基于单透镜反向聚焦超短激光脉冲增强硅内部微等离子体形成的研究

《Laser & Photonics Reviews》：Single-Lens Counter-Focused Ultrashort Laser Pulses for Enhanced Microplasma Formation Inside Silicon

　　

液晶空间光调制器（SLM）固有的偏振依赖衍射效率被利用来产生共轴双焦点激光束。通过主动调节编码在SLM上的二次相位全息图并调整输入激光偏振态，可独立控制两焦点间的轴向间距和峰值强度平衡。借助这一方法以及硅的高反射率，仅使用单个聚焦元件即可实现与反向传播红外脉冲的内部微相互作用。通过比较探测超快非线性激发动力学，研究表明，在所提出的配置下，增加的角光分量和双脉冲协同作用特性立即增强了体硅中的局部激发条件。研究人员报告实现了接近临界值的等离子体密度，高达1.1×1020 cm-3，这是传统聚焦方式无法达到的值。这为在硅及其他窄带隙材料内部以更高能量密度水平进行等离子体光学实验和材料转变打开了大门。

一、研究背景与问题

近年来，强超短激光脉冲在宽禁带电介质材料的体积加工中取得了显著进展。然而，将这些能力应用于硅（Si）等半导体材料却面临巨大挑战。尽管采用处于其透明窗口的红外（IR）辐射，但由于硅固有的窄带隙（300 K时为1.12 eV）和高折射率（约3.5），即使使用强聚焦的红外飞秒脉冲，也难以在硅内部实现亚表面改性。其主要原因在于有害的线性和非线性光束传播效应导致的光离域化，以及焦前等离子体屏蔽阻碍了局域体能量沉积，后者导致了自限性电离水平，始终低于硅内部击穿阈值。

过去十年的联合努力已识别出多种空间和时间优化策略来部分规避这些物理限制。例如，首次在硅内部实现体改性的演示是通过将红外辐射聚焦到硅球中心完成的，其有效数值孔径（NA）高达2.97。此外，时间域策略也相继出现，如使用纳秒脉冲进行三维（3D）微尺度加工、亚皮秒和皮秒脉冲写入波导、太赫兹重复频率脉冲串辐照以及多时间尺度辐照组件等。尽管在平面硅片内的3D写入可控性迅速提高，但与电介质材料相比，硅中可实现改性的类型和材料转变程度仍然相对有限，这限制了潜在应用。因此，需要进一步优化相互作用，使硅内部能够达到更高的激发状态和更广泛的材料转变范围。一种可能的方向是追求极端聚焦条件，但在平面硅片中实现这种条件因技术复杂性而极具挑战。

二、研究内容与意义

在此背景下，研究人员探索了一种新策略，旨在为标准平面硅片中的相互作用增加光的角度分量，超越单个物镜所能达到的极限。该方法受4π显微镜技术启发，通过偏振控制和主动相位调制，利用单个透镜创建共线可调的双焦点光斑。随后，利用硅的高反射率，创造出类似于使用两个交叉或对向透镜的情况。通过这种方法，研究人员研究了反向传播光束如何根据硅内部任意深度处的空间重叠条件进行协同相互作用。超快微等离子体成像直接证明了由单向强红外飞秒脉冲引起的焦前等离子体屏蔽效应的显著降低，最终增强了硅内部的局域体激发密度，使其达到近临界等离子体条件。这项工作代表了重大进步，为实现硅内部增强激发条件指明了方向，并为基于等离子体光学的光局域控制新方法铺平了道路，有望推动硅光子学技术的创新。

三、关键技术方法

1. 1.
   动态双焦点光束工程：利用液晶空间光调制器（SLM）的偏振选择性响应，通过显示二次相位全息图并结合输入偏振角度控制，产生包含0级和+1级衍射阶的偏振纠缠双光束，经物镜聚焦后形成轴向分离且强度可调的共线双焦点。
2. 2.
   反向聚焦（CF）几何结构：通过将双焦点深入硅样品，利用硅后表面的高反射率（约30%）使0级光束反射回来，同时调节SLM相位曲率使+1级焦点与之空间重叠，从而仅用单个透镜和最小化对准即实现固体角翻倍的反向聚焦条件。
3. 3.
   超快泵浦-探针显微术：使用与泵浦光正交的时间延迟探针光束，通过侧向红外显微镜系统记录不同延迟下的瞬态微等离子体阴影图像，以分析自由电子等离子体的超快激发动力学。
4. 4.
   自由载流子密度模型：基于比尔-朗伯定律和德鲁德（Drude）模型，从实验测量的探针透射率和等离子体直径定量反演出等离子体中心的自由载流子密度（N_e）。

四、研究结果

2. 动态双焦点光束工程

通过模拟和实验验证了利用SLM偏振分束产生共轴双焦点光束的能力。改变SLM显示的相位曲率比（R）可以精确控制两焦点间的轴向位移；改变输入偏振角（α）则可独立调节+1级和0级的峰值强度比。该方法相较于静态衍射元件或多透镜系统，具有与高NA聚焦兼容、无需复杂对准和同步的优势，为研究硅在CF配置下的激发动力学提供了独特机会。

3. 反向聚焦光束激发

研究人员设定了空间重叠的双脉冲CF条件，使得硅内辐照的立体角增至约0.37 sr，超过了平面硅片内NA=1极限值对应的约0.26 sr。时间分辨分析显示，CF条件下产生了更暗的等离子体区域，表明电离增强。定量结果显示，在相同总递送能量下，CF配置的激发效率比单向聚焦（UDF）高出约40%，峰值电子密度达到约0.74×10²⁰ cm^-3。这归因于协同相互作用减少了焦前能量吸收和离域化效应。

进一步对比不同聚焦构型发现，在钳制能量下，CF配置的最大等离子体密度达到约1.1×10²⁰ cm^-3，相比UDF提高了约60%，接近硅在1550 nm波长下的临界等离子体密度（约4.6×10²⁰ cm^-3）。通过对比双脉冲UDF与CF的实验，证实激发增强主要源于CF增加的角光分量，而非双脉冲的时间累积效应。尽管达到了极高的激发密度，但尚未跨越硅永久改性的阈值。

五、总结与结论

本研究提出了一种新颖的光束整形策略，通过单一透镜实现强超短脉冲的双向聚焦，旨在硅体内实现更高的激发条件。通过调节入射到SLM上的1550 nm、200 fs线性偏振光束的偏振态，结合受控的二次相位调制，生成了峰值强度平衡和轴向间距可调的共线双焦点光束。利用这种光束的“飞行聚焦”能力，在硅内部创造了反向聚焦条件：0级光束从后表面反射回来，而+1级光束的位置被精确设定，使两者在硅内反向传播并空间重叠。对这种协同相互作用的超快时间分辨分析揭示了高达1.1×10²⁰ cm^-3的极端等离子体激发密度。一项双脉冲相互作用研究证实，激发的增强主要源于相互作用中增加的角光分量，而非时间积累效应。该方法使标准平面硅片中的立体角相比传统聚焦几乎翻倍（0.85 NA下约0.37 sr），从而减少了焦前离域化并增加了焦点处的能量约束。尽管达到了接近光学击穿临界值的等离子体密度，但在硅中未观察到永久改性。然而，这项研究无疑代表了一项重大进展，凸显了同时进行空间和时间优化以实现硅中增强激发条件的必要性。此外，所实现的极端等离子体密度为基于等离子体光学的新一类优化方案铺平了道路，可通过操控材料瞬态光学特性实现对光的局域控制，这不仅为硅光子学技术带来创新前景，也为通过奇异时空整形进一步提升激光能量局域化并进入半导体内部新的相互作用机制提供了可能。