《Materials Today Advances》：A flexible dual-functional film based on laser-reduced graphene oxide: Simultaneous electrothermal heating and temperature sensing
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本研究制备了一种通过激光还原实现的柔性双功能电子薄膜，能够同时实现高效的电加热功能和高灵敏度的温度传感性能。研究人员将氧化石墨烯（GO）薄膜沉积在玻璃基底上，利用785 nm近红外激光选择性还原，制备了具有多通道导电结构的激光还原氧化石墨烯（LrGO）。研究人
本研究制备了一种通过激光还原实现的柔性双功能电子薄膜，能够同时实现高效的电加热功能和高灵敏度的温度传感性能。研究人员将氧化石墨烯（GO）薄膜沉积在玻璃基底上，利用785 nm近红外激光选择性还原，制备了具有多通道导电结构的激光还原氧化石墨烯（LrGO）。研究人员系统研究了激光功率、扫描速率、间距和频率对LrGO还原程度、微观结构和电学性能的影响，确定了最优工艺参数。采用聚二甲基硅氧烷（PDMS）封装的LrGO薄膜具有优异的防水性能和机械稳定性。实验结果表明，LrGO/PDMS薄膜在温度传感方面表现出优异的负温度系数（NTC）特性，电阻温度系数（TCR）高达-0.421%/°C，具有良好的线性度（R2 > 0.99）和快速响应时间（3.3 s）。在25 V负载电压下，LrGO/PDMS薄膜可迅速升温至81.3 °C，且功率密度与平衡温度呈高度线性相关。该双功能薄膜在智能可穿戴设备、医疗监测和柔性电子皮肤等领域具有重要的应用价值。
一、研究背景与科学问题
随着柔性电子技术的快速发展，可穿戴设备、智能医疗监测和人机交互界面对多功能集成化柔性材料的需求日益迫切。传统柔性加热元件与温度传感器通常采用独立制备后再集成的方案，这不仅增加了器件的复杂性和厚度，也限制了其在狭窄或曲面空间中的应用灵活性。因此，开发基于单一材料体系、通过简单工艺同时实现电热转换与温度传感功能的集成化柔性薄膜，成为当前柔性电子领域亟待解决的关键科学问题。
石墨烯作为一种通过连续介质渗透导电的二维材料，其电荷载流子的迁移通过局域态之间的跃迁发生，跃迁概率与温度成正比，因而电阻值与温度呈负相关，表现为负温度系数（NTC）特性。此外，石墨烯的大比表面积使其能够接触更大范围的热流，超高的热导率则增强了响应速率。然而，传统的化学还原法制备还原氧化石墨烯（rGO）过程复杂、危险且易造成污染。激光还原法可通过精确控制激光工艺和材料组成，显著提高还原效率并节约材料。已有研究表明，基于激光还原氧化石墨烯（LrGO）的温度传感器在灵敏度、响应速率和线性度方面取得了重要进展，但在实际应用中仍面临机械稳定性差、易受环境湿度影响以及与生物组织相容性不足等挑战。因此，选择合适的封装材料对于保护敏感组件、增强器件耐久性和改善生物相容性至关重要。聚二甲基硅氧烷（PDMS）因其优异的柔韧性、透明性、生物相容性、化学稳定性和易加工成型性，已成为柔性电子器件的优选封装材料之一。
二、研究方法概述
研究人员采用的主要关键技术方法包括：（1）通过改进的Hummers法制备氧化石墨烯（GO）分散液，并在玻璃基底上涂覆固化形成GO薄膜；（2）使用785 nm近红外激光对GO薄膜进行选择性还原，通过调节激光功率、扫描速率、扫描间距和扫描次数等参数，制备具有多通道导电结构的LrGO薄膜；（3）采用铜箔作为电极，导电银胶连接电极与LrGO薄膜，并通过旋涂法在LrGO表面涂覆PDMS封装层，最终制备LrGO/PDMS温度传感器；（4）利用扫描电子显微镜（SEM）、四探针测试仪、接触角测量仪、拉曼光谱仪和X射线光电子能谱仪（XPS）对LrGO薄膜的形貌、电学性能和还原程度进行表征；（5）使用自开发的基于LabVIEW 2012的Agilent电阻与温度数据采集系统，结合恒温恒湿箱和Pt100标准温度传感器，对LrGO薄膜的温度传感性能进行系统测试。
三、研究结果
3.1 激光还原参数优化
研究人员系统考察了激光功率、扫描速率、扫描间距和扫描次数对LrGO薄膜还原程度、微观结构和电学性能的影响。结果表明，适当增加激光功率和扫描次数有利于提高还原程度，降低薄膜电阻率；过快的扫描速率和过大的扫描间距会导致还原不充分，影响导电网络的完整性。通过参数优化，确定了最佳激光加工条件，获得了导电性能优异且结构均匀的LrGO薄膜。
3.2 结构与形貌表征
SEM观察显示，原始GO薄膜表面较为平整，而经激光还原后，LrGO薄膜呈现明显的多孔层状结构，这是由于激光热效应导致含氧官能团快速脱除和气体释放所致。拉曼光谱分析表明，LrGO的ID/IG比值较GO有所增大，证实了还原过程中sp2碳域的恢复和缺陷的增加。XPS分析进一步验证了激光还原有效去除了大部分含氧官能团，碳氧原子比显著升高。接触角测试结果显示，GO薄膜呈亲水性，而LrGO薄膜的接触角增大，疏水性增强，这有利于提升其在潮湿环境中的稳定性。
3.3 温度传感性能
LrGO/PDMS薄膜在0~80 °C范围内表现出优异的NTC特性，电阻随温度升高而下降。经计算，其电阻温度系数（TCR）达到-0.421%/°C，线性拟合优度R2 > 0.99，显示出良好的线性度。响应时间测试表明，该传感器的响应速度较快，约为3.3 s。在70 °C恒定温度下连续测量1000 s，电阻值波动极小，证明其具有良好的稳定性。经过多次30~80 °C升降温循环测试，传感器的电阻-温度曲线几乎重合，重复性优良。分辨率计算结果显示，该传感器能够分辨微小的温度变化，满足精密测温需求。
3.4 电热性能
在施加25 V负载电压时，LrGO/PDMS薄膜可迅速升温至81.3 °C，展现出高效的电热转换能力。功率密度与平衡温度之间呈现出高度线性相关关系，表明可以通过调节输入功率精确控制加热温度。PDMS封装层不仅提供了良好的防水性能，还增强了薄膜的机械柔韧性和抗弯折稳定性，确保在反复变形条件下电热性能的稳定可靠。
四、讨论与结论
研究人员指出，LrGO/PDMS双功能薄膜的成功制备得益于激光还原工艺的精确控制和PDMS封装的有效保护。激光还原能够在GO薄膜上原位形成具有良好导电性的LrGO图案，避免了传统化学还原法的繁琐步骤和环境污染。PDMS封装层一方面隔绝了水分和氧气，防止LrGO因氧化或吸湿而导致性能退化；另一方面提供了机械支撑，增强了器件在弯曲、拉伸等变形条件下的稳定性。该薄膜同时实现了高效的焦耳加热功能和灵敏的电阻式温度检测功能，两种功能在同一材料体系中协同工作，无需额外集成外部传感元件。
研究结论如下：本文通过激光还原技术成功制备了一种基于LrGO/PDMS的柔性双功能电子薄膜，该薄膜能够同时实现高效电热加热和高灵敏度温度传感。优化的激光工艺参数赋予了LrGO薄膜优异的导电性和稳定的NTC特性，TCR高达-0.421%/°C，线性度R2 > 0.99，响应时间3.3 s。在电热模式下，薄膜可在25 V电压下快速升温至81.3 °C，且温度可控。该双功能薄膜在智能可穿戴设备、个性化热管理、实时生理信号监测和柔性电子皮肤等领域展现出重要的应用前景。
