珠江口与大鹏湾高分辨率孔隙水重金属分布及沉积物-水界面通量的对比

《Environmental Pollution》：Contrasting high-resolution porewater heavy metal distributions and sediment-water interface fluxes in the Pearl River Estuary and Daya Bay

　　

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  HR-Peeper解析了高分辨率孔隙水重金属分布。
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  PRE站位的重金属对比度强于DYB站位。
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  PRE站位的分布模式与陆源和人为活动影响一致。
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  DYB站位的分布模式表明存在弥散性输入和局地地球化学过程。
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  重金属的迁移性反映了不同海岸环境下水文地球化学和本地条件的差异。

引言

河口和海湾是连接陆地和海洋系统的关键过渡区域，在全球物质循环和生态系统功能中发挥着重要作用（Najjar等，2018；Fortune等，2023；Yu等，2024）。然而，这些环境正日益受到快速城市化和工业化产生的人为污染物的威胁。在这些污染物中，重金属（HM，如Pb、Cd、Cu和Zn）因其持久性、毒性和生物富集潜力而尤为令人担忧。重金属暴露水平升高会对水生生物产生不利影响，并可能通过食物链传递对人类健康构成风险（Zhang等，2024a；Jin等，2025）。

由于水文动力和地球化学条件的差异，重金属在不同海岸环境中的行为存在显著变化。珠江口（PRE）是一个受河流影响明显的河口系统，以强烈的淡水输入、河口混合和显著的盐度变化为特征（Niu等，2021；Ma等，2025），而大亚湾（DYB）是一个半封闭海湾，河流影响较弱，水体交换更为受限（Ni等，2017；Zhang等，2020；Tao等，2021）。此前的研究表明，这些海岸系统中的重金属分布可受陆源输入、悬浮颗粒输运、河口混合和局地人为活动的共同影响（Zhao等，2023；Zhang等，2024b, 2025）。这些不同的环境背景可能导致沉积物-水界面（SWI）附近溶解态重金属分布和迁移性呈现不同模式。然而，目前在河口和半封闭海湾等不同环境中，针对溶解态重金属行为的比较研究仍然有限。

沉积物-水界面（SWI）是一个重要的生物地球化学边界，溶解态重金属在此处通过孔隙水与上覆水之间进行交换，并经历一系列地球化学反应（Pan等，2021；Li等，2023；Risacher等，2023）。然而，孔隙水中的重金属浓度可能在毫米至厘米级的深度范围内急剧变化，而传统的离心法和挤压法采样方法可能扰乱沉积物结构并改变这些细尺度的浓度梯度（Peijnenburg等，2014）。高分辨率透析技术，如高分辨率透析采样器（HR-Peeper），可以最大限度地减少采样扰动，解析沉积物-水界面处细尺度的孔隙水剖面及浓度梯度（Liao等，2024；Yan等，2024；Luo等，2025, 2026）。尽管具有这些优势，但目前在珠江口和大亚湾中利用HR-Peeper对孔隙水重金属分布和沉积物-水界面扩散行为进行高分辨率研究的报道仍然有限。

本研究选取了四个采样站位，分别考察珠江口的上下游环境和大亚湾的内湾与外湾环境。利用HR-Peeper测定了沉积物孔隙水和上覆水中九种溶解态重金属（Cd、Cr、Fe、Mn、Mo、Pb、Sb、V和Zn）的浓度。具体研究目标为：(1) 比较四个采样站位溶解态重金属的分布和污染水平；(2) 评估沉积物-水界面的扩散通量及其潜在环境影响；(3) 评价孔隙水中重金属的潜在来源。

各节摘要

研究区域

本研究在中国南部广东省的珠江口和大亚湾两个具有对比性的海岸系统中开展（图1）。珠江口是一个以河流主导的河口，连接珠江水系与南海。该区域属于亚热带至热带季风气候，年均气温22.5°C，年均降水量2061.9 mm。珠江水系由西江、东江、北江及珠江三角洲河网组成（Lu等）。

各采样站位上覆水条件

四个采样站位的上覆水理化条件存在差异（表S6）。在珠江口的两个站位中，水深从EU的15.1 m略微增加至EL的16.6 m，而盐度则从11.98 PSU显著增加至32.49 PSU。pH从7.15增至8.03，温度（T）从23.3°C升至26.3°C。溶解氧从EU的6.77 mg/L略微增加至EL的7.07 mg/L，而氧化还原电位（ORP）从207.2 mV下降至181.5 mV。因此，盐度和pH呈现出

不同溶解态重金属分布模式的潜在影响因素

珠江口站位的溶解态重金属浓度差异更为明显，而大亚湾站位的变化总体上更为微弱且更具元素特异性。双向聚类分析与这些差异一致（图7）。此前的研究表明，珠江口较强的河海水文梯度可能对重金属分布产生更大影响，而大亚湾较强的水体交换和混合可能减小了该

结论

本研究利用HR-Peeper考察了珠江口和大亚湾四个采样站位沉积物-水界面处九种溶解态重金属（Cd、Cr、Fe、Mn、Mo、Pb、Sb、V和Zn）的分布和迁移性。主要结论如下：

• (1)
  珠江口站位的溶解态重金属浓度差异更为清晰，而大亚湾站位总体差异较弱，但更具元素特异性变化。
• (2)
  扩散通量在EU和BI站位以上行为主，而在EL和BO站位以下行为主，其中

作者贡献声明

丁凯方：论文初稿撰写、调查研究、形式分析。李海龙：监督指导、经费获取。罗文华：论文审阅与编辑、监督指导、资源提供。张云鹤：方法论设计、形式分析

未引用参考文献

GB 14848-2017《地下水质量标准》（IV类）；GB 3097-1997《海水水质标准》（IV类）。

利益冲突声明

? 作者声明不存在任何已知的可能影响本文所报告工作的竞争性经济利益或个人关系。

致谢

本研究由广东省基础与应用基础研究基金（编号：2024A1515011030）、国家自然科学基金（批准号：42130703, 42307062）、粤港澳大湾区土壤与地下水污染防治联合实验室（编号：2023B1212120001）、广东省土壤与地下水污染防治重点实验室（编号：2023B1212120002）及高层次人才专项经费（编号：G030290001）资助。感谢刘昭希、王天伟

丁凯方 | 罗文华 | 张云鹤 | 李海龙