煤基固废制备多孔陶粒的工艺优化与孔隙结构调控

《Powder Technology》：Process optimization and pore structure regulation of porous ceramsite derived from coal-based solid wastes

　　

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  将煤矸石和粉煤灰转化为多孔陶粒。
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  相变、液相形成和气相逸出促进了孔隙的形成。
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  优化后的陶粒孔隙率为60.53%，堆积密度为605.78 kg/m³。
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  该陶粒表现出良好的氨氮吸附性能和较低的重金属浸出量。

引言

中国作为全球最大的煤炭生产国和消费国，仍高度依赖煤炭作为其能源结构的主要组成部分。2025年，煤炭占中国能源消费总量的51.4%，原煤产量达48.5亿吨，凸显了其在能源安全和经济发展中不可或缺的作用[1]。然而，在煤炭开采、加工、燃烧和煤化工产业中会产生大量煤基固体废弃物[2][3]。其中，煤矸石（CG）和煤粉煤灰（CFA）是最主要的副产品。这些废弃物的巨大堆积已成为重大的环境和资源利用挑战，使其高效、高值化利用成为紧迫的研究优先事项。

煤矸石（CG）是在煤炭开采和选矿过程中产生的固体废弃物，约占原煤产量的15–20%[4]，而粉煤灰（CFA）则是燃煤发电产生的细颗粒副产品[5]。在中国，煤矸石年产生量约为8亿吨，累积堆存量超过70亿吨[6]，而粉煤灰年产量也已超过8亿吨[7]。这些废弃物的不当处置构成了严峻的环境挑战。大规模露天堆放不仅消耗宝贵的土地资源，还会通过重金属浸出、粉尘扩散等途径造成严重污染，威胁周围的土壤、水体和大气环境[8][9]。因此，煤基固体废弃物的高效、高值化利用已成为推动煤炭行业可持续发展的重要战略。目前，煤矸石和粉煤灰主要用于建筑材料[10][11]、农业应用[12][13]以及矿山回填和土地复垦[14][15]。然而，将其转化为高值功能材料，如用于废水处理的吸附剂和催化剂，仍缺乏充分的研究。

多孔陶粒是一种具有高度发达孔隙网络的功能材料，因其高吸水能力、优异的化学稳定性和良好的耐酸碱性而受到广泛关注[16][17]。因此，它被广泛应用于建筑工程、污水处理和生态修复等领域[18][19]。传统上，多孔陶粒由粘土和页岩等天然矿产资源制造。然而，这些原料的开发不仅消耗不可再生资源，还会增加生产成本和环境负担。近年来，用工业固体废物替代天然矿物已成为可持续陶粒生产的有效策略[20][21]。值得注意的是，煤矸石和粉煤灰富含SiO₂和Al₂O₃，以及CaO和MgO等助熔氧化物，其化学成分与传统粘土和页岩基原料相似[22][23][24]。因此，它们被认为是制备多孔陶粒的有前景的替代前驱体，既能实现废物资源化，又能节约资源。

先前的研究已证明了利用煤炭及其他工业固体废物生产多孔陶粒的可行性。例如，Duan等人利用煤矸石制备陶粒，并研究了在600–1220 °C烧结温度范围内其孔隙结构的演变[25]。Chen等人通过高温烧结活化与水热处理相结合的方法，利用粉煤灰和铁尾矿合成了一种新型沸石化陶粒，该材料具有发达的孔隙结构和优异的氨氮吸附性能[26]。Wei等人通过850 °C烧结煤矸石和铁尾矿制备了多孔陶粒，所得材料对Pb(II)表现出出色的吸附能力[27]。这些研究表明，利用煤炭固体废弃物生产多孔陶粒不仅能实现其高值化资源利用，还能减少对天然矿物资源的消耗。然而，烧结过程中孔隙形成的机理，特别是固定碳燃烧、矿物相变、液相形成和气相逸出的耦合效应，仍未得到充分理解，原料组成和烧结条件对孔隙结构和性能的影响也需进一步研究。同时，氨氮是水环境中普遍存在的污染物，在高浓度时可引起溶氧降低和富营养化等不利生态效应[28]。然而，高碳煤矸石衍生多孔陶粒在氨氮去除方面的应用仍相对缺乏探索。

本研究以高碳煤矸石为主要原料，结合煤粉煤灰、石英粉和生物质，制备多孔陶粒。系统地研究了原料组成、生物质含量、预热条件和烧结参数对多孔陶粒物理性能和机械性能的影响。阐明了矿物相变、液相形成和气相逸出在烧结过程中对孔隙形成和孔隙结构演变的协同效应。此外，通过重金属浸出和氨氮吸附试验评估了所制备陶粒的环境性能。本研究为将高碳煤矸石和煤粉煤灰转化为多孔功能陶粒提供了系统的方法，并展示了优化陶粒在水体氨氮去除方面的潜力。

章节摘要

材料

本研究使用的煤矸石（CG）采集自中国山西省晋城的一个煤矿。根据工业分析结果（表1），该煤矸石含有超过20 wt%的固定碳，表明它是一种典型的高碳煤矸石，具有较高的发热量。本研究使用的粉煤灰（CFA）取自中国山西省忻州的一座热电厂，为灰白色粉末，属于F类粉煤灰。石英粉购自郑州

热力学与热分析

陶粒中发达孔隙结构的形成需要烧结过程中气相和液相的协同演变。由气体逸出组分分解产生的气体形成孔隙，而具有适当粘度的熔融液相包裹气泡并防止其逸出，从而在冷却过程中稳定孔隙结构[31][32]。因此，气相逸出与液相形成之间的适当平衡至关重要，因为

结论

本研究利用高碳煤矸石（CG）、粉煤灰（CFA）、石英粉和生物质开发了高孔隙率陶粒。阐明了孔隙形成与结构调控机理，并评估了陶粒的环境安全性、生产成本和氨氮吸附性能。主要结论如下：

• (1)
  确定的适宜制备条件如下：CG:CFA:石英粉 = 80:10:10，生物质添加量为3.0%，在500 °C预热20 min，以及

CRediT作者贡献声明

康超：撰写 – 初稿，方法论，调查，概念化。董盛：撰写 – 审阅与编辑，方法论，调查。乔金鹏：撰写 – 审阅与编辑，监督，资金获取，概念化。沈映松：资源，数据管理。王丽：调查，数据管理。赵宇倩：可视化，形式分析。杨胜超：形式分析，数据管理。张强：资源。段辰龙：监督，项目管理，

利益冲突声明

作者声明他们没有已知的竞争性财务利益或个人关系，这些利益或关系可能影响本文所报告的工作。

致谢

本工作得到中国国家自然科学基金（52674379，52125403，U25B20140）；鄂尔多斯科技计划项目（YF20250244）；鄂尔多斯地标创新团队项目（TD20240006）；中国矿业大学研究生创新计划（2026WLKXJ079）；江苏省研究生研究与实践创新计划（26CXJH4906）的资助。

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