硝酸盐生物地球化学特征的新认识：将化学风化与碳循环同地下水排泄相联系

《Journal of Hydrology》：New insight into the biogeochemical fingerprint of nitrate: linking chemical weathering and carbon cycling to groundwater discharge

　　

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  地下水排泄将土壤氮、污水和粪便中的硝酸盐输送到地表水体。
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  硝化作用释放的H⁺加速碳酸盐和硅酸盐风化。
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  高浓度硝酸盐可能使地下水从CO₂汇转变为CO₂源。
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  硝化作用与关键微生物碳-氮耦合机制中的rTCA/CBB途径相关。

引言

地表水-地下水相互作用是陆地生态系统中生物地球化学过程的活跃界面；它调节水文循环中的物质通量并影响生态系统功能的完整性（Li等，2026；Xin等，2022）。地下水排泄作为该界面的主要水文路径，将离子、营养物质、有机物和微量元素从地下水输送到河流、湖泊或近岸水体（Qu等，2025；Zhao等，2025）。特别是，由于人口增长和社会经济发展，水体中硝酸盐（NO₃^?）浓度持续上升，已成为一个全球性环境问题（Abascal等，2022）。因此，监测与地下水排泄相关的硝酸盐富集及相关生物地球化学过程对水资源和环境管理具有重要意义。

硝酸盐不再仅仅是一个水质指标，而是一个关键的生物地球化学驱动因子（Wang等，2025a）。硝酸盐的生物地球化学过程可以重塑微生物群落，调节化学风化，并影响元素循环（Rivett等，2008；Zhang等，2025）。迄今为止，研究人员对地下水中硝酸盐的来源、迁移和转化进行了广泛研究（Mao等，2024；Udeshani等，2025；Wang等，2025b）。化肥、土壤氮、污水和粪便已被确定为硝酸盐的主要来源（Biddau等，2023；Mao等，2023）。此外，硝酸盐的迁移和转化受地下水流动条件、介质物理化学性质和微生物活性的控制（Kaown等，2023；Rotiroti等，2023）。然而，关于硝酸盐如何在地下水排泄过程中调节化学风化和碳循环，仍缺乏系统的解释和定量分析。

化学风化可以将大气中的CO₂以溶解无机碳的形式捕获，形成碳循环中的关键环节，在减缓全球气候变化方面发挥着不可替代的作用（Maher和Chamberlain，2014；Rai等，2010）。特别是在干旱和半干旱地区，地下水的化学特性主要受化学风化和蒸发的影响，并伴随着强烈的地下水排泄过程（Su等，2026；Xiao等，2016）。在自然风化条件下，CO₂与H₂O反应形成碳酸，作为H?的主要来源，导致硅酸盐和碳酸盐的溶解（Nydahl等，2020）。在这种情况下，气态碳转化为溶解无机碳，并通过地下水排泄过程输送到地表水体中（Biehler等，2023；Dong等，2023；Li等，2021a）。值得注意的是，这些无机碳化合物的积累与硝酸盐的生物地球化学过程密切相关（Zamanian等，2018）。这是因为氮的硝化作用也会释放H⁺，从而影响生物地球化学过程（Czapla等，2025）。一方面，硝化作用可以影响土壤和水的酸化以及水地球化学变化（Guo等，2015；Raza等，2020）；另一方面，高氮输入可以显著改变微生物群落结构，而这些微生物变化可能反过来调节碳和氮循环过程（Smith等，2024；Wang等，2022）。然而，与地下水排泄相关的这些复杂机制仍不清楚，需要进一步研究。

众所周知，河流和湖泊盆地下地水中的碳-氮循环长期以来一直是全球研究的焦点。然而，现有研究主要集中在单个河流或湖泊盆地中硝酸盐的来源、地表水-地下水相互作用过程中的氮传输以及硝酸盐富集条件下的矿物风化（Mao等，2023；Zhang等，2024；Zhang等，2026）。其中，地下水排泄可能影响硝化强度与碳酸盐或硅酸盐风化之间的关系，但很少有定量研究涉及这个问题（Biddau等，2023；Zhang等，2023）。此外，有效地整合水地球化学、多同位素示踪剂和微生物学是阐明地下水碳-氮循环的核心问题（Li等，2025；Wang等，2025a）。因此，本研究预计将填补三个关键空白：(1) 由地下水排泄驱动的碳-氮生物地球化学的整合湖泊-河流比较；(2) 硝化作用与不同矿物风化（碳酸盐和硅酸盐）过程中CO₂消耗之间的定量关系；以及(3) 考察地下水排泄过程中微生物群落组成、预测的碳和氮循环功能与水地球化学条件之间的关联。

在此背景下，我们提出了两个相互关联且可检验的假设：(1) 人为硝酸盐输入增强了硝化作用及其产生的H⁺，从而加速了碳酸盐和硅酸盐矿物的风化，并减少了净CO₂消耗；(2) 硝化作用释放的代谢能量为微生物rTCA和CBB途径介导的地下自养碳固定提供了能量。为了检验这些假设并解决早期单一盆地和单一示踪剂研究的局限性，本研究整合了双盆地（巴罕诺湖群盆地和希里乌沟河流域）对比监测、多示踪剂（δ¹⁵N、δ¹⁸O_硝酸盐、²²²Rn和16S rRNA）以及修正的正向模型，以分离人为硝酸盐扰动与自然风化信号。尽管巴罕诺湖群盆地和希里乌沟河流域在水文特征上有所不同，但它们在气候特征、地质背景和人为硝酸盐压力方面具有相似性。这种共同的环境框架使它们成为探索干旱和半干旱地区地下水排泄到地表水体所驱动的碳-氮生物地球化学耦合的理想配对研究地点。本研究的主要目标是：(1) 确定硝酸盐来源、生物地球化学过程和化学风化反应；(2) 估计地下水排泄速率、硝酸盐通量以及相关的CO₂消耗速率和碳汇强度；(3) 阐明地下水排泄过程中由微生物调节的碳-氮循环。本研究预计将为依赖地下水的水生态系统的保护、碳汇评估和生态恢复提供科学依据。

章节摘要

研究区域

巴罕诺湖群盆地（BLGB；109°00′ ? 109°40′ E，39°00′ ? 39°50′ N；图1）位于毛乌素沙地，盆地区域为2813.0 km²。该地区属于温带半干旱大陆性气候，年平均温度为6.0 ? 9.0 °C（Qu等，2025）。年平均蒸发量（1800.0 ? 2600.0 mm）约为年平均降水量（200.0 ? 300.0 mm）的6 ? 13倍。BLGB的特点是地表径流不发达，属于

水地球化学特征和硝酸盐发生

水地球化学参数的统计结果如图2所示。BLGB中的SW和GW样品呈碱性和弱碱性，平均pH值分别为11.1和9.5。XRB中SW和GW样品的平均pH值分别为8.5和7.9，水环境呈弱碱性。根据TDS水平，水可以分为淡水（TDS < 1000 mg/L）、半咸水（1000 mg/L < TDS < 3000 mg/L）和咸水（TDS > 3000 mg/L；Li等

反硝化作用

通常，反硝化作用发生在pH为5.5 ? 8和低DO浓度（< 4 mg/L）的水地球化学环境中（Nikolenko等，2018）。如图5a所示，SW和GW样品远离反硝化作用的最佳DO和pH区域。此外，反硝化作用导致δ¹⁸O_硝酸盐/δ¹⁵N值范围为1:1.3到1:2.1（Ji等，2022）。如图3a所示，尽管δ¹⁸O_硝酸盐/δ¹⁵N

结论

本研究系统调查了典型湖泊（巴罕诺湖群盆地）和河流（希里乌沟河流域）盆地中地下水排泄期间硝酸盐富集、化学风化和碳循环之间的生物地球化学联系。通过整合多同位素示踪剂（δ¹⁵N、δ¹⁸O_硝酸盐、²²²Rn）、贝叶斯同位素混合模型、16S rRNA微生物分析和正向建模，我们量化了硝酸盐来源、地下水排泄动态和风化相关的CO₂消耗

CRediT作者贡献声明

Shen Qu：撰写 – 初稿，形式分析，数据整理，概念化。Zhongli Wang：撰写 – 初稿，形式分析，数据整理。Le Qiao：软件，方法论。Wei Bao：调查。Lijuan Hu：调查。Wengeng Cao：资源。Limin Duan：可视化，验证。Xiaomin Liu：资源。Ruihong Yu：撰写 – 审阅与编辑，监督，经费获取。

利益冲突声明

作者声明，他们没有已知的竞争财务利益或个人关系，这些可能会影响本文报告的工作。

致谢

本研究得到了中国国家自然科学基金联合基金（U24A20570）、中国国家自然科学基金（42567011）、中国国家重点研发计划（2023YFC3206501）、内蒙古自治区河湖重点实验室项目（2025KYPT0020）、内蒙古自治区高校青年科技人才计划（NJYT25003）、人才发展工程项目（2026TYL03）的支持。

Shen Qu|Zhongli Wang|Le Qiao|Wei Bao|Lijuan Hu|Wengeng Cao|Limin Duan|Xiaomin Liu|Ruihong Yu