运行工况对等效电路参数老化趋势及电池健康状态预测价值的影响研究

《Batteries》：Aging Trends and Predictive Value of Equivalent Circuit Parameters: The Role of Operating Conditions in Battery State-of-Health Estimation

　　

本研究探讨了双RC等效电路模型（equivalent circuit model, ECM）参数如何反映电池老化及其在不同运行工况下对电池健康状态（state-of-health, SOH）估计的贡献。研究分析了来自30块LG HE4电芯的12,643次测量数据，这些电芯在23–45 °C温度范围内、五个覆盖0–100%的荷电状态（state-of-charge, SOC）窗口下进行老化。参数基于放电后弛豫的前300秒进行辨识。极限梯度提升（extreme gradient boosting, XGBoost）用于估计SOH，并通过增益（gain）与SHapley Additive exPlanations（SHAP）量化预测相关性；高斯过程回归（Gaussian process regression, GPR）与岭回归（Ridge regression）在相同的电芯不相交折（cell-disjoint folds）下评估对模型选择的依赖性。采样的快响应电阻R0展现出最清晰的老化趋势，其次是脉冲至静置指标Rpr；各支路电阻与时间常数随运行点的变化更为显著。XGBoost平均绝对百分比误差（mean absolute percentage error, MAPE）从仅含ECM输入的2.014%降至加入温度后的1.444%，加入SOC窗口信息后为1.688%，同时加入两者后为1.023%，对应的R2值分别为0.850、0.931、0.874和0.963。温度提供了更大的单独改进。R0在各模型中均保持突出地位，而其他特征排序则取决于学习器及可用的工况信息。因此，老化敏感性与预测相关性为电池健康提供了互补的、依赖工况的视角。

电池健康状态估计中运行工况的作用：等效电路参数的老化趋势与预测价值解读

一、研究背景与意义

锂离子电池在服役过程中会经历电学特性和储能特性的逐渐变化，容量衰减与内阻增大是退化最主要的可观测后果。实验性的日历老化和循环老化研究已充分证明，这些变化强烈依赖于温度、荷电状态（state-of charge, SOC）以及循环条件。由于健康状态（state-of-health, SOH）无法由常规电池传感器直接测量，必须从随老化变化的可测信号或参数中估计。

在众多SOH估计方法中，等效电路模型（equivalent circuit model, ECM）以较少的电学参数表征电池行为，在模型复杂度与物理解释性之间提供了实用平衡。二阶RC（resistance-capacitance）模型包含两个RC支路，可表征不同特征时间尺度上的暂态过程。然而，已有研究表明，RC支路存在结构性可辨识问题——不同参数组合可能产生相同的模型响应，因此在对单个支路参数变化进行解释时必须保证时间常数的一致排序和明确的参数辨识条件。

电压弛豫（voltage relaxation）为辨识这些动态参数提供了合适窗口。电流中断后，电压先发生瞬时变化，随后缓慢趋近平衡态，其中包含不同时间尺度的极化和传输过程信息。近年研究已表明，短时弛豫测量（30秒至数分钟）可保留大量健康信息，且弛豫衍生特征在数据驱动的SOH模型中具有较高预测价值。

然而，一个关键问题尚未得到充分厘清：弛豫响应中哪些导出量对电池退化敏感？ECM各参数是否包含相同的健康信息？更重要的是，当运行工况（温度和SOC窗口）被显式引入后，这些参数的预测相关性如何变化？一个参数可能表现出系统的老化趋势，但在已知运行工况后不再保持同样的预测相关性；反之，一个参数可能因其包含运行点信息而显得重要。因此，本研究旨在系统比较双RC等效电路参数的老化敏感性与模型层面的预测相关性，并考察运行工况信息对二者关系的影响。

二、研究设计与主要技术方法

研究人员使用了Neupert和Kowal发表的锂离子电池电芯退化数据集，包含30块LG HE4 18650电芯（标称容量2.5 Ah）。其中28块电芯在23 °C、25 °C和45 °C下、五个SOC老化窗口（0–100%、20–50%、50–80%、15–85%、35–65%）内进行恒流老化，2块电芯在23 °C下进行动态电流老化。完整主群体包含352次检查（checkup）和12,643次相关测量，统计重抽样的实验单元为电芯而非单个弛豫段。

主要技术方法包括以下方面。第一，双RC戴维南等效电路模型参数辨识：利用放电脉冲后前300秒电压弛豫段，采用非线性最小二乘曲线拟合（Trust Region Reflective方法，maxfev=30,000），拟合两个指数项，辨识R₀、R₁、R₂、τ₁、τ₂及拟合渐近电压V_fit，并计算脉冲至静置指标R_pr。第二，机器学习建模与特征相关性分析：使用极限梯度提升（XGBoost）估计SOH，通过增益（gain）和SHapley Additive exPlanations（SHAP）量化特征预测相关性；采用高斯过程回归（Gaussian process regression, GPR）和岭回归（Ridge regression）评估对模型选择的依赖性。第三，固定电芯级五折交叉验证：每折包含6块独立电芯，所有特征配置使用相同的训练/测试电芯划分，确保评估一致性。第四，四种受控特征配置对比：M1（仅ECM）、M2（ECM+温度）、M3（ECM+SOC窗口）、M4（全部特征）。

三、研究结果

3.1 电阻参数与脉冲至静置指标

研究人员通过绘制Cell 1（25 °C，0–100% SOC）和Cell 16（45 °C，50–80% SOC）在不同SOH水平下电阻参数随拟合渐近电压V_fit的变化曲线，发现R₀和R₁随SOH降低呈现清晰且系统的上升趋势，曲线在不同老化水平间保持明显分离。相比之下，R₂和R_pr表现出更强的局部波动和老化水平间的重叠，表明其运行点依赖性更强。全部30块电芯的检查级中位数汇总支持上述趋势：R₀与SOH的细胞内Spearman相关系数中位数为-0.929，R₁为-0.857，所有电芯均为负相关；而R₂和R_pr的中位数系数分别为-0.214和-0.429，一致性明显较弱。

3.2 时间常数与拟合渐近电压

时间常数τ₁和τ₂的曲线在大部分电压范围内频繁交叉重叠，未随SOH降低呈现一致的有序变化。τ₁受限于10–40 s拟合边界，τ₂受限于40–200 s拟合边界；在12,643次测量中，τ₁触及下界占8.72%，τ₂触及上界占16.35%，总计25.67%的测量至少触及一个边界。拟合渐近电压V_fit随测量序列呈现更系统的分离，低SOH曲线通常位于高SOH曲线下方，但其解释需考虑放电序列中的位置而非固定SOC。

3.3 基于XGBoost的特征相关性

仅含ECM参数的模型（M1）获得平均RMSE 0.02463、MAPE 2.014%、R2 0.850。增益分析显示R₀（0.282）和R₁（0.275）贡献最高，V_fit（0.212）次之，其余参数均低于0.075。SHAP分析得到一致排序：R₀的均值绝对SHAP值为0.03537，R₁为0.01456，V_fit为0.01318。SHAP分布显示，高R₀和R₁值主要关联负向SOH贡献，与电阻随老化升高的趋势一致。

3.4 运行工况对特征相关性与SOH估计的影响

加入温度变量后（M2），MAPE降至1.444%（相对降低28.3%）；仅加入SOC窗口（M3）降至1.688%（降低16.2%）；同时加入两者（M4）达到最低MAPE 1.023%（降低49.2%），RMSE降至0.01226，R2升至0.962。温度提供的单独改进大于SOC窗口信息。在完整模型中，R₀仍为最 influential 特征（均值绝对SHAP 0.03583），其后依次为R₁、V_fit和温度变量。R₀在完整模型中的归一化SHAP份额从ECM-only的42.5%降至30.9%，但仍保持主导地位。GPR在M4下达到MAPE 1.1209%，Ridge为3.2377%，表明非线性学习器优于线性模型。

四、讨论与结论

讨论部分指出，老化敏感性与预测相关性提供了互补但依赖工况的电池健康视图。R₀和R₁在直接参数分析中表现出最清晰的老化趋势，同时也在模型相关性分析中占据主导地位，二者高度一致。相比之下，R₂和R_pr的强运行点依赖性削弱了其作为独立老化指标的价值，但R_pr在模型中的中等贡献表明其仍包含有用信息。时间常数因拟合边界触及和强运行点依赖性，未展现明确的老化趋势。温度信息的加入显著提升预测精度，说明ECM参数无法完全替代温度对电池电学响应的调制作用。研究同时强调，增益和SHAP等模型层面的相关性度量并不独立识别参数趋势的物理原因，参数变化不能简单归因于老化。

研究结论可概括为：R₀是最稳健的ECM衍生老化指标，其老化敏感性与预测相关性在各模型和特征配置下均保持突出；温度信息对SOH估计的改进大于SOC窗口信息，但两者联合使用效果最佳；ECM参数的老化趋势与预测相关性构成互补但依赖工况的电池健康视图，在解释ECM参数变化时必须同时考虑运行点与老化状态的共同影响。