自旋适应反对称化神经网络量子蒙特卡洛方法及其在铁硫簇自旋阶梯中的应用

《Nature Communications》：Spin-adapted neural network wavefunctions in real space

　　

摘要

自旋在理解电子结构中起着基本作用，然而许多实空间波函数方法未能充分考虑到它。我们引入了自旋适应反对称化方法，这是一种通用程序，用于强制实空间中反对称多电子波函数具有精确的总自旋对称性。在基于神经网络的量子蒙特卡洛背景下，我们的方法利用深度神经网络的表达能力来捕捉电子关联，同时通过群表示论强制实现精确的自旋适应。该框架提供了一条可靠的途径，将物理先验嵌入到原本黑盒式的神经网络波函数中，利用神经网络轨道产生相关系统的紧凑表示。为了证明其有效性，我们研究了铁硫簇的自旋阶梯，由于存在近乎简并自旋态的密集谱，这对多体方法而言是一个长期存在的挑战。我们的结果揭示了 [Fe₂S₂] 和 [Fe₄S₄] 簇中低能自旋态和自旋间隙的准确分辨，为其电子结构提供了见解。综上所述，这些发现确立了我们的框架作为面向强关联系统的自旋适应型基于神经网络量子蒙特卡洛的实用途径。