3-羟基脂肪酸在最深海洋沟槽沉积物中的分布：来源、控制因素及其意义

《Organic Geochemistry》：Distribution of 3-hydroxy fatty acids in the deepest trench sediments: sources, controls and implications

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  在深渊海沟的沉积物中鉴定出一系列3-OH-FAs。
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  海洋和陆地样本中的3-OH-FAs成分存在差异。
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  根据3-OH-FAs推断的温度低于海表温度。
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  DNA分析表明3-OH-FAs在沉积物中是原生的。
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  氧气水平可能影响海沟环境中3-OH-FAs的比例。

引言

3-羟基脂肪酸（3-OH-FAs）主要由革兰氏阴性细菌合成，包括正常（n-）、异构（i-）和反异构（a-）同类物，其碳链长度通常在C₁₀到C₁₈之间（Hellequin等，2023；Szponar等，2003）。这些化合物存在于各种陆地和海洋环境中，包括土壤、石笋、海水、湖泊和海洋沉积物中（例如，Blyth等，2006；Huang等，2008；Wakeham等，2003；Wang等，2021；Zelles，1999）。3-OH-FAs的分布受外部条件如pH值和温度的影响，这一点在涉及纯培养细菌（如Listeria monocytogenes，Giotis等，2007）和三种土壤Bacteroidetes菌株（Hellequin等，2023）的研究中得到了证实。温度和pH值对3-OH-FAs的影响也在土壤（Véquaud等，2021；Wang等，2016；Wang等，2021）、湖泊沉积物（Yang等，2021）和海洋沉积物（Pan等，2023；Yang等，2020）中得到了研究。然而，3-OH-FAs与环境因素之间的关系可能是由于膜脂质的生理适应性和/或微生物群落动态造成的。Zeng等（2025）最近的一项研究通过比较纯培养实验和群体水平重建，区分了群落动态和生理因素的影响。这表明，在培养的革兰氏阴性细菌（如Xanthomonas oryzae pv. oryzae）中，pH值与RIAN（i-和a- 3-OH-FAs的总和的负对数与3-OH-FAs总量的比率）之间的关系与全球土壤样本中观察到的负相关不同（Zeng等，2025），表明3-OH-FAs对土壤pH值的响应可能是由群落动态驱动的，而不仅仅是单个细菌菌株的膜脂质生理适应。Yang等（2024）汇编了一个关于3-OH FAs的文献数据集，并引入了一个新的指标——奇数碳原子数的Iso与反异构3-OH FAs的比率（RIA）。该比率用于区分3-OH FAs的陆地和海洋来源，其中超过90%的陆地来源的3-OH FAs的比值大于2，而海洋来源的3-OH FAs的比值小于2。

除了通过研究3-OH-FAs沿相关环境梯度的分布来开发和测试这些指标外，确定3-OH-FAs的具体来源对于提高这些指标的准确性至关重要。这在海洋环境中尤为重要，因为革兰氏阴性细菌可以栖息在水柱和沉积物环境中。对北太平洋边缘海域表层沉积物的研究表明，3-OH-FAs的分布与海表温度（SST）有关（Dong等，2023；Yang等，2020），表明沉积物中的3-OH-FAs主要来自海洋表面。Pan等（2023）研究了黄海和东海沉积物中的3-OH-FAs的存在。他们报告称，3-OH-FAs与底层水温度之间的相关性更强（R² = 0.45–0.65，p < 0.01），而与表层水温度的相关性较弱（R² = 0.37–0.53，p < 0.01）。基于这些发现，Pan等（2023）推测沉积物中的3-OH-FAs可能来源于表层和底层水层产生的脂质的混合物，其中底层和沉积物的贡献更大。因此，由于从热带到极地海洋区域的环境条件和微生物群落的显著差异，3-OH-FAs与温度/pH之间的关系在不同环境中有所不同，这突显了区域校准的必要性。

除了温度和pH值之外，水深也会影响海洋沉积物中保存的3-OH FAs的信号。从沿海地区到更深的海洋区域，下沉有机物的逐渐降解，加上深水和底栖细菌的贡献增加，可能会改变沉积物中3-OH FAs的组成。这种效应在深渊海沟中可能尤为明显，因为深渊海沟是海洋中最深的部位。在高静水压力下，深海细菌可能会经历膜脂质的重塑，包括脂肪酸不饱和度的增加和支链脂肪酸相对丰度的变化（Tamby等，2023）。这种生理反应已在巴巴多斯海沟（Guezennec和Fiala-Medioni，1996）、阿塔卡马海沟（Flores等，2022）和雅普海沟（Khuhawar等，2022）中得到记录。在这些地点，特定细菌3-OH FAs和完整的极性脂质的存在表明了活跃的底栖微生物生产，而不是来自上层海洋的信号。这一发现可能会影响3-OH FA指标重建SST的可靠性。

在其他微生物脂质生物标志物（如源自古菌的异戊二烯甘油二烷基甘油四醚）中，也观察到了与深度相关的类似模式，无论是在非深渊海洋水柱还是深渊沉积物中（Lengger等，2014；Rice等，2026；Varma等，2023；Xiao等，2023）。因此，需要进一步的研究以提高基于3-OH-FAs的指标在深海环境中的准确性。深渊带是海洋中最深的部分（>6000米；Jamieson，2018；Xu等，2018），为评估深度对沉积物中3-OH-FAs的影响提供了一个独特而宝贵的自然实验室，然而深渊海沟环境中的3-OH-FAs仍然很少受到研究（Xu等，2020）。

在这项研究中，我们分析了马里亚纳海沟（MT）、新不列颠海沟（NBT）、阿塔卡马海沟（AT）和克马德克海沟（KT）地区的沉积物中的3-OH-FAs。通过结合3-OH-FAs数据、细菌DNA、环境参数和现有文献，我们旨在了解3-OH-FAs的分布和可能的来源及其作为深海环境指标的适用性。我们的研究扩展了全球3-OH-FAs的数据集，并加深了对它们在深海环境中环境意义的理解。

章节片段

样品和净初级生产力

沉积物样本在太平洋海沟（MT、NBT、KT和AT）的深渊站点（深度>6000米）和非深渊站点（深度<6000米）收集，时间跨度为2016年至2018年，由上海海洋大学（MT和NBT）和丹麦南大学（KT和AT）进行（图1）。采样站点的深度从2560米到10,853米不等，具有不同的陆地影响（Xiao等，2020；Xu等，2021）。表层沉积物样本（深度不超过6厘米）来自MT的一个深渊站点（10,853米）。

表层沉积物中3-OH-FAs的组成和浓度

表2总结了海沟沉积物中3-OH-FAs的浓度和组成。在所有海沟沉积物中都检测到了3-OH-FAs，包括n-、i-和a-同类物，碳原子数从10到18不等（图2）。对于正常同类物，偶数个碳原子的3-OH-FAs（n-C₁₂、n-C₁₄、n-C₁₆）是主要化合物，而奇数个碳原子的3-OH-FAs（如C₁₃、C₁₅和C₁₇）在表层沉积物中占主导地位。3-OH-FAs的总浓度范围为16.4

海沟沉积物中3-OH-FAs的分布特征

我们利用基于i- + n-C_15–18 3-OH-FAs、i- + n-C_10–14 3-OH-FAs和a-3-OH-FAs的相对丰度的三元图来评估海沟沉积物与其他样本类型（如土壤、湖泊和边缘海域沉积物）之间的组成差异。尽管存在一些重叠，但海沟样本与土壤不同（Huguet等，2019；Wang等，2021），其特征是a-3-OH-FAs的相对丰度较高（10%–30% vs < 10%；图5）。海沟沉积物还

结论

我们分析了四个海沟区域（水深2560–10,085米）沉积物中的3-OH-FAs，以评估它们的分布、来源及其在深海中的环境意义。我们的结果显示，海沟沉积物与陆地样本（土壤和湖泊沉积物）中的3-OH-FAs在组成上有显著差异，海沟沉积物中的反异构3-OH-FAs的相对丰度较高。底栖细菌群落以及明显的负偏差

CRediT作者贡献声明

李源王：撰写——初稿，调查。肖文杰：撰写——审阅和编辑，资源。韩露露：撰写——审阅和编辑，软件。赵亮：撰写——审阅和编辑。王亚松：撰写——审阅和编辑，监督。赵雪琴：撰写——审阅和编辑，项目管理。吴伟超：软件，资源。徐云平：撰写——审阅和编辑，监督，项目管理，资金获取，概念化。

利益冲突声明

作者声明他们没有已知的财务利益或个人关系可能影响本文所述的工作。

致谢

本研究得到了中国国家自然科学基金（编号42530401和42276033）、中国国家重点研发计划（编号2025YFF0516900和2025YFF0516902）和丹麦国家研究基金（DNRF145，通过丹麦深渊研究中心）的财务支持。样品是在RV SONNE（SO261航次）、RV Tangaroa（TAN1711航次）和RV Zhangjian（11000米海洋试验航次）的考察中获得的。这些航行由HADES-ERC Advanced组织。

李源王 | 肖文杰 | 韩露露 | 赵亮 | 王亚松 | 赵雪琴 | 吴伟超 | 徐云平

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