基于统计学习与嵌套留一交叉验证的纳秒光纤激光改性Ti-TiB2生物相容粉末冶金复合材料表面微几何预测建模

《Journal of Manufacturing and Materials Processing》：Predictive Modelling of the Surface Microgeometry of Laser-Modified Biocompatible Ti-TiB2 Powder Metallurgy-Based Composites

　　

本文研究了经放电等离子烧结（SPS）制备的生物相容性粉末冶金基Ti-TiB₂复合材料的表面功能化，采用波长为1064 nm的纳秒光纤激光器在大气环境中进行处理。通过Box–Behnken实验设计（BBD），研究激光脉冲能量（E_p）、纵向激光束光斑重叠率（O_L）和横向光斑重叠率（O_T）对激光处理表面完整性的影响，以识别这些工艺参数如何调控与表面骨整合（osseointegration）密切相关的幅值和空间粗糙度指标。研究人员开展了统计学习驱动的分析，以评估观测数据的可预测性和整体函数依赖性，包括普通最小二乘（OLS）和正则化线性回归分析、方差分析（ANOVA），以及采用两种途径进行模型评价：第一，在整个数据集上训练和测试以评估样本内拟合；第二，通过留一交叉验证（LOOCV）评估模型的泛化性能。结果表明，R_sm与预测变量E_p和O_L之间存在潜在的线性依赖关系，而预测变量O_T未发现统计学显著性。对于R_sm，尽管独立实验观测数量有限，模型在LOOCV下仍保持中等预测性能。

研究背景方面，随着老龄化相关疾病、创伤和退行性疾病增多，长期植入器件需求上升，钛及其合金因耐蚀性、生物相容性和较低密度/杨氏模量而成为牙种植体常用材料；商业纯钛（cp-Ti）、α型和α+β型钛合金以及β型钛合金和钛基复合材料均受到关注，多孔钛结构还可促进骨长入和骨整合。骨整合对植入成功至关重要，表面工程技术被用于优化植入体表面。激光表面处理作为非接触、高能量密度方法，可通过熔化与烧蚀实现精确材料去除；激光处理表面的生物响应取决于微纳结构微几何与表面化学，并影响表面能和润湿性。现有问题在于，R_a（算术平均高度）最常被分析但不足以完整描述表面轮廓及骨整合关系，还需评价R_z（最大高度）、R_p（平均峰高）、R_v（平均谷深）、R_sk（偏度）、R_ku（峰度）和R_sm（平均轮廓单元间距）等参数；同时，小样本条件下激光工艺参数与表面微几何的预测泛化能力尚需评估。因此，研究人员采用统计学习方法，评估Ti-TiB₂复合材料选定表面粗糙度参数与激光加工参数之间的关系，并比较多种模型以识别最适宜的描述方法。研究结论表明，E_p和O_L对R_sm具有显著线性影响，O_T不显著；R_sm在LOOCV下仍具中等预测性能，正则化模型可改善小样本预测。其意义在于为激光表面处理优化提供数据驱动策略，并扩展LOOCV及嵌套LOOCV在表面微几何预测建模中的应用。

关键技术方法：以放电等离子烧结（SPS）制备Ti-TiB₂复合样品，原料为HDH Ti粉（Kimet Special Metal Precision Casting Co., Ltd., Hengshui, China）和TiB₂粉（?400 mesh，Sigma Aldrich, Taufkirchen, Germany）。样品经线切割、研磨清洗后，在5轴加工中心用Yb光纤激光器（1064 nm、50 μm、120 ns）按BBD变化E_p、O_L、O_T，固定20 kHz，两层、理论烧蚀深度1 μm/层。接触式轮廓仪测7项粗糙度参数，每面7次；数字显微镜获取3D形貌。采用OLS、正则化线性回归、ANOVA、全数据集训练测试、LOOCV及嵌套LOOCV网格搜索，预测变量在训练折内标准化。

研究结果：
3.1 激光微加工对加工表面粗糙度的影响。通过BBD样品粗糙度测量和3D形貌比较得出：样品S1在最小E_p且无O_L时具有最小R_a和R_z、较低R_sm，表面为低峰度（R_ku<3）且谷多于峰；S3为低峰度且峰谷比例相近；S4峰显著多于谷并呈高峰度（R_ku>3）；S11具有实验内最大R_a、R_z和R_sm，呈高峰度且谷略多于峰。O_L影响明显：在中等E_p和最高O_T下，负O_L导致较高R_a和谷略多，正O_L导致高正R_sk和显著较低R_a；提高O_L使R_a、R_z、R_sm下降，并使R_sk由0.31转为?0.01；在E_p=0.1 mJ时提高O_L使谷多转为峰谷均衡，R_a和R_z略增而R_sm近同。多数情况下提高O_T未引起显著变化；仅在最低E_p且零O_L时R_a和R_z略增而R_sm和R_sk几乎不变；在E_p=0.2 mJ且O_L=20%时R_sm和R_sk相同但R_a、R_z略低并由低峰度转高峰度；在E_p=0.3 mJ且零O_L时R_a、R_z、R_sm略增并由高峰浅谷转为峰谷均衡且R_ku降至3以下。

3.2 线性回归建模。通过全数据集OLS、LOOCV和ANOVA比较得出：全数据集OLS中不同粗糙度参数预测误差差异大，无交互项时R_ku的MAPE最低，R_sk的MAPE超过100%但因其值可接近零，应主要用R²和RMSE解释；R_sm的R²最高，R_ku最低；含全部交互项后拟合明显改善，多数参数解释方差超过0.7。LOOCV显示除R_sm外R²大幅下降，含交互项模型存在严重过拟合，仅R_sm可承受测试并用于后续分析。R_sm无交互模型整体显著，R²=0.739、p=0.002；O_L高度显著（p<0.001），E_p显著（p=0.016），O_T不显著（p=0.425）。含交互模型整体显著，R²=86.8%，较无交互模型高约13%；E_p不显著，E_p:O_L和E_p:O_L:O_T显著。非线性、高阶多项式和集成方法R²较低、误差较高且结果变异大，故后续仅采用线性和正则化线性模型。

3.3 正则化变体。通过嵌套LOOCV网格搜索和区间误差比较得出：鉴于R_sm具有显著线性关系且LOOCV预测较有希望，后续仅针对R_sm；为避免标准LOOCV同时用于评价和调参造成数据泄漏，采用嵌套LOOCV。无交互模型中LASSO在MAPE和RMSE上最佳，Ridge在R²上最佳，二者最优λ相近，正则化改善预测。含交互模型中Ridge在λ≈0.5736时最佳，LOOCV下R²=0.612、MAPE=8.38%，优于所有正则化框架和初始未正则化线性模型；LASSO亦改善。LASSO随λ增大MAPE改善后进入平台，Ridge在λ≈1附近误差突增后进入平台；R²的对数-对数依赖与MAPE图相似且最优λ相近。结果表明在有限数据点下R_sm可实现一定统计泛化。

讨论与结论：讨论部分指出，研究人员聚焦于将统计学习预测建模框架用于表面微几何，并分析基于E_p、O_L和O_T的潜在函数依赖；OLS揭示显著线性关系，R_sm在无交互和有交互模型中分别解释73.9%和86.9%的观测方差，E_p和O_L显著而O_T不显著。多数其他粗糙度类型R²超过50%，但部分统计显著性低；LOOCV显示全部粗糙度类型整体未能适应低数据点环境，未能保持初始高R²和低误差；R_sm兼具显著全数据回归模型和LOOCV下最强预测性能，故进一步仅考察R_sm。除OLS外，正则化线性回归表明：无交互模型下两种惩罚回归均改善R²和误差指标；含交互模型下所有评价指标显著改善，并在低数据点约束下展示一定统计泛化；最有价值结果是LOOCV下R²超过50%。技术上，该研究将LOOCV扩展到表面微几何预测建模，并引入嵌套LOOCV用于基于超参数的统计学习方法。