《Journal of Magnetism and Magnetic Materials》：Bias-dependent spin transport in CoFeCrAl/Fe?TiSi all-heusler heterostructures
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•CoFeCrAl为半金属，而Fe?TiSi为半导体。•计算所得的异质结电流自旋极化率随偏压非单调变化。•采样电流强度从?0.35至?0.40 V减小18.33%。•所报告的零偏压电导率意味着反向隧道磁阻。•在0.40至0.50 V之间识别出磁阻符号反转。引言自旋电子学除利用
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CoFeCrAl为半金属，而Fe?TiSi为半导体。
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计算所得的异质结电流自旋极化率随偏压非单调变化。
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采样电流强度从?0.35至?0.40 V减小18.33%。
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所报告的零偏压电导率意味着反向隧道磁阻。
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在0.40至0.50 V之间识别出磁阻符号反转。
引言
自旋电子学除利用电荷外，还利用电子自旋进行信息存储、传感和处理[1]、[2]。磁隧道结由两个被非磁性势垒隔开的磁性电极构成，其电导取决于两电极磁化方向的相对关系。因此，隧道磁阻（TMR）能够同时探测电极的自旋极化率和自旋依赖的界面及势垒透过性。
赫斯勒（Heusler）化合物在密切相关的晶体结构中表现出广泛的电子和磁性性质[3]、[4]。半金属铁磁体在一个自旋通道中具有金属态，而在另一个通道中存在带隙[5]。自旋无隙半导体（SGS）概念由Wang提出[6]，随后在Mn?CoAl中实验实现[7]。四元赫斯勒化合物被确定为另一类SGS家族[8]，结合理论与实验在CoFeCrGa中确立了SGS行为[9]。CoFeCrAl已被预测并测量表现出强自旋极化率[10]、[11]，尽管其电子结构取决于化学无序和原子有序度[12]、[13]。这些区别对于利用体相分类来解释结中的输运行为具有重要意义。
基于MgO的CoFeCrAl/MgO磁隧道结已在实验中制备[14]，第一性原理计算表明CoFeCrAl薄膜的电子性质取决于表面终止[15]。Fe?TiSi是一种全赫斯勒半导体，已被实现为薄膜形式[16]。将这些化合物结合，提供了一个自洽的界面模型，其中自旋不对称的CoFeCrAl态与半导体赫斯勒区域耦合。相关的晶体骨架有助于模型构建，但并未消除应变、无序或界面态对隧穿的可能影响[17]。
已提出一种全赫斯勒Fe?CrSi/Fe?TiSi/Fe?CrSi磁隧道结，采用半导体Fe?TiSi势垒，并从表面能和界面能计算中选择堆垛方式[18]。传统的二电流描述将TMR与电极的有效自旋极化率联系起来[19]，而晶体隧穿理论表明对称性、横向动量和界面共振可以控制输运[20]、[21]。MgO基结中较大的室温TMR说明了这些效应的重要性[22]、[23]。实验和有限偏压计算还表明，TMR和窄透射特征可随电压强烈变化[24]、[25]。因此，仅凭较高的体相自旋极化率不足以预测完整器件的响应。
在此，我们利用自旋极化密度泛函理论（DFT）和非平衡格林函数（NEGF）输运计算，研究了CoFeCrAl/Fe?TiSi（001）异质结和CoFeCrAl/Fe?TiSi/CoFeCrAl磁隧道结。我们确立了计算所得的体相电子分类，指定了所选界面，并分析了代表性偏压下自旋分辨的透射率。有限偏压电流在300 K下一致评估。分析区分了采样异质结数据中非单调电流极化和局域负微分电阻（NDR）特征与磁隧道结中候选的TMR符号变化。明确阐述了数值局限性以及确定微观过滤机制所需的证据。
章节摘要
电子结构计算
计算在QuantumATK S-2021.06中基于原子轨道线性组合框架完成[26]。自旋极化采用自旋极化广义梯度近似（SGGA）、PseudoDojo范数守恒赝势[27]以及High数值原子轨道基组。实空间密度网格截断能为150 Hartree。自洽电子计算中使用Fermi–Dirac占据展宽1000 K，对应约0.086 eV。
体相电子结构
图1展示了优化后的晶体结构和自旋分辨能带。在有序CoFeCrAl模型中，一个自旋通道穿越费米能级，而另一个通道保持有限带隙。这是一种半金属能带结构。相比之下，在点型SGS态中，相关的价带和导带边相遇而不具有有限重叠。计算所得的分类与先前关于有序CoFeCrAl的工作一致[10]、[11]，尽管化学有序度可以改变其电子
结论
采用自旋极化DFT和DFT–NEGF计算研究了选取CrAl–TiSi（001）界面的CoFeCrAl/Fe?TiSi异质结构。在计算的有序结构中CoFeCrAl为半金属，而Fe?TiSi为半导体且自旋不对称性较弱。在占据展宽300、500和1000 K下CoFeCrAl能带计算保持这一定性区别。这些占据设置与输运积分中使用的300 K电极温度是分开的。
对于
生成式AI及AI辅助技术在稿件中的声明
使用了ChatGPT（OpenAI）辅助零偏压TMR计算程序、语法检查、语言润色和稿件修订。作者对本文的计算、解释和内容承担全部责任。
CRediT作者贡献声明
Yinsheng Huang：写作 – 审阅与编辑，写作 – 初稿，监督，软件，调查，概念化。Kaiyue Zhang：写作 – 初稿，数据管理。Peizhi Xu：写作 – 初稿，形式分析。Zihao Huo：写作 – 初稿，形式分析。Yanning Wu：写作 – 审阅与编辑，软件，概念化。Chao Jing：写作 – 审阅与编辑，获取资助。
致谢与资助
本研究由国家自然科学基金委员会资助（项目编号：12274278）。
利益冲突声明
作者声明，不存在可能影响本文所报告工作的已知竞争性经济利益或个人关系。
Yinsheng Huang|Kaiyue Zhang|Peizhi Xu|Zihao Huo|Yanning Wu|Chao Jing
