海洋富有机质泥岩中的硅质成岩作用：综合综述

《Earth-Science Reviews》：Silica diagenesis in marine organic-rich mudstone: A comprehensive review

　　

摘要

海相富有机质泥岩的硅质成岩作用反映了埋藏过程中一系列物理、化学和生物过程的影响。这些过程不仅影响岩石的孔隙率和应力下的力学行为等特性，也为理解沉积盆地的演化以及硅的全球生物地球化学循环提供了契机。本研究基于对多个海相富有机质泥岩序列的岩石学、矿物学和地球化学数据的分析，综述了泥岩中赋存的石英类型、泥岩的硅质成岩作用（包括硅的来源、成岩路径和历史）以及硅质成岩作用对非常规油气资源勘探策略的影响。富有机质泥岩中最常见的石英类型可大致分为三类：碎屑石英、生物成因石英和自生石英。本研究提供了一种指导方法，可利用一系列岩石学和地球化学方法识别各种石英类型并定量评估其相对丰度，包括光学显微镜、扫描电子显微镜（SEM）、基于SEM的阴极发光（CL）成像及光谱分析，以及元素地球化学和同位素地球化学表征。除已知的硅来源——硅质骨骼物质的溶解和蒙脱石向伊利石的转化之外，其他潜在的硅来源包括富含硅的海水/孔隙水（尤其是对于前寒武纪泥岩）、热液硅输入、火山灰蚀变以及碎屑石英的压溶作用。某一特定泥岩序列的硅质成岩路径和历史因不同硅来源的相对贡献以及地质环境、生物和沉积条件等因素而异。此外，硅质成岩作用对页岩油气富集可能产生显著的正向和负向影响，从而影响勘探考量。这主要体现在总有机碳（TOC）、孔隙率和岩石力学特性方面。许多富有机质泥岩序列中已记录到过量硅质含量与TOC含量之间的固有联系，二者共同控制泥岩储层岩石的孔隙率和力学特性。适度的过量硅质含量（Si_ex ≈ 20–30%）似乎最有利于泥岩的有机质富集、孔隙率的发育和保存，以及有利于油气勘探开发的岩石力学特性增强。总之，本综述全面概述了富有机质泥岩中的硅质成岩作用及其对非常规油气资源的影响，为海相页岩油气勘探开发提供了重要的科学依据。

引言

"北美页岩油气革命"深刻改变了油气勘探的理念。石油工业正从常规资源向非常规资源转型（Jarvie等，2007；Jarvie，2012a，Jarvie，2012b；Soeder，2018；Zou等，2022）。泥岩在工业界通常被称为"页岩"，因非常规油气而成为主要的研究对象。它引起了地质学家的关注，极大地扩展了我们对泥岩沉积和成岩作用以及泥岩储层中油气聚集的认识（例如：Ulmer-Scholle等，2014；Lazar等，2015；Slatt，2019；Peng等，2024，Peng等，2025）。富有机质泥岩序列是复杂的系统，由无机矿物、固体有机质（OM）以及有机和无机流体组成（Lazar等，2015；Zhao和Jin，2021）。其中最重要的是石英，包括来自盆地外的碎屑石英和自生石英（Schieber等，2000；Milliken等，2012；Milliken和Day-Stirrat，2013，Milliken等，2016；Hall，2019；Peng等，2024，Peng等，2025；Nie等，2025）。硅质成岩作用是指含硅沉积物在沉积之后、变质之前的物理、化学和生物改造。这些改造通常涉及在近地表低温（通常<200°C）和低压条件下硅多晶型的溶解和再沉淀反应（Schieber等，2000；Milliken和Day-Stirrat，2013；Longman等，2019；Zhao和Jin，2021），不仅对泥岩储层的物理性质和岩石力学特性产生重大影响（Jarvie等，2007；Thyberg等，2010；Milliken和Olson，2017；Liu等，2018；Xi等，2019b；Peng等，2020a，Peng等，2020b，Peng等，2024），还为研究沉积盆地的流体和热演化提供了独特的窗口，并为揭示全球硅的生物地球化学循环提供了见解（Graham等，1996；Schieber等，2000；Pollington等，2011；Khan等，2019；Yanchilina等，2020）。

泥岩中石英颗粒尺寸极小（通常小于62.5 μm）（Lazar等，2015），使得利用常规成像技术区分不同来源的石英颗粒面临挑战（例如：Ulmer-Scholle等，2014），在早期研究中，大多数被直观地解释为碎屑石英（DeQ）（Blatt和Totten，1981）。因此，富有机质泥岩中硅质成岩作用的研究面临巨大挑战。自生石英在21世纪初的调查中通过扫描电子显微镜（SEM）和基于SEM的单色阴极发光（CL）成像技术被精确识别（例如：Schieber等，2000；Thyberg等，2010）。近年来，高分辨率SEM岩相成像技术（例如：Curtis等，2012；Fishman等，2012；Loucks等，2012）、基于SEM的高分辨率单色和RGB彩色CL成像技术（例如：Milliken等，2012；Peng等，2024），以及泥岩元素组成的高分辨率整体地球化学分析（例如：Ross和Bustin，2009；Wright等，2010；Rowe等，2012），已被用于区分全球富有机质泥岩沉积中的碎屑石英和自生石英颗粒，包括寒武系琼州组/牛蹄塘组（Niu等，2018；Dong等，2021；Gao等，2024）、奥陶系-志留系五峰-龙马溪组（Dong等，2019；Xi等，2019b；Gao等，2022）、 Devonian Horn River Formation（Dong等，2017）、Devonian-Mississippian Bakken和Woodford组（Milliken等，2012；Slatt，2019；Dong和Harris，2020）、Pennsylvanian Cline Formation（Peng等，2020a，Peng等，2020b）、二叠系大隆组（Gao等，2023），以及侏罗系Haynesville-Bossier组（Dowey和Taylor，2017）。在这些泥岩序列中，已识别出多种自生石英类型，包括石英边壳、粒内替代石英、硅质纳米球、微晶石英集合体（即微石英）、基质分散微石英和大型石英脉（例如：Milliken等，2016；Zhao等，2017；Dong等，2019；Longman等，2019；Qiu等，2020；Xu等，2021；Peng等，2024；Nie等，2025）。富有机质泥岩中自生石英颗粒的形成通常归因于硅质骨骼颗粒的溶解-沉淀（Schieber等，2000；Milliken等，2016；Slatt，2019；Dong等，2019；Longman等，2019）、蒙脱石向伊利石的转化（Peltonen等，2009；Thyberg等，2010）、碎屑石英的压溶作用（Dowey和Taylor，2017），以及碎屑长石的蚀变（Metwally和Chesnokov，2012）。然而，由于这些泥岩序列在不同地质条件下沉积，表现出不同的矿物组成，单个泥岩样品中可能存在多条硅质成岩路径。

普遍认为，脆性矿物的类型和相对丰度对泥岩储层的岩石力学特性和压裂性起主要控制作用，而这两者对页岩油气的商业开发至关重要（例如：Jarvie等，2007；Jarvie，2012a，Jarvie，2012b；Liu等，2018；Slatt，2019；Peng等，2024；Nie等，2025）。作为泥岩中最主要的脆性矿物之一，除陆源碎屑石英（DeQ）外，各种在成岩过程中形成的自生石英也不可忽视（Gao等，2022；Peng等，2024）。此外，在富有机质泥岩中，自生石英的相对丰度可能远大于碎屑石英（Schieber等，2000；Gao等，2024）。然而，需要注意的是，不同来源石英颗粒在沉淀时间、结晶习性以及产状（例如，孔隙充填、粒内替代、次生生长）方面的差异，转化为对储层和岩石力学特性的相应不同影响（例如：Milliken和Olson，2017；Liu等，2018；Dong等，2024），直接影响水力压裂增产效果以及页岩储层中页岩油气产量的产出（例如：Nie等，2025）。因此，加强对泥岩储层中硅质成岩作用的认识，对于泥岩储层岩石的孔隙演化、含油气性质和压裂性具有重要意义。本研究系统综述了富有机质泥岩中的硅质成岩作用，包括潜在的硅来源、石英类型和产状、硅质成岩路径和历史。此外，本研究定量评估了自生石英含量对泥岩储层有机质富集和整体物理性质（例如，孔隙率和岩石力学特性）的影响，这对非常规油气资源勘探开发策略的评估具有广泛的应用价值。

节选段落

数据汇编与数据筛选

美国能源信息署（EIA，2013）根据46个国家108个页岩盆地的数据，估计全球可技术采出的页岩油和页岩气资源量分别为4190亿桶和7577万亿立方英尺。页岩油气资源分布在北美洲（例如：美国、加拿大和墨西哥）、南美洲（阿根廷和巴西）以及亚洲（中国和俄罗斯）（图1）。

页岩油气勘探与开发

石英分类方案

改进的高分辨率SEM-CL成像技术使得对富有机质泥岩序列中赋存的碎屑石英和各种自生石英的分析得到了改进（例如：Milliken和Day-Stirrat，2013；Dowey和Taylor，2017；Longman等，2019；Gao等，2022，Gao等，2024；Peng等，2024）。自生石英颗粒表现出多种形态学和光学特征，反映了其多样的来源和复杂的成岩过程（例如：Ulmer-Scholle

碎屑石英

DeQ是富有机质泥岩中最重要的、体积含量最大的石英类型之一（Dowey和Taylor，2017；Peng等，2024），其来源为盆地外，主要通过河流沉积物负载搬运至盆地，较少由风力搬运（Ulmer-Scholle等，2014；Lazar等，2015；Milliken等，2016）。这些石英颗粒通常相对较大（大多为10–30 μm），但其尺寸范围可接近粘土颗粒的上限（例如：Milliken

硅来源、成岩路径和历史

众多研究表明，富有机质泥岩的主要硅来源包括硅质骨骼的溶解（例如：Schieber等，2000；Milliken等，2012；Milliken和Olson，2017；Hall，2019；Peng等，2020a）和蒙脱石向伊利石的转化（例如：van de Kamp，2008；Thyberg等，2010；Metwally和Chesnokov，2012）。富含硅的海水/孔隙水很可能是前寒武纪富有机质泥岩中沉淀石英的重要来源，在之前

TOC含量

泥岩中的有机质是烃类生成的物质基础，也是热演化过程中产生的有机孔隙的物质基础，后者是气体吸附和储集的关键孔隙空间（Loucks等，2012；Mastalerz等，2013；Xiao等，2015；Katz和Arango，2018）。因此，页岩烃层中的"甜点"通常以相对较高的TOC含量为特征（Jarvie等，2007；Jarvie，2012a，Jarvie，2012b；Peng和Larson，2022

总结

本研究全面综述了泥岩中赋存的各种石英类型的识别和定量评估方法以及泥岩的硅质成岩作用（包括硅来源、成岩路径和历史）。此外，本工作揭示了硅质成岩作用对有机质富集和整体物理性质（例如，孔隙率和岩石力学特性）的影响，这两者对非常规油气资源的勘探开发至关重要。

各种

未引用的参考文献

Alibo and Nozaki, 1999
Kidder and Erwin, 2001
Knauth, 1994
Sittner et al., 2024

利益冲突声明

作者声明不存在已知的可能影响本论文所报告工作的竞争性财务利益或个人关系。

致谢

我们感谢Barry J. Katz博士和两位匿名审稿人提出的建设性意见，这些意见大大提高了论文质量。我们还感谢主编Dickson Cunningham处理我们的稿件。本研究得到了国家自然科学基金（42030804，42272140）、中石油创新基金（2022DQ02-0107）、青年教职工科研创新能力支持项目（SRICSPYF-ZY2025061）以及"深时数字地球"

Ping Gao | Xianming Xiao | Gary G. Lash | Jinku Li | Tingrui Wan