基于谐波耦合双分支神经网络的光强衰减条件下鲁棒开式甲烷探测

《Sensors and Actuators B: Chemical》：Robust open-path methane sensing under light-intensity attenuation using a harmonic-coupled dual-branch neural network

　　

• 开发并验证了一款轻型开放光路TDLAS-WMS甲烷分析仪。
• 紧凑型多程池可提供6米光程，实现甲烷灵敏检测。
• 提出谐波耦合双分支网络（HC-TFNet），用于鲁棒的甲烷浓度反演。
• 在严重光强衰减条件下，HC-TFNet将平均绝对误差（MAE）降低了93.5%。
• HC-TFNet的R2达到0.99967，最小阿伦偏差为7.33 ppb。

引言

甲烷（CH?）是一种具有重要气候强迫作用的温室气体，精确的甲烷监测对于识别排放源和评估减排策略至关重要[1,2,3,4]。甲烷排放来源于多种自然和人为源，包括湿地、水稻农业、垃圾填埋场、废水处理设施、畜牧养殖以及化石燃料基础设施[5,6,7]。由于这些排放往往表现出显著的空间和时间变异性，需要连续现场测量来表征排放动态并支持减排努力[8]。

光学气体传感器适用于连续大气甲烷监测，因为它们能够提供选择性、非侵入性且可能具有高频率的浓度测量。常见的光学技术包括非色散红外传感[9]、石英增强光声光谱[10]、光致热弹性光谱[11,12,13,14,15,16]、可调谐二极管激光吸收光谱（TDLAS）[17]、腔衰减光谱[18]以及离轴积分腔输出光谱[19]。其中，TDLAS凭借窄线宽半导体激光器、高分子选择性、快速测量以及与紧凑传感器配置的兼容性而具有优势[20,21,22]。将TDLAS与波长调制光谱（WMS）相结合可以进一步提高测量灵敏度，通过将检测频率移出低频噪声范围并提取与吸收相关的谐波信号来实现[23,24]。

用于连续大气测量的气体分析仪可采用封闭光路或开放光路光学配置。封闭光路系统提供相对受控的光路和气体采样条件，但通常需要泵和采样管路，且可能存在气体传输延迟和高频衰减问题。开放光路系统避免了采样管路，直接测量暴露光程中的气体，从而减少了传输相关的伪影、维护需求和功耗[25,26,27]。这些特性使开放光路分析仪在高频现场甲烷监测中具有前景，包括潜在的风切变通量应用[28,29]。然而，开放光路光学元件直接暴露在环境干扰下，使得接收光强对尘埃沉积、凝结、降水、光学对准偏差、大气湍流和背景干扰敏感[27,30,31,32]。

近红外甲烷传感器得益于成熟的二极管激光器、电信级光学元件和相对较低的系统成本。然而，近红外区域中较弱的倍频吸收线通常需要延长的有效光程或先进的信号处理方法才能实现足够的测量精度。因此，利用多程池和激光吸收光谱开发了几种紧凑、便携且开放光路的甲烷传感器[33,34,35,36]。Wang等人[33]开发了一款便携式近红外TDLAS甲烷传感器，使用免光路对准的碳纤维多程池，有效光程为4.85米。完整传感器尺寸为22×20×7 cm3，重量为1.182公斤，功耗为1.8瓦，在1秒积分时间下实现了约94 ppb的最小检测限。其实际性能通过天然气管道泄漏的移动监测得到了进一步验证。Chen等人[36]开发了一款结合直接吸收光谱（DAS）和WMS的近红外甲烷检测仪，并采用了自动波长切换算法。该传感器实现了169 ppb的检测限和延伸至100%甲烷的动态范围，在考察范围内的R2值为0.9996。Meshcherinov等人[28]报道了一款开放光路中红外光谱仪，可同时测量CO?、CH?和H?O。该仪器使用1.35米光程，重约4.2公斤，在0.1秒时实现了8.87 ppb的甲烷检测限。相比之下，中红外传感器使用更强的基频吸收带，可以在较短光程下实现更高灵敏度，但通常需要更昂贵的光源、检测器和热管理部件[35,36]。因此，提高近红外开放光路甲烷传感的鲁棒性对于紧凑且具有成本效益的现场仪器具有重要价值。

开放光路WMS传感的主要挑战在于光传输变化会影响测量的谐波信号，从而在浓度反演中引入误差。在常规WMS处理中，通常使用一阶谐波（1f）信号对二阶谐波（2f）信号进行归一化，以减少对激光强度变化的敏感性[22,23,24]。在正常光传输条件下，2f/1f归一化可以有效补偿缓慢的强度漂移。在弱光条件下，减小的1f分母可以显著放大2f分子中残余噪声、基线畸变和非吸收干扰。此外，多程光学结构可能产生非吸收干涉条纹和非对称基线畸变，无法通过常规平滑、多项式拟合或小波滤波完全去除[23,30,31]。因此，当光强被严重衰减时，浓度反演可能表现出增大的随机误差和系统偏差。

数据驱动的信号处理方法为在复杂干扰下提取气体吸收信息提供了一种替代方案。深度神经网络已被应用于光谱去噪、基线校正、光谱重建、多组分解耦和非线性浓度反演[24,37,38,39,40,41]。Tian等人[24]开发了一种用于近红外甲烷传感的神经网络滤波方法，实现了2.93 ppm·m的最小可检测柱密度，证明了神经滤波可以改善弱近红外吸收测量的稳定性。Sun等人[37]提出了一种自适应优化的气体分析模型，将神经光谱滤波和浓度反演相结合，用于近红外甲烷传感器。该框架表明深度学习可以在单一数据驱动流程中整合去噪和定量反演，而不依赖于分别的传统滤波和拟合过程。最近，基于注意力的神经网络已被引入以改善更复杂测量条件下的光谱去噪和甲烷反演[38,39]。例如，Wang等人[38]开发了一款由频率通道注意力卷积神经网络滤波器辅助的中红外甲烷远程传感器，在10米光程范围内实现了30.40 ppb的最小测量误差和5.04 ppb的检测限。此外，基于深度学习的光谱分析已被用于减少对压力标定、光谱轮廓拟合和手动校正程序的依赖，进一步展示了神经模型在鲁棒定量气体传感中的潜力[40,41]。

尽管取得了这些进展，但许多现有神经方法仅处理吸收波形或校正最终反演的浓度。此类方法没有明确利用同步1f信号作为光强变化的动态参考，因此其在严重衰减下补偿反演偏差的能力可能仍然有限。我们之前的工作使用物理信息神经网络校正了开放光路CO?/H?O分析仪的浓度偏差[31]。然而，该校正作用于最终浓度输出，并未直接重建失真的谐波波形。一种联合处理受污染的2f吸收波形和同步1f强度背景信号的信号反演框架，可以更有效地利用它们的互补信息，并在弱光和代表性噪声条件下改善浓度反演。

在本工作中，我们开发了一款近红外TDLAS-WMS开放光路甲烷传感器，并研究了光强衰减和信号干扰下的鲁棒浓度反演。该传感器使用紧凑型开放光路多程池，有效光程为6米，配有轻型传感器头。为了解决低透光条件下的WMS谐波信号畸变问题，我们提出了谐波耦合时频网络（HC-TFNet）。该网络以受污染的2f波形和同步获取的1f强度背景信号作为双输入。嵌入块变换器（PET）分支从2f信号中提取局部和全局吸收波形特征，而双向门控循环单元（Bi-GRU）分支建模1f背景的时序演化。在交叉注意力模块中，2f表示作为查询向量（Query, Q），1f表示作为键（Key, K）和值（Value, V），使吸收特征能够检索补偿所需的光强上下文。融合的特征随后用于重建干净的2f波形并反演CH?浓度。联合训练目标结合了时域和频域重建损失、全变分正则化和浓度反演损失。该框架通过实验室衰减和干扰实验、直接回归比较、模块和损失消融、3 ppm下的6小时稳定性测量以及使用LI-7700分析仪作为参考的约19.4小时有效户外测量进行了评估。这些评估考察了浓度反演精度、波形重建保真度、各组件贡献、时序稳定性以及在自然变化的户外条件下的性能。

章节片段

TDLAS-WMS原理

TDLAS技术利用半导体激光器的窄线宽和可调谐特性扫描特定气体分子的单根吸收线，从而实现高选择性和高灵敏度的气体浓度测量。其主要物理基础是比尔-朗伯定律。当频率为ν的激光束通过含有目标气体分子、长度为L的吸收池时，透射光强与入射光强之间遵循一定的衰减关系：

数据增强

为了训练网络在光衰减和信号干扰下实现波形重建和浓度反演，构建了一个包含受污染光谱波形、干净波形标签和参考浓度标签的数据集。干净标签来自通过气体混合系统制备的受控CH?浓度下的实验室测量。然后使用一种物理启发式的数据增强策略生成具有代表性的受污染光谱：

波形重建性能验证

为了验证HC-TFNet在开放光路系统复杂干扰下的特征解耦和重建能力，本节首先详细评估单帧波形的重建保真度。从测试集中随机选取了五个不同浓度下的受污染2f波形和重建波形进行比较，如图5所示。

图5中深黄色虚线表示由于模拟光强衰减后的2f信号：

结论

本文解决了开放光路TDLAS-WMS甲烷传感中由光强衰减和信号干扰引起的浓度反演误差问题。开发了近红外开放光路甲烷传感器和双分支神经反演框架。为了解决WMS中在弱光强条件下传统2f/1f标量除法方法分母趋近于零导致的浓度高估问题，提出了一种基于深度学习的谐波耦合时频双域网络

CRediT作者贡献声明

Ye Zhang：撰写—初稿，可视化，软件，方法论，调查研究，数据管理。
Ligang Shao：撰写—审阅与编辑，经费获取。
Shiling Feng：可视化，数据管理。
Kun Liu：撰写—审阅与编辑，形式分析。
Guishi Wang：验证，方法论。
Jiajin Chen：验证，形式分析。
Jiaoxu Mei：撰写—审阅与编辑，可视化，监督，经费获取。
Xiaoming Gao：监督，形式分析。

利益冲突声明

作者声明不存在已知的可能影响本文所报告工作的竞争经济利益或个人关系。

致谢

本工作得到国家重点研发计划（2022YFF1300100）和国家自然科学基金（42305141）的支持。

Ye Zhang | Ligang Shao | Shiling Feng | Kun Liu | Guishi Wang | Jiajin Chen | Jiaoxu Mei | Xiaoming Gao