质子交换膜燃料电池跨温度条件下寿命预测的机理数据融合框架

《ENERGY CONVERSION AND MANAGEMENT》：A mechanistic-data fusion framework for lifetime prediction of PEMFCs under cross-temperature condition

　　- 完成了一项500小时的跨温度耐久性测试。- 设计了滤波块与周期块组合，以捕捉跨周期依赖性。- 通过交叉注意力块整合DRT衍生的机理信息。## 引言日益严重的电力中断和环境污染使清洁能源需求成为全球性问题 [1]。由于高能量密度和几乎零排放的电源优势，质子交换膜燃料电池（PEMFC）已大规模应用于交通、分布式发电和便携式电源领域 [2]。PEMFC在实际运行中展现出巨大潜力 [3]。其应用已迈入示范和早期商业化阶段，特别是在包括重型卡车和大型公交车在内的交通领域 [4], [5]。在此情况下，PEMFC通常需要在跨温度环境和可变负载条件下工作。典型例子包括重载行驶过程中超过100°C的高温运行 [6]。一旦工作温度超过沸点，水主要以气态形式存在。急剧降低的水蒸气活度限制了膜和催化剂层中离聚物的水化，阻碍了质子传输并恶化了电极内部的界面反应环境 [7], [8]。膜和离聚物的脱水随后引发了电压骤降和不可逆退化，对PEMFC的性能稳定性和耐久性提出了更高要求 [9], [10]。寿命预测作为PEMFC预测与健康管理（PHM）的重要方法 [11], [12], [13]。通过利用短期运行数据，可实现在线健康状态跟踪和剩余使用寿命（RUL）估计，支持及时维护以延长使用寿命 [14], [15]。此外，寿命预测为材料耐久性评估提供快速反馈，缩短迭代周期并降低耐久性评估成本 [16]。PEMFC寿命预测方法通常可归为两大类：模型驱动和数据驱动 [17]。模型驱动方法利用PEMFC内部反应方程构建物理或半物理模型 [18]。由于具有明确的物理基础，这些方法可解释性很高 [19]。然而，模型驱动方法从根本上受限于对PEMFC底层退化路径的 incomplete 理解 [20], [21]。在动态负载和跨温度条件下，关键退化参数强耦合，它们对可测量输出的影响高度共线，难以唯一识别 [22]。这一挑战进一步加剧了基于机理的寿命建模难度 [23]。相反，数据驱动方法绕过详细机理分析，通过寻找历史数据中的模式提取预测 [24], [25]。由于数据驱动模型具有更高的预测精度和更低的建模难度，它们已成为PEMFC寿命预测的主导范式 [26], [27]。全连接神经网络（FNN）已通过多层非线性映射和反向传播算法首次被证明是一种强大的数据驱动拟合方法 [28]。Yang等人将改进的灰狼优化（IGWO）算法与反向传播神经网络（BP）相结合，以提高燃料电池寿命预测的精度 [29]。为克服BP网络缺乏时间记忆的问题，循环神经网络（RNN）引入循环连接以实现时间依赖的退化建模。长短期记忆网络（LSTM）通过门控机制在长序列训练中解决了传统RNN的梯度消失和爆炸问题。Zuo等人提出了一种基于LSTM和Savitzky-Golay（SG）滤波的PEMFC退化预测模型，以解决数据有限情况下的预测精度挑战 [30]。Hua等人采用了轻量级循环变体——回声状态网络（ESN），在三种运行条件下实现了良好的长期预测性能 [31]。随着深度学习的发展，Transformer模型借助自注意力机制在长序列建模上展现出优异性能 [32]。Tian等人采用了Informer模型，该模型融合了稀疏自注意力机制，在保持高预测精度的同时降低了寿命预测的计算成本 [33]。除传统方法外，大量先进的深度学习模型已被提出用于时间序列预测。FilterNet引入了可学习的频域滤波器以捕捉全局周期性结构，缓解了时域模型的不稳定性和误差累积问题 [34]。TimesNet将时间序列映射为多周期二维张量，使模型能够显式捕捉不同周期之间的依赖性 [35]。TimeXer联合建模内生和外生变量，使用块级自注意力与变量级交叉注意力有效融合外部信息 [36]。Zhang等人采用TimesNet进行逐点预测，通过捕捉退化轨迹中的周期性时间依赖性，在动态循环负载下实现了0.0023的均方根误差 [37]。尽管先进深度学习模型带来了精度提升，但现有研究主要集中在动态负载条件下 [33], [37], [38]。跨温度条件下的寿命预测仍相对缺乏研究，这阻碍了其在重型车辆中的实际部署。提供额外物理信息可以提高预测精度并增强可解释性 [39]。关机、高湿度运行或吹扫等条件均会导致电压恢复现象。Wang等人提出了一种由可逆退化检测-识别与深度学习协同驱动的寿命预测方法，以在RUL预测中显式考虑恢复现象的影响 [40]。Xue等人提出了一种双指数经验模型与门控循环单元（GRU）集成的方法，用于预测电压恢复值和RUL [41]。运行条件显著影响反应动力学并导致PEMFC电压波动 [42]。Tian等人采用极端梯度提升（XGBoost）选择六个最重要的协变量特征与目标变量联合预测 [33]。Li等人提出了一种基于时间融合Transformer（TFT）的可解释数据驱动方法，其中纳入了未来已知协变量以提供额外的预测信息 [43]。然而，大多数现有方法采用多对多的公式，将物理特征与目标变量等同处理，需要预先进行特征选择以缓解过拟合 [36]。在跨温度条件下，影响因素数量进一步增加，依赖人工特征选择对于实车部署不可行，并且可能丢弃对预测具有潜在价值的变量。为了解决这些问题，本文提出了一种用于跨温度条件下PEMFC寿命预测的机理-数据融合框架。该框架分层耦合了频率滤波块和周期块，通过联合建模全局趋势和多周期时间变化来捕捉非线性退化动态。进一步引入了交叉注意力块，将弛豫时间分布（DRT）分析衍生的恢复特征与运行变量作为外生输入融合，以辅助内生目标变量。该块在每个时间步对外生变量分配时变权重，提高了外生变量的信息利用率。考虑到缺乏公开的跨温度数据集，我们在实验室跨温度数据集上验证了所提框架，展示了其在实际条件下的有效性。## 章节片段### 数据来源使用两个PEMFC的衰老数据集来全面评估Freq-PEANet（基于频率的周期级与外生-内生关联网络）的预测性能。其中，数据集I对应恒温和恒负载条件下的静态场景。数据集II代表动态数据集，其中跨温度条件是通过模拟标准运行循环产生的。随着时间的推移，电池堆电压逐渐……### 频率滤波块频率滤波块是基于频域建模的预测模块。其主要思想是将时间序列信号映射到频域，并在频域空间中进行可学习的滤波操作。这使得模型能够对某些频率分量给予更多关注，从而更好地识别整体规律模式和长期依赖性。与仅在时域建模的传统方法相比，频域学习具有……### 预测序列长度对模型性能的影响在时间序列预测任务中，预测长度（pred_L）是影响模型预测精度的关键参数。长序列预测不可避免地受到误差累积效应的影响。随着预测步长的增加，有限的历史信息导致误差逐渐传递和放大 [45]。对于PEMFC寿命预测，电压序列包含长期退化趋势和叠加的瞬时扰动。模型需要……### 结论本研究提出了一种用于PEMFC的机理-数据融合Freq-PEANet，以应对跨温度条件下传统方法电压预测精度低和适应性差的问题。所提模型由两个主要功能分支组成。自回归分支有机整合了频率滤波块和周期块，以捕捉跨周期依赖性，揭示退化过程的潜在周期性演化规律。交叉注意力块用于……### CRediT作者贡献声明**Zhu Shuzhao：** 写作 – 初稿，可视化，方法论，调查，数据整理。**Cai Xin：** 可视化，验证。**Feng Ruizhe：** 数据整理。**Jiang Ruixin：** 验证，数据整理。**Lin Rui：** 监督，项目管理，资金获取，概念化。### 利益冲突声明作者声明，他们没有已知的竞争性经济利益或个人关系可能影响本文报告的工作。### 致谢作者感谢国家重点研发计划（编号：2023YFB4006100）、国家重点研发计划（编号：2022YFE0102900）以及上海市科学技术委员会国际合作项目（编号：22160712100）的支持。Zhu Shuzhao | Cai Xin | Feng Ruizhe | Jiang Ruixin | Lin Rui