一种基于 ML-EM 反演算法的γ射线谱本底扣除反演 - 正演方法

《Applied Radiation and Isotopes》：An inversion-forward method for γ-ray spectrum background subtraction based on the ML-EM inversion algorithm

　　摘要• 提出了一种用于γ射线能谱背景扣减的“反演–正向模拟”方法。• 开发了该方法的单步实现方式与逐步实现方式，并对二者进行了比较。• 最大活度偏差为5.6%，而Maestro32为48.8%，SNIP为72.5%。• 在大体积NaI(Tl)能谱中存在重叠峰的情况下，该方法的优越性最为显著。引言γ射线能谱分析是放射性核素识别的一项重要工具，广泛应用于地质勘探、核技术应用、辐射防护、环境监测和核安保等领域（Pinault, 1991；Mertens等, 2007；Maacha等, 2017）。该技术通过测量各种放射性核素发射的γ射线的能量与强度来识别放射性核素并定量其活度。这种定量的可靠性与能谱背景扣减的准确性密切相关，因为背景估计中的偏差会直接传递到计算得到的活度中。在实际应用中，复杂的背景干扰往往构成挑战，影响放射性核素分析的定量准确性。常规的γ射线能谱背景一般由环境辐射、探测器本底、散射辐射和仪器噪声组成。在实际工作中，对于目标放射性核素而言，非目标核素对特征峰计数率的贡献也可视为背景。为准确扣减背景从而提升γ发射放射性核素的定量准确性，已提出并应用了若干方法，包括本底测量法（Fagan等, 2012；Runkle等, 2009）、傅里叶变换法、能窗比值法（Runkle等, 2009）以及SNIP法（Ryan等, 1988）。本底测量法在无源条件下采集本底能谱，并在实际测量中直接将其扣除，是γ射线能谱背景扣减的常用方法。然而，该方法假定本底在时间和空间上是静止的，且与目标信号之间没有耦合效应。这些假设在放射性样品的实验室测量以及野外测量中均难以严格满足（Fagan等, 2012）。在实验室条件下，某些本底成分可能表现出时间上的变化性，可能受到诸如室内氡子体波动或仪器热漂移等因素的影响（在本研究中，相关实验是在配备了专用除氡和温控设施、本底波动可忽略不计的实验室中进行的）。在野外条件下，环境γ射线本底受到多种变量的复杂相互作用影响。除了气象变化和天文事件——如降雨引起陆地基体放射性的变化（Nayak等, 2016）和日食期间宇宙线通量的调制（Nayak等, 2025）——之外，本底水平还受环境介质的不均匀性和海拔变化所支配。因此，本底测量法，尤其对于野外应用而言，是一种较为粗放的粗方法。傅里叶变换法将能谱从能量域变换到频率域，通常保留代表本底趋势的低频分量，同时对代表峰和噪声的高频分量进行滤波或抑制，然后再通过反变换重建本底。该方法对缓慢变化的本底有效，但无法区分目标信息与本底之间的重叠频率。能窗比值法在待分析核素特征峰的两侧各放置一个窗口，并利用窗口内的计数率比值来扣减本底。它允许不进行额外测量而直接提取本底，适合在线分析或实时监测，但它依赖于峰的对称性，且对窗口的选取较为敏感（Fagan等, 2012）。SNIP法是一种优秀且被广泛使用的技术（Ryan等, 1988；Caccia等, 2017；Shi等, 2018；Morhá?, 2009）。通过持续的改进（Shi等, 2018；Morhá?, 2009），它克服了传统方法对窗口参数设置高度依赖的问题。然而，SNIP法及其变体都属于全谱本底扣减方法，在准确扣减重叠峰中的本底方面存在局限性。γ射线能谱反演技术长期以来一直受到高度关注，是提升γ射线能谱能量分辨率的有效手段（Guttormsen等, 1996；Shahabinejad和Vosoughi, 2019；Matta等, 2022；Morhá?和Matou?ek, 2009, 2011；Zhang等, 2021）。已提出并应用了多种方法，包括最大熵（ME）法（Arcos, 1996）、Gold法（Morhá?等, 1997；He等, 2016）、奇异值分解（SVD）算法（Kwan等, 2014）、梯度向量最小二乘（GVLSQ）算法（Baré和Tondeur, 2011）以及ML-EM算法（Meng和Ramsden, 2000）。其中，ML-EM和Gold算法目前是最有效且被广泛使用的反演算法，因为它们具有全局收敛性且收敛速度快（Meng和Ramsden, 2000；Zhang等, 2022）。理想情况下，反演得到的γ射线发射能谱应由代表不同入射γ射线能量和强度的多个狄拉克δ函数峰组成（Morhá?和Matou?ek, 2009, 2011）。在该能谱中，非目标源（如仪器噪声、环境散射和天然放射性）的信息与目标放射性核素的信息会呈现为离散的δ函数。通过直接提取与目标核素相对应的振幅信息，即可无需额外进行本底扣减而确定其活度。然而，由于反演算法的理论局限性以及探测器响应矩阵和测量能谱中的误差，即使在理想条件下，反演能谱中的δ函数峰也未必总能准确对应实际的γ射线能量和强度（在复杂的γ射线场中尤其容易出现虚假峰）。尽管如此，不可否认的是，反演技术能够提高能量分辨率，并将目标信息与非目标信息分离开来。综上，上述两类方法——即前述常规本底扣减方法和能谱反演方法——表现出明显不同的特点：前者对一般本底扣减有效，但在存在重叠峰时表现不佳；后者擅长分辨重叠峰，但其并非为确定特定峰区域内的本底而设计。因此，有必要建立一种能够处理背景扣减的γ射线能谱背景剥离框架，尤其是针对存在重叠峰的情形。本文中，面向在目标放射性核素特征峰区域内准确扣减背景这一目标，利用能谱反演技术提出了两种本底扣减方法：单步“反演–正向”方法和逐步“反演–正向”方法。反演采用ML-EM算法，而正向模拟则通过将目标峰区域之外的能谱数据与探测器响应函数进行卷积来实现。尽管ML-EM算法已相当成熟，但据我们所知，本研究是首次将“反演–正向”策略专门用于γ射线能谱背景扣减的应用。其新颖性在于方法框架本身，而非反演算法本身。为评估所提方法的可行性和可靠性，使用4″×4″×16″ NaI(Tl)探测器和²⁴¹Am/¹³⁷Cs/⁶⁰Co混合标准点源，以及¹⁵²Eu、¹³³Ba和²²Na点源，在实验室条件下进行了能谱测量实验。获得了一幅包含所有这些源信息的复杂γ射线能谱。选取²⁴¹Am的59.54 keV峰、¹³⁷Cs的661.67 keV峰以及⁶⁰Co的1173.2 keV和1332.5 keV峰作为分析目标。采用计算得到的核素活度（基于本底扣减后的净峰计数率）与参考值之间的偏差作为评价指标。研究了所提方法的背景扣减性能，并将其结果与SNIP方法以及随NaI(Tl)探测器提供的相应Maestro32软件所得的结果进行了比较。章节摘要2.1 设备与实验布置NaI(Tl)探测器晶体由Saint-Gobain生产，尺寸为4″×4″×16″，封装在不锈钢外壳中。其在661.67 keV处的能量分辨率为7.8%，能量响应范围为30 keV至3 MeV。它配有光电倍增管（PMT）、Digibase-E多道脉冲高度分析器以及MAESTRO-32-7.0能谱分析软件，能谱通道数为1024。探测器结构、尺寸参数及实验布置如下。3 实验实验在一间长2.2 m、宽1.1 m、高1.8 m、壁厚15 cm的铅屏蔽室内进行。本工作所用所有标准源均为塑料膜密封点源，活区直径约2 mm，封装直径约3.5 cm。为进行蒙特卡洛模型可靠性验证实验，分别采集了²⁴¹Am（282 kBq ± 2.5%）和¹³⁷Cs（314…）等标准点源的γ射线能谱和本底能谱。4.1 模型可靠性基于2.4节所述的模型可靠性验证方法，得到Geant4模拟探测效率与实验结果之间的相对偏差，如表1所示。如表1所示，蒙特卡洛模拟计算所得关注的γ射线探测效率与实验测量值之间的最大偏差小于2.5%。这一高度吻合度远好于同类蒙特卡洛研究中报告的可接受范围。5 结论本文提出了一种用于γ射线能谱背景扣减的新方案，并建立了两种背景扣减方法：单步“反演–正向”方法和逐步“反演–正向”方法。获取了具有复杂本底结构的实验γ射线能谱以对所提方法进行验证。结果表明：(1) 逐步“反演–正向”方法在本底扣减中表现出更优的整体精度，且对关键参数（k…）具有更强的鲁棒性。9 CRediT作者贡献声明陈伟（Wei Chen）：撰写——原稿、验证、项目管理、方法论、调查研究、形式化分析、概念构思。王雪梅（Xuemei Wang）：验证、数据整理。刘文彪（Wenbiao Liu）：方法论、数据整理。王立浩（Lihao Wang）：验证。王智慧（Zhihui Wang）：数据整理。8 资助本研究未获得公共、商业或非营利机构资助部门的任何专门资助。利益冲突声明作者声明不存在任何可能影响本文所述工作的、已知的竞争性财务利益或个人关系。致谢本研究未获得任何资助。作者：陈伟 | 王雪梅 | 刘文彪 | 王立浩 | 王智慧