东亚和西北太平洋西部地区矿物尘埃与生物质燃烧气溶胶的汇聚现象

《Atmospheric Environment》：Convergence of Mineral Dust and Biomass-Burning Aerosols over East Asia and the Western North Pacific

　　•2010年1月至5月期间，三种传输机制表现出明显的季节性变化。•使用Al和KBio示踪剂进行回归分析，量化了尘埃和黑碳（BB）对PM10的贡献。•类型II（1月至3月）：来自非洲/亚洲的下降气流中的尘埃质量最大。•类型III（2月至3月）：东南亚地区的黑碳质量与汇聚的尘埃相当或超过尘埃质量。•尘埃中的钙（Ca）的溶解度随传输时间、海拔以及尘埃与黑碳的比例而变化。

引言
东亚和西北太平洋地区的春季气溶胶负荷受到自然和人为来源的长距离传输的强烈影响。矿物尘埃和生物质燃烧产生的气溶胶是这一区域输出的两个重要组成部分。它们起源于不同的环境，并通过不同的机制排放，但都可以从边界层被抬升到自由对流层，随后由盛行的西风向东传输。因此，它们的路径可能在东亚和邻近的太平洋地区交汇。尘埃与黑碳共存的环境重要性不仅在于这两种气溶胶类型的同时存在。尘埃通常会散射太阳辐射，而黑碳（BC）则吸收辐射；它们的共存和可能的混合可以改变气溶胶的光学特性、辐射效应、吸湿性、成云能力以及大气的吸收预算（Sokolik和Toon，1996；Sicard等人，2012；Bond等人，2013；Bellouin等人，2020）。此外，与黑碳相关的酸性气体和颗粒物成分，包括含硫和氮的化合物以及有机酸，可能与碱性尘埃矿物发生异质反应。这些反应可以产生更多的吸湿性盐类，并增加钙（Ca）、铁（Fe）和磷（P）等矿物成分的溶解度（Usher等人，2003；Sullivan等人，2009；Nenes等人，2011；Paris和Desboeufs，2013；Stockdale等人，2016；Tang等人，2017）。

矿物尘埃是在强风将干旱和半干旱表面的松散物质卷起时释放的。北半球尘埃带的主要来源区域包括撒哈拉沙漠、阿拉伯沙漠、塔尔沙漠、塔克拉玛干沙漠和戈壁沙漠（Prospero等人，2002；图1）。在东亚和西北太平洋地区，尘埃爆发最频繁的时间是从冬季到春季，特别是2月至5月（Duce等人，1991；Tsai等人，2025）。尘埃的抬升可能与天气系统中的气旋和锋面、中尺度对流或局部沙尘暴有关（Koch和Renno，2005；Wang和Fang，2006；Emmel等人，2010；Knippertz和Todd，2010；Zhang等人，2024）。一旦被抬升到自由对流层，尘埃可以通过强西风传播数千公里。

黑碳气溶胶是由农业残留物、草地、森林和其他植被的燃烧产生的。在东亚，尤其是中南半岛，是重要的黑碳来源区域（图1）。农业和景观燃烧在大约2月至5月的旱季最为活跃（Adam等人，2021；Li等人，2024）。热对流、地形强迫上升以及锋面或低气压槽相关的抬升可以将黑碳排放物注入自由对流层。低层急流和中纬度槽前的汇聚可以进一步增强低层和中层大气的抬升和向东传输（Cheng等人，2013；Yen等人，2013；Ding等人，2015）。

因此，关键问题不仅仅是春季是否同时存在尘埃和黑碳气溶胶，而是在哪些天气条件下黑碳气溶胶进入由尘埃占据的传输通道。答案取决于排放的时间、抬升的高度以及随后气旋和反气旋的发展情况。在监测点同时出现并不意味着这两种气溶胶在粒子尺度上发生了混合：它们可能保持垂直分离，或者在同一层内重叠，或者仅在到达前短暂相遇。这种区分对于解释化学老化和辐射效应至关重要。

铝因其在地壳中的丰度以及通常有限的人为贡献而被广泛用作矿物尘埃的示踪剂（Prospero等人，1987；Duce等人，1991）。黑碳气溶胶主要由细小的碳质物质组成，包括有机碳（OC）和黑碳（BC），并含有硫酸盐、硝酸盐、铵、氯化物和钾等无机成分（Andreae和Merlet，2001；Akagi等人，2011）。在扣除尘埃和海盐的贡献后，钾通常被用作黑碳影响的指标（Hsu等人，2009；Urban等人，2012；Achad等人，2018；Li等人，2021；Jung和Kang，2022）。与尘埃相关的钙的溶解度也可以指示大气的处理过程，前提是需要结合传输历史、污染暴露、云处理和矿物学进行解释（Krueger等人，2004；Laskin等人，2005；Sullivan等人，2009；Hu等人，2026）。

先前的观测发现了不同的尘埃-黑碳垂直结构。在非洲，尘埃和黑碳层通常是分开的，它们的相对高度取决于位置和季节（Johnson等人，2008；Tesfaye等人，2011）。在热带南美洲，雨季时非洲的尘埃和黑碳气溶胶可能共存在一个混合的跨大西洋层中，而旱季时边界层中可能同时出现区域尘埃和局部烟雾（Baars等人，2012；Darbyshire等人，2019）。在东亚，台湾、韩国及周边地区的山区和沿海站点报告了尘埃和黑碳的同时存在（Wai等人，2008；Hsu等人，2012；Tsai等人，2012；Nguyen等人，2015；Huang等人，2019）。然而，将这两种气溶胶类型结合在一起的传输过程及其相对贡献仍不甚清楚。

位于台湾中部的芦林大气背景站（LABS）海拔2862米，靠近亚洲大陆的东部边缘。先前的研究表明，该站位于东南亚黑碳气溶胶向西北太平洋传输的路径上（Lin等人，2013；Yen等人，2013；Chuang等人，2016b；Huang等人，2019）。最近的研究还表明，来自单一或多个混合来源的尘埃，包括东亚和非东亚来源的尘埃，可以经过LABS并继续向太平洋转移（Tsai等人，2025）。因此，LABS提供了研究尘埃和黑碳路径如何交汇、它们的垂直结构如何演变以及不同传输机制下化学老化如何变化的机会。

参考文献片段
芦林大气背景站观测
LABS站点（23.47°N，120.87°E；海拔2862米）位于台湾中部（图1）。由于春季时它经常位于行星边界层之上，因此适合监测从大陆东亚向西北太平洋传输的自由对流层气团。我们重点研究2010年，这一年该地区出现了活跃的尘埃爆发和强烈的黑碳传输（Uno等人，2011；Huang等人，2016；Tan等人，2017）。

每小时气象观测和LABS的气象与气溶胶观测
图2总结了2010年的气象和气溶胶观测情况。UTC时间01:00（当地时间09:00）的风向主要是南风到西南风，最大风速超过10米/秒（图2a）。东北季风季节（大约10月至次年5月）期间偶尔会出现东北风流。频繁的南风到西南风有利于将东南亚的黑碳气溶胶传输到西北太平洋。

结论
本研究调查了2010年台湾中部LABS站点31天内尘埃和黑碳示踪剂同时升高的情况。观测到的气溶胶组成与SYPN尘埃报告、MODIS活跃火灾检测、CALIPSO气溶胶剖面、MERRA-2再分析数据以及HYSPLIT backward轨迹相结合，以确定它们的来源区域、传输路径、垂直配置、相对贡献和化学老化。

作者署名
Fujung Tsai：撰写 – 原始草稿、方法论、调查、正式分析、概念化。
Chung-Te Lee：撰写 – 审稿与编辑、资源、调查。
Wei-Nai Chen：撰写 – 审稿与编辑、可视化、软件、数据管理。
Ting-Yu Huang：撰写 – 审稿与编辑、可视化、软件、数据管理。
Shih-Yu Chang：撰写 – 审稿与编辑、资源、调查。
Hung-Yu Chen：撰写 – 审稿与编辑、资源、调查。

未引用的参考文献
Global Modeling and Assimilation Office, 2015a; Global Modeling and Assimilation Office, 2015b; Global Modeling and Assimilation Office, 2015c。

数据可用性
本研究中使用的所有测量数据均可在支持信息S1的表S1中找到（https://doi.org/10.5281/zenodo.22249943）。MERRA-2再分析数据可从NASA Goddard Modeling and Assimilation Office获得，包括气溶胶浓度的瞬时三维集合（inst3_3d_aer_Nv）（2015a）、气象集合（inst3_3d_asm_Np）（2015b）和二维气溶胶排放集合（tavg1_2d_adg_Nx）（2015c），版本5.12.4，网址为//disc.gsfc.nasa.gov/datasets。

利益冲突声明
作者声明他们没有已知的竞争性财务利益或个人关系可能会影响本文所述的工作。

致谢
本工作得到了台湾国家科学技术委员会的支持。我们感谢Lin Neng-Huei教授、Lin Yu-Chi教授和Chuang Ming-Tung博士提供来自芦林山的气溶胶数据。我们还要感谢Tu Jien-Yi教授提供地面天气观测数据。