化合物的迁移性与土壤滞留能力共同决定新烟碱类农药向补给敏感型地下水的淋溶过程

《Water Research》：Compound mobility and soil retention capacity shape neonicotinoid leaching to recharge-sensitive groundwater

　　• 新烟碱类杀虫剂在两个季节的98.9%的地下水样本中被检出。• GUS（通用序列结构）和土壤半衰期预测了化合物的检出频率。• 啶虫脒的迁移性极高；噻虫嗪表现出延迟和拖尾突破（穿透曲线尾部较长）。• 土壤阳离子交换容量显示出比有机碳更强的保留相关性。• 迁移性、土壤衰减和补给量定义了地下水监测的优先事项。引言新烟碱类杀虫剂是被广泛使用的杀虫剂，因其内吸作用和相对选择性而备受推崇（Jeschke and Nauen, 2008, Jeschke et al., 2011）。使其在农学上有效的理化特性，包括高水溶性、相对较低的有机碳分配以及中等至高的土壤持久性，也有利于环境中的迁移。新烟碱类杀虫剂及其转化产物在农业区的地表水中频繁被检出，在地下水中的检出率也在不断增加（Huseth and Groves, 2014, Bradford et al., 2018, Alford and Krupke, 2019）。由于地下水的恢复缓慢且被广泛用于饮用水，新烟碱类杀虫剂进入含水层引发了远超其应用期限的担忧（Goulson, 2013, Craddock et al., 2019）。热带农业岛屿易受影响，但研究不足。高年降雨量和季风补给促进了反复入渗，而浅层的地下水位缩短了到达饱和带的迁移距离。砂质、弱吸附的土壤提供的衰减作用有限，而全年的集约化耕作维持了农用化学品的投入。大多数新烟碱类淋溶研究涉及温带系统，使得这些化合物在热带岛屿条件下的行为特征知之甚少。关于地下水农药污染的研究大多沿两条独立路线发展。一条路线记录田间出现情况并评估暴露或风险；另一条路线则在实验室批次和柱状实验中表征吸附和迁移。实地调查揭示了哪些化合物出现以及它们的分布如何变化，而控制实验则表征了在特定条件下保留和迁移的差异。这些互补的方法很少被结合起来考察特定化合物的地下水出现情况。中国的研究记录了饮用水、土壤、河流盆地以及海南水源和自来水中的新烟碱类杀虫剂（Chen et al., 2024, Yu et al., 2021, Yang et al., 2026, Xiong et al., 2023）。然而，与环境条件的联系通常涉及流域尺度的土地利用、水文地质和地球化学。化合物内在的迁移性很少在土壤交换容量梯度下与控制吸附和迁移一起进行评估。我们将海南93个地下水点在两个季节的监测与类级迁移分析以及以啶虫脒和噻虫嗪作为迁移极端端的实验结合起来。我们提出了三个问题：(i) 新烟碱类杀虫剂的分布有多广泛，两次监测的浓度模式有何不同；(ii) 特定化合物的检出频率与理化迁移指标有何关联；(iii) 两种极端端的测量吸附和柱状迁移在不同保留容量的土壤间如何变化？通过整合实地观察与实验室证据，该研究超越了特定场地的清单，以考察化合物特性、土壤保留和季节性出现之间的关系。由此产生的筛查框架在季节性补给背景下考虑化合物的迁移-持久性和土壤保留，以在集约化耕作和高补给环境中确定监测目标、季节和易受影响的地下水系统的优先级。章节片段研究区与地下水采样采样覆盖了中国海南北部、西北部和西南部的海口、澄迈、临高、儋州和乐东县。热带季风气候每年提供约1639毫米的降雨量，主要在5月至10月期间。这些县在多样的含水层介质上包含了城市、热带农业和森林-农业镶嵌体；饮用水地下水主要由降水渗入砂质耕作地形补给。在93个站点中的每个站点，采集了1升地下水热带岛屿地下水中新烟碱类杀虫剂的近乎普遍存在经验证的目标分析面板显示，在186个地下水样本中的98.9%检出了新烟碱类杀虫剂（184/186；93个地点，两个季节），所有五个县的检出频率为94–100%（图1A）。这表明在采样的地下水中存在区域性的而非局部的出现。吡虫啉的频率最高（94%；最高750 ng L?1），其次是噻虫胺（62%）、啶虫脒（61%）和噻虫嗪（59%）。个体浓度跨越了数量级（图1B）。Imidaclothiz结论本研究将化合物水平的出现模式与对补给敏感的地下水环境中对比的实验室吸附和迁移联系起来。新烟碱类杀虫剂在186个样本中的98.9%中被检出。两次监测中的广泛检出与雨季不常出现的高浓度ICT形成了对比：7月的浓度总和增加了4.5倍，尽管大多数井的浓度较低。检出频率与典型的土壤持久性呈正相关，GUS提供了一种CRediT作者贡献声明侯嵩：构思、方法论、正式分析、撰写–初稿。王雪：调查研究、可视化、验证。郭长生：软件、数据整理、项目管理。徐建：资源、监督、获取资金、撰写–审阅与编辑。数据可用性地下水浓度矩阵、站点元数据、土壤特性数据、吸附和柱状迁移数据，以及支持数据得出的正文图表的Python脚本作为支持信息提供。CRediT作者贡献声明侯嵩：撰写–初稿、软件、方法论、正式分析。王雪：可视化、调查研究、数据整理。郭长生：监督、项目管理。徐建：撰写–审阅与编辑、项目管理、获取资金。利益冲突声明作者声明，他们没有已知的竞争性财务利益或个人关系，这些情况可能已经或似乎影响了本报告中报告的工作。致谢本工作由国家杰出青年科学基金（42325706）资助。侯嵩 | 王雪 | 郭长生 | 徐建