东地中海背景站点气溶胶原位光学特性：季节变化、区域传输与源归因

《Atmospheric Environment》：In situ aerosol optical properties in the background Eastern Mediterranean: seasonal variability, regional transport, and source attribution

　　

研究人员首次在塞浦路斯区域背景站点开展为期一年的气溶胶散射与吸收观测；化石燃料燃烧主导黑碳（black carbon，BC）浓度，生物质燃烧影响较小；散射系数（scattering coefficient，b_Sca）与吸收系数（absorption coefficient，b_Abs）在午后晚些时候增强，并与北风相关；单次散射反照率（single scattering albedo，SSA）呈明显季节性，冬季低、夏季高；中东空气团对气溶胶散射、吸收和BC浓度贡献最大。

研究背景方面，东地中海与中东（Eastern Mediterranean and the Middle East，EMME）是气候变化热点，气溶胶通过散射太阳辐射产生冷却效应，也通过吸收作用加热低层大气，其光学特性决定辐射效应方向。光谱散射系数（b_Sca）和吸收系数（b_Abs）受波长、粒径、形状和化学组成控制，并受排放源、混合与老化过程影响；?ngstr?m散射指数（scattering ?ngstr?m exponent，SAE）、?ngstr?m吸收指数（absorption ?ngstr?m exponent，AAE）和SSA等内禀参数对源区识别和辐射效应评估尤为重要。东地中海受中东和北非沙漠粉尘、城市碳质羽流、石化工业、海洋气溶胶及土耳其和巴尔干大陆污染外流共同影响，气溶胶环境复杂；但东黎凡特盆地原位散射与吸收长期观测不足，背景东地中海气溶胶光学特性的季节变化和源依赖仍待阐明。为此，研究人员在塞浦路斯区域背景站点开展综合表征，以建立近地面气溶胶光学特性基线并改进气溶胶—气候效应评估。

研究人员在Agia Marina Xyliatou（CAO-AMX；35°02′17″N，33°03′28″E；532 m asl）站点开展2022—2024年观测，该站属ACTRIS和AERONET网络。研究得出：b_Sca呈夏季最大、冬季最小，b_Abs冬季较高且8月次峰，SSA夏高冬低，BC以液态化石燃料燃烧贡献为主；散射与吸收日变化较弱但午后至傍晚增强，与北风转换有关；中东气团是吸收和BC的主要源区，而散射受中东、北非和南欧气团共同影响。该研究提供了背景东地中海近地面气溶胶光学现象学基线，对改进气溶胶辐射强迫和气候效应评估具有重要意义。

技术方法上，研究人员用积分浊度计连续测量450、525、635 nm的b_Sca，用AE33滤膜光度计测量七波长b_Abs和BC，并以aethalometer模型区分液态化石燃料燃烧BC（BC_lf）与固体燃料/生物质燃烧BC（BC_sf）；结合PM₁₀/PM_2.5、痕量气体、24 h PM₁₀化学组分（OC/EC、离子、微量元素）和气象数据；采用HYSPLIT 72 h后向轨迹、潜在源贡献函数（potential source contribution function，PSCF）、浓度权重轨迹（concentration-weighted trajectory，CWT）、条件概率函数（conditional probability function，CPF）和双变量极坐标分析；用IMPROVE公式估算粉尘，OM=OC×2.1，海盐由相关离子求和。样本来源为CAO-AMX/AMX站点2022—2024年观测。

结果部分如下。4.1 散射气溶胶特性：逐月b_Sca,525呈双峰年变化，夏季主峰（50.34±23.18 Mm^?1），11月次增强，冬季最低（35.81±29.13 Mm^?1）；SAE_450-525春季较低（约1.49），反映粗颗粒粉尘贡献，夏季较高（1.79），反映细颗粒和二次气溶胶贡献，年均1.63±0.48。PM₁₀春季高而b_Sca低、夏季PM₁₀与秋季相近但b_Sca更高，表明质量散射效率（mass scattering efficiency，MSE）存在季节差异；b_Sca,525与PM_2.5相关性最强（R²=0.54），与PM₁₀相关性较弱。日变化上，春夏季午后至傍晚b_Sca,525显著升高，夏季约20:00达约56 Mm^?1，与风向转北风、污染气溶胶累积有关；化学组分上，SO₄^2?、K⁺、NH₄⁺和NO₃^?与b_Sca,450相关，高b_Sca时粉尘占比升高。4.2 吸收气溶胶特性：b_Abs,520在11—2月最高（约5—5.5 Mm^?1），8月次增强；年均b_Abs,370为6.70±5.21 Mm^?1；AAE_470-950年均1.26±0.14，季节变化有限，春季略高；b_Abs,520日变化在所有季节均于中午至午后升高（17—18:00 LST峰值），与b_Sca,525日变化对应，指示共同传输驱动机制；b_Sca,525与b_Abs,520相关性春季最弱（R²=0.27），秋冬较强（0.61、0.77）。4.3 黑碳浓度与来源：BC逐月变化弱但11—1月最高（0.65—0.75 μg m^?3），5—6月最低（0.40 μg m^?3）；年均BC为0.52±0.42 μg m^?3，BC_lf年均0.34±0.32 μg m^?3并主导各季（约60—65%），BC_sf为0.18±0.15 μg m^?3且季节变化弱；BC_lf和BC_sf日变化均于午后约18:00升高，与北风有关；BC占PM₁₀和PM_2.5分别为2.4%和4.8%，BB%年均37.6%。4.4 单次散射反照率：SSA₅₂₅年均0.894±0.041，夏季最高（0.917±0.024），冬季最低（0.868±0.044）；夏季[(SO₄^2?+NO₃^?+NH₄⁺+K⁺)/BC]最高（12.4），支持夏季散射过程增强；SSA-AE年均?0.028±0.06，70%观测为负值，指示全年存在粉尘背景气溶胶；dSSA=SSA₆₃₅?SSA₄₅₀显示正dSSA多对应低SAE，指示粉尘或粉尘混合贡献。4.5 扇区贡献：双变量极坐标显示强风下b_Sca高值主要来自南部，b_Abs高值主要来自东部；SAE低值见于西/西南风，高值见于东/北风；AAE高值见于西南和北，东部最低；SSA高值（0.93—0.96）见于西/西南（粉尘和海洋气溶胶），低值（0.85—0.87）见于东部碳质气溶胶。CWT和PSCF表明中东是b_Abs、BC、BC_lf和BC_sf的主要热点源区；b_Sca高值受中东、土耳其、巴尔干及利比亚、埃及、沙特阿拉伯中部和美索不达米亚平原沙漠影响；北（土耳其）和西（地中海）扇区b_Sca为32—39 Mm^?1，东北和西北扇区为39—41 Mm^?1；高SAE与土耳其西部和东南欧气团相关，高AAE与西撒哈拉强粉尘事件相关，SSA高值主要与地中海和爱琴海气团相关。

讨论与结论部分指出，中东是东黎凡特盆地颗粒物污染的主要热点，对碳质气溶胶贡献突出，并可能对辐射强迫和变暖产生正反馈；EMME人为污染排放上升对空气质量、健康和区域增温构成警示，区域背景站点持续监测有助于识别污染源和趋势。研究结论可概括翻译为：本研究首次提供背景东地中海近地面气溶胶光散射与吸收过程的综合现象学；CAO-AMX 2022—2024年观测显示b_Sca,525夏高冬低，b_Abs,520冬季和8月较高；散射和吸收日变化较弱，午后/傍晚增加可能与局地风转北风累积污染气溶胶有关；SAE从近负值至约2.5，季节均值1.49（春季，粉尘影响）至1.79（夏季，细颗粒和二次气溶胶）；AAE年均1.26±0.14，在南部（Sahara）和东部（Middle East）粉尘事件中最大，吸光有机气溶胶影响较小；SSA年均0.89±0.04，夏高冬低，由夏季散射增强和冬季BC升高驱动；BC年均0.52±0.42 μg m^?3，BC_lf各季占约60—65%；b_Sca与b_Abs相关性弱（季节R²=0.27—0.77），表明散射和吸收气溶胶来源不同且多为远源；东风湿最大b_Abs和BC，中东为主要污染源，b_Sca受中东、北非和南欧气团影响；土耳其、巴尔干和亚洲大陆气团提高SAE，北非和地中海轨迹对应最低SAE；Sahara粉尘提高AAE，中东粉尘污染气团因BC较高而AAE较低。该研究为改进背景东地中海气溶胶—气候相互作用模拟提供基线，并建议整合粒径分辨光学特性、化学组成和柱状气溶胶特征以改进源归因及辐射效应评估。