图片内容分析：这是一组多面板科学图件，研究长江流域地下水环境中沉积环境与地下水流动系统耦合演化驱动下的砷污染异质性分布。 主要包含以下部分： （a）长江流域地质构造与沉积相分布图，展示了不同岩性单元的空间分布，包括砂岩、页岩、灰岩、白云岩、火山岩等，以及断层和褶皱等构造特征。 （b）长江流域地下水流动系统分布图，标注了区域地下水流系、局部地下水流系及不同类型的地下水系统类型。 （c）长江流域地下水砷（As）浓度分布图，呈现了不同区域砷污染的浓度级别与空间异质性。 （d）环境因素与砷迁移转化关系图，说明不同地质、水文及地球化学因素对砷富集的相互影响。 （e）砷污染机制概念模型，解释了沉积环境与地下水流动系统耦合作用下砷活化与迁移的路径。 （f）补充地质或地球化学分析数据图，用于支撑模型与空间分布结论。 整体来看，该图通过地质、水文地质与地球化学多尺度数据集成，系统揭示了长江流域地下水砷污染的空间分布特征、控制因素及形成机制

《Journal of Hazardous Materials》：Coupled evolution of sedimentary environment and groundwater flow systems drives groundwater arsenic heterogeneity in the Yangtze River Basin

　　

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  古气候驱动的长江水位变化塑造了冲积-湖相含水层系统。
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  末次盛冰期以来的沉积作用与地下水流动系统（GFS）演化控制了砷高值区的形成与稳定性。
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  地下水流动系统的时空演化驱动了排泄区富砷地下水的富集。

引言

地球成因富砷地下水（As≥10 μg/L；WHO, 2011）是影响近70个国家的普遍全球性问题，包括孟加拉国、印度、巴基斯坦、中国、阿根廷和墨西哥等国，程度各异 [31]。长期饮用或暴露于含砷地下水可导致严重健康问题 [36]、[8]，全球估计超过1.5亿人口面临风险 [41]，其中中国高达1960万人 [35]。因此，富砷地下水的地球成因及其广泛分布已成为全球环境地质学和供水安全领域日益重要的关键问题（[50]；Zheng等, 2020）。然而，富砷地下水的分布高度不均匀，砷浓度从<1 μg/L到>1000 μg/L不等 [16]，这对其高效管控构成了重大挑战。因此，迫切需要全面科学地理解其形成和富集机制，以确保供水安全和环境保护。

富砷地下水的分布表现出显著的空间和时间异质性。主要分布在由较老冲积层和冲积-湖相沉积组成的大河中下游三角洲和低洼平原地区，如印度河、恒河-布拉马普特拉河-梅克纳河、长江、湄公河和红河 [25]、[34]。这些沉积含水层主要形成于晚更新世至全新世 [10]。末次盛冰期（LGM）期间形成的古土壤，由古代河道下切和充填塑造而成，可保护深层含水层免受富砷地下水的垂直渗入 [23]、[24]。砷释放的主要地球化学机制普遍归因于微生物介导的有机碳降解与含砷铁氧氢氧化物的还原溶解 [22]、[32]。局部水文过程和人为过程，如季节性地表水-地下水相互作用、抽水灌溉等，可改变流场模式和生物地球化学条件，从而调控砷的迁移 [30]、[38]、[51]。补给速率和冲洗历史进一步影响砷的迁移 [16]、[44]。这些研究推进了对含水层系统结构、地球化学条件和局部地下水循环模式如何控制富砷地下水异质分布的理解。

富砷地下水通常富集于盆地尺度的沉降中心或区域地下水排泄区，这里地下水呈半承压至承压状态，强还原性，且流速极低 [26]、[27]、[45]、[63]。然而，即使在相似的沉积背景下，不同层级的地下水流动系统（GFS）和流路径中的砷浓度也可能存在显著差异 [13]、[17]、[37]。尽管特定砷"热点"区内的微观释放机制和局部尺度流动控制已得到广泛研究 [13]、[33]、[42]，但决定高砷地下水在何处和为何发生区域性富集的宏观尺度机制仍缺乏充分理解。

富砷地下水的异质分布源于由耦合反馈驱动的长期时空演化 [50]。含水层系统的发育受古气候变化、构造活动和地表过程在千年至万年时间尺度上的制约 [25]、[4]、[57]，这些因素调控着地下水的生物地球化学环境和GFS的演化 [29]、[49]、[66]。这一演化决定了沉积框架（物理结构）和富砷潜层（化学组成）的初始分布，更关键的是，通过控制补给-排泄模式、循环路径和地下水滞留时间，主导砷的迁移、富集和封存 [1]、[40]、[43]。尽管学界对古环境和水文循环重要性存在共识，但天然地下水系统涉及复杂的多尺度相互作用。这些控制因素如何相互作用以塑造当今富砷地下水的区域分布，仍需进一步系统研究。

江汉平原（JHP）是长江沉积物形成的典型冲积-湖相盆地，也是中国地势最低的平原之一 [2]、[39]，其复杂的构造背景、河流-湖泊沉积、含水层架构和多层级GFS演化，使其成为研究富砷地下水宏观控制机制的理想场所。因此，本研究综合古环境重建、水文地质调查、同位素示踪和地下水数值模拟，建立了连接"沉积演化—GFS驱动—地球化学场形成"的宏观时空演化框架。通过重建自末次盛冰期以来古气候驱动的含水层系统架构和多层级GFS的演化，系统阐明了富砷地下水区域尺度异质分布的控制机制。

各节摘要

江汉平原概况

江汉平原位于长江中游、三峡水库下游。它是一个三面环山、东南与长江相接的半封闭冲积-湖相盆地（图1；[7]）。江汉平原属亚热带季风气候，年平均气温为16.8°C。年平均降水量和蒸发量分别约为1269毫米和1200毫米 [62]。地形从山地呈阶梯状下降

地下水水化学分析

2014年至2018年期间，在雨季（7月至8月）系统采集了研究区内均匀分布的多个地下水样本，覆盖江汉平原从补给区到排泄区的范围。这些样本包括浅层潜水（170个样本）、中层承压水（307个样本）和深层承压水（13个样本），通过手压泵或机泵井从不同位置采集。

关键物理参数，如水温

砷高值区与地下水流动系统的关系

地下水砷浓度范围为0.1至934.3 μg/L（平均值为38.1 μg/L），分布不均，形成局部高浓度点（图1）。富砷地下水主要分布在15–40米的含水层中，对应地质年代为晚更新世上部至全新世早期。这一时段大致对应末次盛冰期之后。尽管尚无普遍接受的"砷高值区"定义和阈值标准，

结论

富砷地下水的异质分布反映了由沉积环境、生物地球化学过程和地下水流动系统控制的长期时空演化。自末次盛冰期以来，古气候驱动的含水层沉积架构变化和长江水位波动共同调控了多层级地下水流动系统的演化，最终主导了富砷地下水的迁移和富集。含水层系统经历了三个阶段发育：（1）深切下切的

未引用参考文献

中国地质大学 CUG [18]、[3]、[46]、[65]

CRediT作者贡献声明

梁星：写作—审阅与编辑、资源、项目管理、经费获取、概念构思。马腾：指导监督、资源、项目管理。张景伟：写作—审阅与编辑、验证、资源、项目管理、经费获取、概念构思。李晶：写作—审阅与编辑、可视化、形式分析。沈帅：写作—原始草稿、方法论、调查研究、数据管理、概念构思。

利益冲突声明

作者声明不存在已知可能影响本文所报告工作的竞争性经济利益或个人关系。

致谢

本研究得到国家自然科学基金委（批准号42302289和42307274）、湖南省地球化学过程与资源环境效应重点实验室开放基金项目（编号GRE202304G）以及1:50000汉江下游地区地球关键带环境地质调查（编号121201001000150121）的联合资助。我们感谢编辑和匿名审稿人提出的建设性和富有洞察力的意见，以及

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