《Materials Today Communications》：Thermal sintering of a Chang’e-6 lunar regolith simulant: Glass-assisted densification, pore coarsening, and micromechanical heterogeneity
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嫦娥六号（Chang'e-6, CE-6）月壤中难熔结晶矿物与大量非晶玻璃相共存，使其成为一种独特的含玻璃多组分硅酸盐陶瓷材料。然而，从弱颗粒接触到玻璃辅助固结再到后续孔隙粗化的温度依赖性转变机制尚不明确。研究人员配制了一种CE-6月壤模拟物（lunar re
嫦娥六号（Chang'e-6, CE-6）月壤中难熔结晶矿物与大量非晶玻璃相共存，使其成为一种独特的含玻璃多组分硅酸盐陶瓷材料。然而，从弱颗粒接触到玻璃辅助固结再到后续孔隙粗化的温度依赖性转变机制尚不明确。研究人员配制了一种CE-6月壤模拟物（lunar regolith simulant, LRS），用以再现返回月壤的主要矿物学、化学和物理特征，尤其是其高含量的斜长石和非晶玻璃相。圆柱形压坯在800–1150 ℃下烧结，由于1150 ℃时发生严重熔融和铺展，定量表征集中于800–1100 ℃的样品。定量X射线衍射（quantitative X-ray Diffraction, XRD）结合Rietveld精修、扫描电子显微镜-能谱分析（scanning electron microscopy-energy dispersive spectroscopy, SEM-EDS）、压汞法（mercury intrusion porosimetry, MIP）、网格纳米压痕、密度测量和抗压强度测试，共同建立了加工-物相演变-微观结构-性能之间的关系。低于1000 ℃时，有限的固态传质导致颗粒间结合较弱、强度较低。在1050 ℃时，非晶相分数增加、连续颗粒间基质的形成、汞可及孔隙体积的减少以及弹性模量分布更为集中，均与玻璃辅助的液相介导固结行为一致。抗压强度因此从1000 ℃时的11.68 MPa提高至1050 ℃时的42.68 MPa。在1100 ℃时，进一步致密化使强度提升至55.76 MPa，但主导的可及孔喉尺寸向约10 μm方向偏移，且模量分布变为多峰。这些结果揭示了玻璃辅助致密化与孔隙粗化/再结晶之间的温度依赖性竞争关系，表明非晶相分数是含玻璃月壤衍生陶瓷中一个关键的工艺控制组分。
**嫦娥六号模拟月壤热烧结研究评述：玻璃辅助致密化、孔隙粗化与微观力学非均质性**
**一、研究背景与科学问题**
长期月球基础设施建设需要尽可能减少对地球补给资源的依赖。由于从地球运输物资受发射质量和成本严重制约，原位资源利用已成为可持续月球探测的核心战略。月壤作为最丰富且最易获取的固体原料，有望在不引入常规原材料的情况下转化为结构或防护用陶瓷部件。然而，月壤的组成和物理特性随地质环境变化显著。目前广泛使用的模拟月壤，如JSC-1、JSC-1A、CAS-1、NAO-1和TJ-1，主要针对近月面月海或高地月壤的特定特征研制。嫦娥六号任务提供了独特材料参考，其从南极-艾特肯盆地返回的月背样品富含斜长石并含有大量非晶相。难熔结晶相与玻璃态物质共存这一特征预计将强烈影响高温传质、结晶、致密化及孔隙演化。因此，开展针对CE-6型月壤的烧结行为研究，对于理解含玻璃多组分硅酸盐体系的陶瓷化加工具有重要意义。
此前研究已证实热烧结可将月壤模拟物转化为陶瓷体，并建立了工艺条件与宏观性能之间的重要关系。然而，多数研究主要关注工艺参数对宏观固结和性能的影响，对于结晶/非晶相演变、颗粒间结合、孔隙重构与局部微观力学非均质性在热固结过程中如何耦合知之甚少。这种耦合过程的解析至关重要，因为相似的体积致密化程度可能源于不同的物相和孔隙结构，进而导致不同的局部和宏观力学响应。尤其对于CE-6型月壤，难熔结晶骨架与大量非晶相共存，上述问题更为突出。
**二、研究内容与意义**
为填补上述空白，研究人员以天然陆源矿物为原料配制了CE-6模拟月壤，并在流动氩气气氛下进行热烧结。模拟物设计目标为再现CE-6月壤的主要矿物学、化学和物理特征，重点突出高斜长石和高非晶含量。研究人员在800–1150 ℃宽温度范围内系统表征了物相组成、微观结构、孔结构、微观力学响应、密度和抗压强度，旨在建立该含玻璃多组分硅酸盐陶瓷的加工-物相演变-微观结构-性能关系，特别关注从有限固态结合到玻璃辅助固结的转变、相重构与孔隙演化的耦合，以及高温进一步致密化过程中微观力学非均质性的发展。
**三、关键技术方法**
研究采用多种表征手段联用。利用定量X射线衍射结合Rietveld精修分析物相演变，以刚玉为内标。采用扫描电子显微镜-能谱分析观察微观形貌与局部元素组成。压汞法表征连通孔结构。网格纳米压痕技术评估局部弹性模量分布均匀性。气体比重瓶测定真密度，阿基米德法计算体积密度。电子万能试验机测量抗压强度。模拟月壤由火山灰、辉长岩、玄武岩和玄武玻璃四种天然原料按比例配制，原料分别来自中国河北和四川等地区。烧结在管式炉中进行，升温速率10 ℃/min，保温2 h后随炉自然冷却。
**四、研究结果**
**1. CE-6模拟月壤的矿物学与化学保真度**
定量物相分析表明，所配制模拟月壤的斜长石和辉石含量与CE-6真实月壤相差约3.0 wt%，玻璃含量与参考值几乎一致（29.4 wt%），镁橄榄石含量也接近参考值。但钛铁矿含量偏低而次要矿物偏高，与天然原料含伴生矿物有关。化学成分方面，SiO?含量为46.11 wt%，接近CE-6的45.8 wt%；FeO、Al?O?、CaO、MgO和TiO?处于可比较范围，但FeO和CaO偏低，Al?O?、Na?O和K?O偏高。粒径分布测定显示中值粒径36.91 μm，接近CE-6的35.03 μm，但D??和D??偏低。扫描电镜观察显示颗粒呈角状、不规则多面体形态，与真实月壤形貌一致。真密度2.962 g/cm3，接近CE-6报道的3.035 g/cm3。差示扫描量热分析显示模拟月壤在1290 ℃附近存在宽泛的高温吸热事件。
**2. 烧结行为与物相-微观结构演变**
宏观观察表明，800–1100 ℃样品保持圆柱形状，颜色逐渐由灰变黑；1150 ℃发生严重熔融铺展，丧失原始外形。体积密度与相对密度测量显示，800–1000 ℃相对密度基本维持在65%–66%，表明此阶段以初始压实状态和有限固态传质为主。1050 ℃开始相对密度上升，1100 ℃急剧增至76.87%。抗压强度测试显示，800–850 ℃强度几乎不变；900–1000 ℃强度以每50 ℃约1.4–1.86 MPa缓慢增加；1000–1050 ℃出现明显强度跃升，从11.68 MPa增至42.68 MPa，增幅达265%；1100 ℃进一步升至55.76 MPa。
X射线衍射物相分析揭示三个温度区间。800–850 ℃物相变化微弱，少量长石减少伴随非晶增加，但强度无明显变化。900–1000 ℃相重构加剧，非晶分数降低而长石和辉石增加，表明玻璃组分发生部分结晶，但强度仍较低，说明单纯结晶不足以形成连续承力网络。1050–1100 ℃相演变与显著致密化耦合。1050 ℃时橄榄石减少而非晶相增加，支持玻璃软化和部分液相形成；1100 ℃时非晶下降而长石增加，表明发生再结晶。
扫描电镜观察显示，800–950 ℃原始颗粒边界清晰可见，颗粒间结合有限，未形成连续固体网络。1000 ℃颗粒边界模糊，局部出现团聚，但仍未形成连续基质。1050 ℃颗粒间结合显著增强，出现连续的基质相包围并连接离散结晶颗粒，形成骨架-玻璃结构。1100 ℃原始颗粒轮廓几乎消失，形成更完整的结晶网络，但基体内观察到较大孔隙。能谱分析表明1050 ℃样品中连续基质相为富钙镁硅酸盐组成。
**3. 孔结构与微观力学非均质性**
压汞法表征显示，累积侵入体积随烧结温度升高而降低，表明渐进致密化。与800 ℃样品相比，850–950 ℃样品孔隙体积显著降低，主导可及孔喉尺寸约1 μm，表明有限固态烧结减少了部分初始堆积缺陷。1050 ℃孔隙体积进一步下降，主导孔喉尺寸移至约4–7 μm。1100 ℃主导峰移至约10 μm，表明液相辅助传质消除大量小孔的同时促进剩余孔隙发生合并粗化。
网格纳米压痕测试选取1000 ℃、1050 ℃和1100 ℃样品进行。1000 ℃样品模量分布宽泛、异质性强，存在大量低模量区。1050 ℃样品主模量峰窄化，低模量区减少，表明微观结构连续性和结合均匀性改善。1100 ℃样品模量分布呈现明显多峰特征，反映局部物相组成、基质连续性和孔隙率的差异增加。在所选取压痕区域内，1050 ℃样品表现出比1100 ℃样品更集中的局部模量分布。
**五、讨论与结论总结**
研究人员提出温度依赖性微观结构演变机制。800–1000 ℃以颗粒接触和有限固态传质为主，相对密度几乎不变，强度仅6.72–11.68 MPa，固态扩散不足以形成连续承力网络。1050 ℃是关键转变温度，非晶相分数增加、颗粒边界模糊、连续颗粒间基质形成、孔隙体积降低，共同支持玻璃辅助液相介导固结机制。形成的骨架-玻璃结构中，结晶颗粒作为刚性骨架，软化玻璃相填充颗粒间区域并强化界面，从而显著提升强度。1100 ℃进一步致密化和再结晶使强度增至55.76 MPa，但孔喉粗化、孔隙合并和模量多峰分布表明微观结构非均匀性增加。
研究结论归纳为以下五点。（1）模拟物再现了CE-6月壤的主要斜长石-辉石-非晶组合、中值粒径、角状形貌和真密度，但碱含量和粒径尾部存在差异。（2）烧结行为呈现明显温度依赖性转变：低于1000 ℃时颗粒边界清晰、相对密度基本不变、强度低，证明有限固态传质不足以形成连续承力网络。（3）1050 ℃时非晶含量增加、连续颗粒间基质形成、连通孔隙体积减少和模量分布集中，与玻璃辅助液相结合一致，骨架-玻璃结构使强度从11.68 MPa跃升至42.68 MPa。（4）1100 ℃时进一步致密化和再结晶使强度提升至55.76 MPa，但特征连通孔喉尺寸变为约10 μm，弹性模量分布呈多峰，表明孔隙粗化和微观力学非均质性增强。（5）在本实验条件下，1050 ℃在所考虑准则下提供了较优折中方案，而1100 ℃以孔隙粗化和微观力学非均质性为代价实现了更高体积强度。更重要的是，这些结果揭示了固有非晶相分数的双重加工作用：一方面，玻璃辅助传质一旦激活即促进颗粒间固结；另一方面，更高温度下过度的液相辅助传质会促进孔隙合并和微观结构非均质性发展。
讨论部分指出，本研究存在若干局限性。流动氩气与月球高真空环境存在差异，真空可能通过改变含铁硅酸盐的氧化还原状态而影响硅酸盐相粘度和传质行为，也可能促进碱金属挥发，或影响开孔气体的逸出效率。因此，当前确定的1050–1100 ℃转变应视为流动氩气条件特有，需在月表真空条件下进行专门烧结实验确定对应转变温度。此外，模拟物中碱性组分含量、粒径分布的细粒和粗粒尾端与真实样品存在差异，且含有石英、白云母和堇青石等陆地伴生矿物，其分解转变对900–1000 ℃观测到的相重构有所贡献。识别出的温度权衡取决于当前压制压力、升温速率、保温时间和样品尺寸，需在更大尺寸部件和替代能量输入方式下验证。压汞法得到的孔径代表可及孔喉尺寸而非真实孔隙尺寸，未来可采用X射线计算机断层扫描在三维空间验证孔隙粗化机制。1050 ℃和1100 ℃样品的孔结构和局部力学响应差异可能影响其在月球低温-热循环下的长期行为，但该推断尚需专用热循环实验验证。纳米压痕测试单温度仅选取一个10×10网格，模量分布仅代表选定固结区域的局部比较，进行多区域映射方可量化样品尺度的微观力学非均质性。
