驱动因素的空间变化响应和相互作用。这种综合方法为我们提供了新的见解，揭示了气候变化、植被变化和人为减排如何共同塑造夏季BSOA的演变，为制定更有效的区域PM2.5控制策略提供了科学依据。
节片段
生物源排放建模
使用Nature发布的《气体和气溶胶排放模型》（MEGAN）（Guenther等，2020）模拟了渝东区（26.93°N–35.26°N, 114.52°E–123.35°E，图S1）的BVOC排放。该模型的输入数据包括气象条件、土地覆盖类型、叶面积指数（LAI）和排放因子（EFs）（Ma等，2023）。所有四种情景的气象输入数据均由Weather Research and Forecasting Model（WRF）v4.3.3（Skamarock等，2021）提供，基于欧洲中心的数据
改进的BVOC排放输入
五种模拟情景中，异戊二烯、单萜类和倍半萜类的排放量存在显著差异（图1），表明该地区的BVOC估计值高度依赖于植被表示和模型配置。基于MEGAN2.1的三种配置显示出相对较小的内部变异性，所有省份的变异系数通常低于13%（图1a、d和g）。在这个框架下，LAI数据集主要影响异戊二烯的排放
结论
本研究模拟了渝东区夏季BSOA的时空演变及其对PM2.5的贡献，并研究了BSOA对不同气象条件、生物源排放和人为排放变化的响应。模型与地面观测数据的对比表明，优化的BVOC排放估计值改善了生物源前体的表示，并支持了更可靠的BSOA和PM2.5模拟。模拟结果表明，BSOA
利益冲突声明
作者声明他们没有已知的可能会影响本文工作的竞争性财务利益或个人关系。
CRediT作者贡献声明
Jiale Zheng:撰写——原始草稿，可视化，验证，方法论，正式分析，数据管理。Suya Jin:撰写——原始草稿，验证，资源管理，方法论，正式分析，数据管理。Haoran Ye:验证，资源管理。Yongyue Teng:验证，资源管理。Dongqing Lv:验证，资源管理。Pei Zhang:验证，资源管理。Shunyao Wang:资源管理。Jingyu An:资源管理。Junjie Tian:资源管理。Shanshan Wang:资源管理。Cheng Huang:资源管理。Jianhui Jiang:撰写
利益冲突声明
作者声明他们没有已知的可能会影响本文工作的竞争性财务利益或个人关系。
致谢
本工作得到了国家重点研发计划（项目编号：2023YFC3710400）和国家自然科学基金（项目编号：42207122）的支持。作者感谢华东师范大学的多功能创新平台（001）对模型模拟的支持。
Jiale Zheng|Suya Jin|Haoran Ye|Yongyue Teng|Dongqing Lv|Pei Zhang|Shunyao Wang|Jingyu An|Junjie Tian|Shanshan Wang|Cheng Huang|Jianhui Jiang
