通过控制沉淀剂促进“栅栏固定”结构提高二氧化碳加氢制甲醇催化剂的活性

《Chemistry – A European Journal》：Enhancing the Activity of CO2 Hydrogenation to Methanol Catalysts by Controlling the Precipitant to Promote the “Fence-Fixed” Structure

　　

摘要

CO₂加氢制甲醇是实现碳中和的一种有前景的途径。作为研究最为广泛的催化剂，共沉淀法制备的Cu-Zn-Al催化剂展现出优异的性能。本工作中，分别以Na₂CO₃、NaOH及其混合物作为沉淀剂，制备了一系列Cu-Zn-Al催化剂，并系统研究了沉淀剂对催化剂理化性质和催化性能的影响。结果表明，以Na₂CO₃和NaOH混合物为沉淀剂所制备的催化剂获得了中等有序度的Cu-Zn-Al层状双氢氧化物（LDH）前驱体，且晶粒尺寸适中。经焙烧和还原后，该催化剂呈现出"栅栏固定"结构：富Cu区域空间交错分布，并由含Zn/Al的氧化物区域隔开。这种结构构建了丰富的异质界面，形成了强的Cu-ZnO电子相互作用，有利于CO₂和H₂的吸附，但不利于产物中H₂O的吸附。因此，该样品表现出最高的CO₂转化率和甲醇选择性。在较高温度下测试后，其催化性能仍然保持稳定。上述结果为开发高效稳定的CO₂加氢制甲醇Cu-Zn-Al催化剂提供了理论依据和实用参考。

图形摘要

调控沉淀剂可获得LDH衍生的"栅栏固定"催化剂结构。这种独特架构产生丰富的Cu-ZnO界面活性位，丰富表面羟基相关物种，并抑制有害的强水吸附。增强的CO₂和H₂吸附活化赋予该催化剂在CO₂加氢制甲醇方面优异的活性。

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利益冲突声明

作者声明不存在利益冲突。

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