《Water Research》：Predicting phthalate release from microplastics and screening associated ecological risks using interpretable machine learning
编辑推荐：
•质量归一化释放容量（RC）有助于跨研究比较塑料微粒（MPs）中邻苯二甲酸酯（PAEs）的淋溶。•XGBoost在预测ln(RC)时实现了强大的测试集表现（R2 = 0.800）。•SHAP分析识别出聚合物类型、logKow和粒径为最具影响力的特征。•聚合物组成是筛查源自塑料
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质量归一化释放容量（RC）有助于跨研究比较塑料微粒（MPs）中邻苯二甲酸酯（PAEs）的淋溶。
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XGBoost在预测ln(RC)时实现了强大的测试集表现（R2 = 0.800）。
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SHAP分析识别出聚合物类型、logKow和粒径为最具影响力的特征。
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聚合物组成是筛查源自塑料微粒的PAEs生态风险的关键因素。
引言
全球邻苯二甲酸酯（PAEs）的年产量超过五百万公吨，其中大多数用作柔性聚合物产品中的增塑剂（Holland, 2018）。由于PAEs不与聚合物基质共价结合，它们可以从塑料迁移到水生环境中（Henkel et al., 2024）。塑料废物的破碎和风化可能使塑料微粒（MPs）成为PAEs的移动储存库和二次来源（Thompson et al., 2024）。这使得MPs不仅是颗粒污染物，还是潜在的化学载体（Cao et al., 2022）。优先PAEs，包括邻苯二甲酸二(2-乙基己基)酯（DEHP）和邻苯二甲酸二丁酯（DBP），与水生生物的内分泌干扰、生殖和发育毒性以及氧化应激有关（Hosseini and Bonyadi, 2025; Xu et al., 2025）。了解MPs何时、在何种条件下以及多大程度上充当PAEs的二次来源，是评估塑料相关化学风险的关键科学问题。
PAE的释放受聚合物类型、初始添加剂负荷、结晶度、粒径、风化状态和聚合物-添加剂相容性的影响，这些因素共同决定了聚合物基质内可及的添加剂储存库和扩散路径（Henkel et al., 2024; Zhao et al., 2022）。暴露时间、光照、温度、pH和盐度可能进一步改变添加剂的迁移性和聚合物风化（Dhavamani et al., 2022; Zhong et al., 2024）。然而，大多数研究仅考察有限范围的聚合物、PAE同分异构体或暴露条件，阻碍了跨研究的比较。跨研究分析的一个更关键障碍是，报告的 aquatic PAE浓度强烈受每个实验所用MP负荷量的影响，其范围可以从mg/L到g/L。因此，较高的aquatic PAE浓度可能仅反映较高的MP投加量，而非本质上较高的释放倾向。减少这种剂量相关混杂的一个可能方法是将PAE释放表达为每单位质量MPs的释放量，从而使跨研究比较对每个实验所选具体MP负荷量的依赖性降低。这种归一化是有用的第一步，但它本身并不能解决整合来自具有不同实验设计、聚合物类型和报告指标的研究报告的数据这一更广泛的挑战。
数据驱动的建模为整合异质性实验条件下碎片化的淋溶证据提供了机会（Cui et al., 2023; P. Liu et al., 2025）。机器学习（ML）方法可以捕捉化学描述符、聚合物性质和环境变量之间的非线性关系（Xiang et al., 2025），并越来越多地用于预测环境系统中污染物的行为（Yang et al., 2026）。然而，MPs中PAE淋溶的机理模型（例如扩散控制或边界层控制模型）仍然难以在多样化的聚合物-PAE组合中进行参数化，因为它们需要聚合物特定的扩散系数、分配常数和初始添加剂含量，而这些在已发表的研究中很少被报告（Henkel et al., 2022）。因此，需要一个整合预测性机器学习建模、透明模型解释和生态风险评估的综合框架，以在数据有限的条件下提供务实的数据驱动工具进行跨研究比较和危害优先级排序。在此背景下，可解释方法如Shapley加性解释（SHAP）（Lundberg and Lee, 2017）至关重要，以识别哪些输入特征对模型预测的贡献最大以及学习到的模式是否具有化学合理性，从而超越黑箱预测，迈向具有环境意义的解释。
在本研究中，我们汇编了来自已发表aquatic PAE淋溶实验的701个化合物级别观测值，并定义了表观质量归一化释放容量（RC; μg g–1 MP）作为筛查级跨研究比较的共同响应变量。评估了五种回归算法以开发回归模型，用于预测多样化聚合物、PAEs和暴露条件下RC。然后使用SHAP解释最终的XGBoost模型并识别与RC变异性最相关的特征。进一步将预测的RC值与报告的聚合物特定的aquatic MP质量浓度相结合，针对五种水生情景推导筛查级生态风险评估，并识别潜在高风险的聚合物-PAE组合。该框架将视角从单纯的MP丰度转向添加剂衍生的化学风险，为在aquatic环境中筛查和优先排序潜在的塑料添加剂风险提供了数据驱动工具。
章节摘要
数据收集
从先前研究汇编了一个描述多样化环境条件下MPs中PAE淋溶的文献数据集（PRISMA流程图见图S1）。于2026年7月9日在Web of Science、Scopus和PubMed进行了系统性文献检索，使用数据库特定的布尔搜索字符串组合了四个概念块：MPs、邻苯二甲酸酯、释放相关过程和aquatic环境。完整的搜索字符串见补充表S1。
数据集特征和分布
汇编的数据集包含来自已发表aquatic PAE淋溶实验的701个化合物级别观测值，涉及六种PAEs（DMP、DEP、DiBP、DBP、DEHP和DnOP）和八种聚合物类型（PE、PVC、PA、PP、RP、PS、PET和PLA）。观测值在聚合物类别和PAE身份间的分布见图1a。PE是主导聚合物类别，占432个观测值，其次是PVC（88）、PA（48）、PP（42）、RP（35）、PS（25）、PET（21）和PLA（10）。传统
PAE释放相关因素的解读
使用SHAP分析识别了汇编数据集中哪些特征与RC预测最密切相关（图3a）。聚合物类型是最具影响力的MP相关特征，PVC在考察的聚合物类型中表现出最正的类别特异性SHAP分布（图3h）。柔性PVC产品可以含有高质量分数的邻苯二甲酸酯增塑剂。例如，Yan et al.（2021）报告了一种商业PVC材料中含有24.2 wt%的DnBP，而Henkel et al.
结论
本研究开发了一个基于文献的可解释机器学习框架，利用质量归一化响应变量（RC）评估MPs中PAEs的释放容量。在测试的算法中，XGBoost实现了最佳测试集表现（R2 = 0.800），支持其在所代表数据域内用于筛查级预测。SHAP分析将logKow、聚合物类型、粒径和暴露时间排序为最具影响力的特征，而温度、pH和
CRediT作者贡献声明
Guo Qiong： 写作 – 原稿，可视化，方法论，数据管理。Wan Xizhe： 资源，数据管理。Yang Yang： 资源。Liu Yining： 数据管理。Tong Yindong： 监督，经费获取。Shao Xueguang： 监督。Cui Xiaoyu： 写作 – 审阅与编辑，监督，方法论，经费获取。
利益冲突声明
作者声明他们没有任何已知的可能影响本文所报告工作的竞争性经济利益或个人关系。
致谢
本研究由国家自然科学基金（编号42507629）、天津大学独立创新基金和福州大学（2026XSU 0013）资助。
Guo Qiong|Wan Xizhe|Yang Yang|Liu Yining|Tong Yindong|Shao Xueguang|Cui Xiaoyu
