一种在稀疏地面观测条件下估计中国两个城市群颗粒态硝酸盐的自监督堆叠框架

《Atmospheric Environment》：A Self-supervised Stacking Framework for Estimating Particulate Nitrate in Two Chinese Urban Agglomerations under Sparse Ground Observations

　　

• •
  提出了一种用于硝酸盐估算的自监督堆叠框架。
• •
  该框架解决了标有硝酸盐数据稀缺、实地观测有限的问题。
• •
  地理和季节均衡的分区策略增强了模型的泛化能力。
• •
  模型分别实现了BTH地区R²为0.75和YRD地区R²为0.87的预测精度。
• •
  SHAP分析证实了模型与大气化学原理的一致性。

引言

颗粒态硝酸盐（NO₃^-）是PM_2.5中主要的二次无机气溶胶组分，广泛存在于城市和区域大气污染中（Hang等，2022）。它对雾霾形成、能见度降低以及不利健康效应都有重要贡献（Dang等，2023；Q. Xu等，2019）。NO₃^-主要通过氮氧化物在特定大气条件下的光化学氧化生成（C. Cheng等，2022；S. Ma等，2025；J. Xu等，2023）。随着主要一次排放源排放量的减少，NO₃^-对PM_2.5的相对贡献日益突出（G. Chen等，2025）。在冬季污染过程中，NO₃^-的质量占比可以超过硫酸盐和铵盐，成为主导的二次无机气溶胶组分（X. Chen等，2020；Y. Cheng等，2019）。因此，理解NO₃^-的时空分布和形成机制对于区域空气质量分析和污染防控策略的制定至关重要。

然而，NO₃^-的常规观测仍然稀少（Zheng等，2025）。目前，测量工作仍主要依赖离线采样和实验室分析，如离子色谱法（G. Zhang等，2022）。尽管这些方法具有较高的分析精度，但受限于设备昂贵、人工劳动量大和时效性有限等问题，不适用于大规模、长期的时空监测（Muhammad等，2024）。在中国许多城市，PM_2.5化学组成的采样频率远低于气态污染物的监测频率，导致NO₃^-观测在时间和空间上存在显著缺口（Z. Liu等，2025）。因此，NO₃^-观测在时空维度上的可靠性不足限制了大气污染物建模的准确性和可靠性。与此同时，遥感和自动监测技术的进步使得多源环境数据以高时空分辨率变得越来越丰富（Anees等，2024；H. Lin等，2025）。气象、地理和污染相关变量已被广泛用于数据驱动方法估算PM_2.5及其组分（Wei等，2023）。尽管这些变量无法直接提供有标签的NO₃^-测量值，但它们与决定硝酸盐演化的化学生成、转化和区域传输过程密切相关（Y. Li等，2021；Wen等，2018）。因此，它们在实地观测稀疏条件下为高分辨率NO₃^-估算提供了重要基础。

一个关键挑战在于如何在NO₃^-观测有限时有效利用这些辅助数据。传统的监督模型高度依赖有标签样本，在观测稀疏条件下往往表现不佳（G. Lin等，2022；Porcheddu等，2025）。近期研究探索了弱监督和自监督方法来更好地利用无标签数据，但其在NO₃^-估算中的应用仍然有限。迁移学习可能受到排放和大气过程区域差异的影响（Y. Ma等，2024；Zheng等，2025），而伪标签方法可能传播早期预测误差，降低模型鲁棒性（Zhao等，2023）。基于重构的方法，如自编码器，也能从无标签数据中获益，但其学习到的特征不一定对估算任务足够信息丰富（Berahmand等，2024）。因此，需要一种更鲁棒的框架，以在实地观测稀疏的情况下从多源数据中提取有用信息。

近期融合物理信息的机器学习研究表明，将物理结构纳入数据驱动模型具有重要价值。例如，泰国的一项对比研究评估了留一站测试、留一区域测试和稀疏站测试条件下的PM_2.5估算效果（Sukprasert等，2026），结果表明留一区域测试提供了更严格的空间泛化能力检验，且解耦预测因子的有效性取决于训练区域和测试区域之间的特征分布一致性。另一项研究表明，在基于CMAQ的预测因子中将生物质燃烧排放与其他来源分离可以改进PM_2.5预测效果（Sukprasert等，2024），这进一步强化了物理意义明确的输入结构能够提升模型性能这一原则。本研究遵循这一原则，引入SO₄^2-和NH₄⁺作为具有化学意义的预测因子，并通过从训练集中排除整个空间簇的留空实验来评估空间泛化能力。

在前期研究中，我们构建了一个NO₃^-浓度估算模型，在胡焕庸线以东地区取得了令人满意的性能，证明了集成学习框架的有效性和泛化能力（Cai等，2026）。为了解决该全监督模型在充分利用丰富的无标签环境特征数据方面的局限性，本研究在前作的堆叠集成模型基础上引入自监督学习框架，提出了一种自监督堆叠框架（SS-Stack），用于在实地观测稀疏条件下对中国两个城市群中的NO₃^-进行高分辨率估算。该框架结合了考虑地理和季节异质性的数据分区策略，以及用于自监督特征学习的双任务自编码器（DTAE）。引入了NH₄⁺和SO₄^2-等关键化学变量，以更好地捕捉与二次硝酸盐形成相关的非线性关系，并提高模型可解释性（Guo等，2023；Wang等，2023）。在预训练阶段，DTAE同时执行特征重构和掩码预测，从无标签样本中学习鲁棒的表示。这些学习到的特征随后被整合到用于NO₃^-估算的堆叠集成模型中。通过在稀疏监测条件下提升估算精度，该框架为城市群尺度的空气污染物组分分析提供了方法论支持。

各章节摘要

研究区域

本研究聚焦于中国京津冀（BTH）和长三角（YRD）地区，如图1所示，地面站详细信息见表S1。BTH和YRD地区在产业结构、能源结构和气象背景方面存在显著差异，为探索不同环境和排放条件下NO₃^-污染机制提供了两个对比鲜明且具有代表性的场景。本研究中的BTH地区定义为

数据分区策略

鉴于原始数据集中NO₃^-观测数量有限，我们提出了一种复合分层采样策略。该策略的核心是构建复合分层变量，以捕捉地理位置和时间季节性对NO₃^-形成的综合影响。

数据分区过程包括三个步骤。首先，计算每个区域–季度组合的样本频率，并识别样本量较少的组合。

数据分区策略

本研究提出的分层策略与三种基线方法（随机、仅按季节、仅按区域）进行了比较，使用随机森林作为预测因子。如图4所示，图4（左）展示了样本在区域和季度维度上的分布情况。在BTH地区，大多数子区域的样本量稀疏且波动显著。

相比之下，YRD地区表现出相对均匀的样本分布。这种空间异质性进一步强调了采用复合

结论

本研究结合自监督学习与集成学习策略，开发了用于多区域大气污染估算的SS-Stack框架。在BTH和YRD地区的预测结果表明，预训练的DTAE特征增强了模型性能，特别是在应对高数据标注成本和区域差异等挑战方面。配对统计检验表明，SS-Stack相较于传统堆叠方法的改进在统计学上得到了

作者贡献声明

殷瑾：撰写——审阅与编辑、可视化。李申申：撰写——审阅与编辑、验证、指导、获取研究经费。何巨帆：撰写——审阅与编辑、验证、数据管理。郑亮：撰写——审阅与编辑、调查研究。刘洋：撰写——审阅与编辑、验证。蔡坤：撰写——初稿、可视化、方法论、调查研究、获取研究经费、数据管理、概念构思

未引用参考文献

Guo和Xie，2023；Mohanasundaram和Rangaswamy，2025；Sharma和Singh，2024；Zhang和Chan，2023。

利益冲突声明

? 作者声明不存在可能影响本文所述工作的已知竞争性经济利益或个人关系。

Kun Cai|Jufan He|Shenshen Li|Yang Liu|Liang Zheng|Ying Jin