《Cell Reports Sustainability》：Censoring-aware models quantify systematic underestimation of PFAS occurrence in US drinking-water monitoring
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环境监测通常将低于报告限值的浓度视为零，但由此得到的发生率估计取决于该约定。利用美国环境保护局（US EPA）第五次不受管制污染物监测规则（UCMR 5）数据集（包含186万条全氟和多氟烷基物质（PFAS）记录；9,991个社区供水系统），研究人员开发并验证了
环境监测通常将低于报告限值的浓度视为零，但由此得到的发生率估计取决于该约定。利用美国环境保护局（US EPA）第五次不受管制污染物监测规则（UCMR 5）数据集（包含186万条全氟和多氟烷基物质（PFAS）记录；9,991个社区供水系统），研究人员开发并验证了一个审查感知多重插补框架（censoring-aware multiple-imputation framework），并将其与直接审查最大似然估计（Cens-MLE）、回归顺序统计量（regression on order statistics, ROS）以及替代的对数正态、伽马和威布尔边际分布进行基准比较。在主要正则化对数正态模型下，零替换捕获了25种数据识别分析物的人口加权估计值的44%，以及2024年国家一级饮用水法规（NPDWR）框架中6种PFAS的50%。在严格的共同支持范围内，零替换始终低于所有可接受的Cens-MLE估计，尽管幅度因边际分布族而异。水源和系统规模再拟合使全国汇总估计改变<5%。全氟辛酸（PFOA）和全氟辛烷磺酸（PFOS）占Tier A审查缺口的27%–31%，而接近最大污染物水平（MCL）的筛查变化温和。这些结果支持对高度审查的环境监测数据进行模型限定、不确定性感知的解释。
研究背景与问题：环境监测数据常为多分析物左删失数据（left-censored data），即大量浓度低于分析物特异性检出限。将非检出替换为零、半检出限或检出限是水质监测等领域的常见做法，但会引入均值、方差和相关性的已知偏差，尤其会扭曲分析物间相关结构，因为相关结构携带未检出分析物的信息。全氟和多氟烷基物质（PFAS）的监管阈值和公共卫生解读高度依赖低浓度信号，零替换可能将审查误读为表观不存在。尽管已有回归顺序统计量（ROS）、Kaplan-Meier估计和审查最大似然估计（Cens-MLE）等稳健方法，零替换仍是大规模发生总结的默认做法。美国环境保护局（EPA）的第五次不受管制污染物监测规则（UCMR 5）提供了全国检验案例：约1.86百万条PFAS记录，检出率仅2.0%，高度审查。因此，研究人员旨在开发一个审查感知框架，将低于报告限值的记录视为左删失观测，量化零替换造成的系统性低估，并传播不确定性。
研究人员开展的研究与结论：研究人员开发并验证了一个审查感知多重插补（multiple imputation, MI）框架，使用分析物特异性审查似然边际分布，在500个MI重复中插补每个审查记录，聚合为系统级ΣPFAS，并计算监测社区供水系统（CWS）人口加权均值。通过半合成模拟，零替换对总ΣPFAS的偏差为-6.8%，而MI和Cens-MLE在模型假设下近零偏差。全国范围内，主要正则化对数正态模型下，零替换仅捕获A+B范围人口加权估计的44.1%，NPDWR-6范围的50.1%；所有边际族和共同支持范围下零替换均低于审查感知估计。水源和系统规模分层再拟合改变估计小于5%。PFOA和PFOS占NPDWR-6审查缺口的55%以上，但在4.05 ng/L比较阈值下仅新增有限采样点。这项工作的重要意义在于提供模型限定、不确定性感知的解读，可作为实验室灵敏度改进的透明补充。
关键技术方法：研究基于2026年1月发布的UCMR 5数据（全国1,863,306条记录、10,297个系统、66个报告实体；德克萨斯案例206,808条记录、1,152个系统）。主要方法包括：分析物特异性审查似然边际拟合（按检出数分为Tier A/B1/B2/C，采用Hessian近似、条件参数bootstrap、似然加权网格抽样和实证贝叶斯惩罚似然）；500次MI记录级插补；直接Cens-MLE和ROS等基准比较；替代边际族（对数正态、伽马、威布尔）和高斯copula敏感性；验证设计包括多分析物3×MRL掩蔽、半合成模拟和对抗性模型误设定；以及水源/系统规模再拟合、双随机种子和前瞻性报告限情景。
研究结果：
验证框架（Validation framework）：在半合成模拟中，零替换对总ΣPFAS的相对偏差为-6.8%，而MI和Cens-MLE在模型假设下近零偏差；多分析物掩蔽测试中MI维持系统排序（Spearman ρ=0.96），但MRL/2和Cens-MLE也排名良好，说明排序本身不足以区分方法。模型区间覆盖率在良好设定下为76%，对抗性场景为81%，虽低于标称95%但未崩溃，归因于独立边际假设。
国家鲁棒性、异质性与监管背景（National robustness, heterogeneity, and regulatory context）：直接对数正态Cens-MLE的NPDWR-6估计（0.005220 μg/L）与MI（0.005225 μg/L）几乎一致，说明MI的增益在于不确定性传播而非点估计。不同边际族下零替换捕获比例不同，对数正态支持最强。水源和系统规模再拟合影响<5%，但地表水层的零捕获率（44.5%）低于地下水层（73.8%）。PFOA/PFOS对缺口贡献显著，但审查感知模型仅增加16-33（PFOA）和4-25（PFOS）个超阈值采样点。
国家分析（National analysis）：全国检出率2.0%，25种分析物有检出，4种零检出。A+B范围零替换捕获44.1%的MI估计（MI=0.01504 μg/L，零=0.00663 μg/L），NPDWR-6为50.1%（MI=0.00523 μg/L，零=0.00262 μg/L）。实体级人口加权审查缺口ΔQpw中位数为8.74 ng/L，人口规模缺口在加州、德州、佛州和纽约最大。第二随机种子仅改变0.14%，蒙特卡洛噪声可忽略。
德克萨斯案例（Texas case study）：德克萨斯数据有3.1%检出率，主要A+B范围零替换捕获53.4%（UF=46.6%），NPDWR-6捕获45.8%。Tier C零检出分析物不驱动结果。替代边际族下零捕获率为60.4%-61.3%，高于对数正态的53.4%，表明对数正态给出更大的缺口估计。高斯copula调整中位增量为0.81 ng/L，占边际-零缺口的7.6%，表明分析物间依赖是增量的。
讨论与结论：讨论强调核心对比是零替换与将审查值视为部分观测信息的方法。MI在操作层面提供记录级完整数据和不确定性传播，适合非线性下游汇总。灵敏度分析显示方向一致但幅度模型依赖，替代边际族定义结构不确定性；证据分级（Tier A/B/C）是解读关键。PFOA/PFOS分析表明分布性亚阈值贡献不转化为广泛基准重分类。UCMR 5不决定合规，总PFAS不是毒性加权风险指标。提高分析灵敏度可降低遗漏比例，但当前记录受程序性MRL限制，需要更好测量和透明统计处理。局限性包括边际族选择主导敏感性、依赖建模增量、实体级相对缺口分母敏感、无法溯源或估算毒性风险。研究结论为：将低于报告限值的PFAS测量视为零会系统性地降低全国发生估计；在主要对数正态模型下，零替换捕获A+B估计的44%和NPDWR-6的50%；严格支持分析确认方向；水源和系统规模影响<5%；PFOA/PFOS在NPDWR-6缺口中占重要份额但近MCL筛查变化温和；结果支持将审查感知发生分析作为改进实验室灵敏度的透明补充，并提供一个可复现框架用于区分观测检出、模型估计亚MRL贡献和灵敏度成分。
