解耦自组装单层与钙钛矿沉积用于高效柔性太阳能电池组件

《SCIENCE》：Decoupled self-assembled monolayer and perovskite deposition for efficient flexible solar modules

　　

编者摘要

将自组装单分子层（SAMs）的沉积与钙钛矿的沉积解耦，使得具有高功率转换效率（PCE）的柔性钙钛矿模组（PSMs）得以制造。柔性器件的稳定性和PCE不及刚性器件，原因在于柔性基底上表面羟基的脱附破坏了SAM的组装。Wu等人通过引入钝化剂加速SAM的锚定，并减少其对钙钛矿薄膜形成的干扰。一块面积为25平方厘米的柔性器件在85°C、65%相对湿度的最大功率点追踪测试中，经过1044小时后仍保留了其初始22% PCE的92.5%。——Phil Szuromi

结构化摘要

引言

柔性钙钛矿太阳能电池（PSCs）能够在建筑物、交通、可穿戴设备和便携设备等弯曲和移动场景中高效收集太阳能，大幅拓展了清洁能源的供应边界。尽管小面积柔性PSC的功率转换效率（PCE）已达到26.22%，接近刚性PSC的水平，但器件放大化导致PCE和操作稳定性均出现显著下降，在大面积柔性钙钛矿太阳能电池模组（PSMs）与其刚性对应器件之间形成了明显的性能差距。这一显著的效率与稳定性差距仍是单结和叠层柔性钙钛矿光伏商业化进程中的关键障碍。

原理

大面积柔性PSM的较差性能与柔性基底的独特表面性质密切相关。其ITO表面通常具有较低的羟基密度和更不均匀的分布，损害了自组装单分子层（SAM）的锚定以及对极性钙钛矿前驱体的润湿。表面处理可以暂时增加羟基密度，而SAM与钙钛矿前驱体的共沉积可以克服润湿限制。然而，这些羟基会在极性前驱体溶液中快速流失，导致羟基损失与SAM锚定之间存在动力学失配。具体来说，钙钛矿胶体与SAM分子膦酸基团之间的相互作用延缓了SAM的吸附，导致羟基在高效SAM锚定之前就已耗竭，最终损害SAM的覆盖率和钙钛矿的结晶。据此，我们将3,5-双(甲基磺酰)苯基碘化铵（BSAI）作为解耦剂引入共沉积前驱体中。我们假设BSAI优先与钙钛矿前驱体物种相互作用，削弱其与Me-4PACz的相互作用，从而加速SAM的锚定。

结果

系统性研究表明，BSAI通过其铵基和双磺酰基与钙钛矿胶体强结合，发挥了双重功能。首先，它破坏了Pb-I胶体与Me-4PACz膦酸基之间的配位，促进其在表面羟基脱附之前快速吸附到底材上，从而实现在大面积基底上均匀的SAM锚定。同时，它还延缓了钙钛矿的成核，促进了定向晶体生长，在大面积上获得了优化的薄膜形貌。解耦共沉积策略中紧凑的Me-4PACz锚定和高钙钛矿结晶度使小面积柔性PSC获得了认证的26.9% PCE，而在基底面积分别为25、100和1050 cm²（器件面积分别为14.55、80和750 cm²）的柔性PSM上，认证PCE分别为22.3%、20.6%和20.2%。模组在ISOS-L-3协议（85°C，65%相对湿度）下经过约1000小时的最大功率点追踪后，保留了超过92%的PCE，并通过了TüV SüD认证的所有IEC TS 63163:2021测试序列。该策略对刚性基底和不同SAM分子也表现出广泛的适用性。

结论

我们确定了基底表面性质制约柔性PSM性能的关键因素，并开发了解耦共沉积策略，解决了柔性PSM放大化过程中性能损失的长期瓶颈问题。解耦剂BSAI降低了钙钛矿-SAM的强相互作用，促进了紧凑的SAM锚定和高钙钛矿结晶度，从而实现了高效稳定的大面积柔性光伏器件。本研究推进了柔性钙钛矿光伏的商业化可行性，并展示了其在便携式和移动供电场景中的实际应用潜力。

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通过解耦SAM-钙钛矿共沉积策略在柔性基底上获得的致密均匀Me-4PACz和钙钛矿薄膜。

解耦剂BSAI优先结合到Pb-I骨架上，从而降低了Me-4PACz与钙钛矿之间的相互作用。这一效应促进了Me-4PACz在PET/ITO基底表面羟基上的快速锚定，改善了钙钛矿的结晶动力学，最终获得了稳定的三齿锚定SAM和均匀的钙钛矿薄膜。

摘要

柔性钙钛矿太阳能电池模组（PSMs）的功率转换效率（PCE）和稳定性低于其刚性器件，原因在于柔性基底上表面羟基的脱附，这破坏了自组装单分子层（SAM）的锚定和钙钛矿的结晶。我们开发了一种解耦SAM-钙钛矿共沉积策略，通过减少SAM-钙钛矿之间的相互作用来加速SAM锚定，并改善钙钛矿的结晶。以苯乙基碘化铵作为钝化分子时，器件面积为750 cm²的PSM认证PCE为20.2%。以1,3-二氨基丙烷二氢碘化作为钝化剂时，器件面积为14.55 cm²的器件PCE为22.0%，在85°C和65%相对湿度的最大功率点追踪条件下经过1044小时后PCE下降8%。这些器件通过了面向柔性便携PSM的国际商业化评估标准的所有测试序列。