取向工程化(002)-MAPbI?突触忆阻器用于波长选择性颜色感知与传感内计算

《Materials Today Nano》：Orientation-Engineered (002)-MAPbI 3 Synaptic Memristors for Wavelength-Selective Color Perception and In-Sensor Computing

　　

• •
  采用MAI辅助转化策略制备了优先（002）织构的MAPbI₃薄膜，实现了具有更大电阻开关窗口和稳定双极开关性能的垂直Ag/(002)-MAPbI₃/ITO忆阻器。
• •
  （002）取向忆阻器表现出多种多样的电突触可塑性和多波长依赖的光电突触调制，实现了50%的估算编码能耗降低。
• •
  波长选择性光谱预处理实现了94%的花卉种类识别准确率，为传感器内颜色感知和神经形态视觉系统提供了有前景的硬件解决方案。

引言

现代机器视觉系统通常由独立的感知、存储和计算单元组成。处理海量视觉信息会产生大量的数据传输开销和能耗，从而限制了实时视觉处理能力[1]。基于忆阻器的感知、存储和计算集成是缓解冯·诺依曼瓶颈的重要途径，可实现边缘计算的低延迟视觉预处理[2]、[3]、[4]，而突触元件的单片共集成已被证明可进一步减少冗余读电流的贡献[5]。对于实际的神经形态视觉系统，用于时间信息编码的稳定电突触可塑性和用于颜色视觉感知的波长选择性光响应是两个同等关键的核心功能[6]、[7]。卤化物钙钛矿因其宽带光吸收、缺陷容忍的载流子输运和固有的离子活性而受到广泛关注，这些特性天然支持渐进式电导调制和波长选择性光电响应[8]。近期研究已超越传统的二元开关，越来越多的努力致力于开发具有渐进式电导调制、光电响应和集成神经形态功能的钙钛矿忆阻器，以满足先进的视觉传感应用需求[9]，其中与TFT/CMOS背板的集成被认为是走向实用部署的关键一步[10]。具有多种可编程状态的高速非易失性存储器件展示了多比特存储在信息高密度处理方面的潜力[11]，忆阻器的非线性存储特性也已被应用于忆阻混沌映射和Hopfield网络中进行信息处理[12]、[13]。这些研究展示了忆阻器研究中的互补方向，涵盖模型和电路层面的信息处理以及物理器件的开发。

尽管进展迅速，基于钙钛矿的光电忆阻器的实际性能仍受限于活性层的微观结构质量[14]、[15]。通过传统溶液法制备的MAPbI₃薄膜可能存在结晶度有限、缺陷密度高和晶体学织构控制不良等问题，这些问题可能促进不均匀的离子和载流子输运并降低器件性能[15]、[16]。反溶剂处理、添加剂工程和界面调控等策略已被用于改善薄膜质量，在结晶度或缺陷钝化方面提供了部分提升[17]、[18]、[19]。结晶控制、缺陷钝化和界面工程对于调控钙钛矿材料的薄膜质量和运行稳定性至关重要[18]、[19]、[20]。这些考虑因素促使开发具有可控晶体学织构的致密钙钛矿薄膜以实现可靠的忆阻器运行。甲基铵碘辅助转化已被广泛采用以提高结晶度、增大晶粒尺寸并促进致密MAPbI₃薄膜的形成，而晶体学取向工程则为调控钙钛矿薄膜中的电荷输运和结构特性提供了另一种策略[21]、[22]、[23]。据报道，晶粒取向会影响卤化物钙钛矿薄膜中的电子输运和偏压驱动的离子响应[24]、[25]。此外，MAI相关的表面处理也被报道可改善薄膜形貌并钝化表面和晶界处的碘空位相关缺陷[26]。综上，MAI辅助薄膜制备和优先晶体学织构为双重电光神经形态功能提供了材料基础。

在本工作中，通过MAI辅助转化策略制备了致密的、优先（002）织构的MAPbI₃薄膜，并将其集成到垂直Ag/MAPbI₃/ITO忆阻器中。我们研究了所得器件的电突触可塑性和波长依赖的光电响应，并展示了其在自适应储备池计算和颜色敏感视觉预处理中的应用。

各章节摘要

材料

所有溶剂和试剂均购自商业供应商，除另有说明外均直接取用。无水N,N-二甲基甲酰胺（DMF，99.8%）、无水二甲基亚砜（DMSO，≥99.9%）、无水氯苯（CB，99.8%）和异丙醇（IPA，≥99.9%，HPLC级；北京诺博尔化学品有限公司）用作溶剂。甲脒碘（FAI，≥99.5%）、碘化铅（PbI₂，99.9%）、甲基铵碘（MAI，99.9%）、甲基铵氯（MACl，99.9%）以及

设计与表征

如图1a所示，器件采用垂直三明治结构，其中MAPbI₃层作为电阻开关和电导调制的活性介质[2]、[27]。插图展示了四方MAPbI₃的晶体学模型示意图，其中蓝色线表示（002）晶面。制备工艺包括ITO衬底预处理、FAPbI₃+MACl前驱体旋涂和热退火、MAI/IPA溶液转化以及Ag顶电极沉积等步骤，

结论

总之，通过MAI辅助转化策略制备了基于优先（002）织构MAPbI₃薄膜的Ag/MAPbI₃/ITO光电忆阻器。与常规加工的（110）为主的参考器件相比，优先（002）织构器件表现出更为显著的电阻开关窗口。该器件还展示了可重复的双极开关、渐进且可调的电突触可塑性和波长依赖的光电

CRediT作者贡献声明

王静娟：研究，形式分析，撰写——原稿。邓高源：研究，撰写——审阅与编辑。唐灵芝：研究。陈靖：软件，验证。岳子维：概念化，方法论，撰写——审阅与编辑。任英科：项目管理，获取资金，撰写——审阅与编辑。

数据可用性

数据可按请求提供。

资助

本研究由河北省教育厅青年基金项目（QN2024247）、河北地质大学国家预研项目（KY2024QN17）、河北地质大学博士启动基金（BQ2024066和BQ2024061）以及河北地质大学研究生创新能力培养计划（XCXZZ2027004）提供资金支持。

利益冲突声明

作者声明不存在任何可能影响本文所报告工作的已知竞争性经济利益或个人关系。

致谢

作者衷心感谢在器件制备和表征过程中提供的技术支持。

王静娟|邓高源|唐灵芝|岳子维|陈靖|任英科