氢 - 氨 - 甲烷火焰中火焰面对热声不稳定性的响应

《Combustion and Flame》：Flame surface response to thermoacoustic instabilities in hydrogen–ammonia–methane flames

　　

摘要
本研究探讨了高压火焰中燃料组成变化导致不同热声模式激发的潜在耦合机制。利用 100 kHz OH 平面激光诱导荧光（OH-PLIF）技术在 10 bar 下的氢气、甲烷和氨气火焰中对释热波动进行了时间分辨测量。通过 2.5 MHz 记录的同步压力波动测量，将释热振荡与观察到的共振声模式联系起来。开发了一种利用成熟计算机视觉技术的语义分割模型，以提取传播的 OH 边缘前沿。模型生成的火焰等值线用于评估火焰表面积密度及火焰曲率统计量。观察到随着氢被氨取代，火焰刷厚度增加，在火焰基部存在显著差异，而在火焰尖端附近这种差异减小。氢气火焰伴随的优选扩散效应也被证明会产生高释热、低表面变化和火焰基部低净曲率。在火焰尖端附近，较大的负曲率偏差直接与氢浓度相关，表明氢气火焰中尖点形成速率增加和局部火焰表面快速湮灭。对几种显著不稳定幅值的情况量化了非定常释热的时间分辨演化，这些情况特征为两种共振声模式之一。激发燃烧室全波热声模式的情况显示，在整个声学压缩过程中反应物区域迅速减小。相比之下，激发半波模式的情况表现出持续时间更长的反应物消耗。这种反应物消耗还发生在流场中的不同区域，突显了反应物组成和动力学时间尺度在支持激发半波模式方面的作用。这些发现通过添加甲烷和氨得到了证实，两种情况下观察到类似的火焰结构变化。这一发现表明，主导声模式的转变可以与特定的燃料组成解耦，而可以用支配火焰运动学的基本速率控制过程来描述。

新颖性与意义声明
本工作为高压下燃料灵活的 NH3–H2–CH4 微混合燃烧器提出了三项重要且新颖的进展。首先，表明燃料组成变化导致主导热声模式的转变是由反应物持久存在于合并火焰区引起的，这是微混合架构独有的行为。其次，通过对时间分辨 OH-PLIF 测量进行定量分析，将火焰结构和运动学的全局变化与火焰曲率和火焰表面积密度的局部变化联系起来。最后，这一分析得益于机器学习工具的开发，用于从 OH-PLIF 图像中提取火焰前沿，证明了相较于传统处理方法的进步。这些发现共同揭示了支配火焰传播和热声激发的潜在速率控制过程，可直接应用于现有燃烧器的改造。

引言
快速全球化及其导致的温室气体排放增加促使了众多实施可持续能源生产方法的倡议。其中一项倡议是利用无碳燃料来减少或完全消除发电过程中的二氧化碳副产品 [1]。两大主要燃料前景是氢气和氨气。氢气具有所有燃料中最高的质量能量密度，但体积能量密度有限，给大规模储存和运输带来挑战 [2]。此外，氢气火焰的高反应活性带来了显著的回火风险。相反，氨气由于其广泛应用于农业行业而拥有现成的基础设施，并且比液态氢具有更大的体积氢密度。催化技术的最新发展也可以促进氨分解为 H2 和 N2。然而，氨燃烧存在反应动力学缓慢和显著的氮氧化物排放问题。因此，在燃气轮机燃烧器中利用氢气气氨气将需要改造现有的天然气燃料燃烧器，以解决这些燃料不同的热化学特性。

面向燃料灵活的燃气轮机燃烧器的技术进步需要考虑燃料组成对热声敏感性的影响。这在操作于贫燃熄火极限附近的贫预混燃烧器中尤为相关，因为局部当量比的小扰动会导致反应长度和时间尺度的强烈变化 [3]，[4]。火焰传播基本特性的这些变化会对非定常释热产生巨大影响，促进速度波动诱导释热波动的机制，并与声学扰动形成闭环反馈。一种常见的实验方法是通过扬声器谐波激励火焰来探测这种反馈 [5]，[6]，[7]，从而映射一系列独立控制频率和幅值下的火焰响应。这些实验允许独立于燃烧室声学特性地推广火焰响应，捕获所有研究频率下建设和破坏性耦合机制的叠加。相反，促进自激燃烧不稳定性的实验允许观察可能因外部激励而掩盖的微妙耦合机制和固有火焰动力学。这些实验对燃气轮机应用尤为相关，因为较低幅值的不稳定性可能源于多种耦合机制 [8]，[9]，[10]。此外，这些系统明确的边界条件便于在发动机相关条件下进行成本效益高的火焰响应研究。这些实验以牺牲外部谐波激励选项为代价，换取了在发动机相关条件下研究火焰响应的能力。

燃料组成对热声耦合机制的影响可与预混湍流火焰传播的区别联系起来。例如，甲烷火焰通常以低拉伸敏感性为特征 [11]。因此，流体动力扰动将对火焰表面积产生主导影响，导致随后的释热振荡 [12]。相比之下，氢气火焰对热扩散不稳定性的易感性增加，当缺乏反应物的质量扩散率超过热扩散率（Le<1）时即出现此现象 [13]。氢气穿过火焰的优选扩散对拉伸敏感性和湍流火焰速度有显著影响 [14]，[15]，[16]，[17]。因此，流体动力波动不仅会在火焰面积上产生波动，还会在火焰速度上产生波动。这种火焰速度扰动可以通过运动学恢复进一步扭曲局部火焰面积 [18]，[19]。火焰对分子扩散的敏感性也与压力敏感，突显了在应用相关压力下实验研究燃料组成对速度诱导耦合机制影响的需要 [20]，[21]。Rieth 等人 [20] 最近的直接数值模拟强调了常压下氢原子扩散的重要性，以及该现象在 10 atm 下的衰减。他们指出，这种幅度的减小可能会增加火焰发展热扩散不稳定性的趋势。尽管最近的氨研究显示出与甲烷相似的流动应变敏感性，但 H2-NH3 混合物的拉伸敏感性随氢分数呈非单调变化 [15]，[22]。此外，即使在不可拉伸层流火焰速度与甲烷相当的情况下，H2-NH3 燃料混合物的熄火应变率也可能大得多 [23]。

对随燃料组成变化产生的不同耦合机制的实验研究需要高保真释热测量，既能空间又能时间上解析关注的动力学。在运行于较高热功率密度的实际火焰中，这尤为具有挑战性，因为增加的湍流强度会创造更宽的光谱来支配火焰传播尺度。激光技术的最新进展提高了诊断工具（如 OH 平面激光诱导荧光（OH-PLIF））的动态范围能力 [24]，[25]，[26]。OH 在本研究中尤为引人关注，因为经典的火焰化学理解表明，当释热最大化时，OH 浓度出现最陡峭的梯度，使得空间分辨的 OH 测量可作为定性的释热场。OH 边缘前沿的提取仍然是 OH-PLIF 图像分析中至关重要的后处理步骤。传统的边缘检测方法涉及对原始图像进行滤波、阈值处理和二值化 [27]，[28]。先前的研究成功利用了这些分割方法，但这些方法的关键局限性仍然存在。如前所述，在高湍流火焰中，即使在同一图像内，也观察到很大范围的 OH 信号强度。此外，激光片吸收和片层剖面不均匀性等效应进一步导致了 OH 强度梯度的空间变化。因此，二值化的特定阈值参数需要仔细调节，并且针对涵盖不同燃料组成的大数据集，通常无法找到一组令人满意的参数。随着机器学习的最新进展，神经网络的图像分类方法为传统的 OH-PLIF 处理方法提供了替代方案。例如，Guo 等人 [29] 利用卷积网络人为增加了 100 kHz OH-PLIF 测量的采样率。Zhang 的另一项研究 [30] 成功实施了一种语义分割模型，能够识别液燃料旋流稳定火焰的附着和抬升区域。然而，经过训练以识别宽范围燃料组成下 OH 边缘前沿的单一样网络的有效性尚未得到证实。

本研究在高压条件下实验研究了燃料灵活微混合燃烧器中可能产生的不同热声耦合机制。之前对该燃烧器的研究表征了宽范围燃料组成下燃烧不稳定性的方向敏感性，并利用 OH-PLIF 将这些变化与声学波通过时的火焰结构扰动联系起来 [31]，[32]。发现添加天然气会增加极限环不稳定幅值，激发燃烧室的全波纵向（2L）模式。在添加足够的天然气后，观察到向半波（1L）模式的转变。虽然 H2-NH3 燃料混合物没有促进任何显著幅值的不稳定性，但三元燃料混合物也导致了 1L 和 2L 模式的激发，显示出对甲烷和氨添加的敏感性。本工作执行 100 kHz OH-PLIF 测量，以研究对燃烧室中 2L 和 1L 热声模式激发贡献的潜在耦合机制。利用当代机器学习技术提取 OH 边缘前沿，证明了一种鲁棒的方法来识别宽范围动力学时间尺度下的显著 OH 梯度。展示了几种火焰前沿分析，包括火焰表面变化和火焰曲率统计量，并与非定常反应物消耗的时间分辨研究以及导致观察到的动力学的火焰 - 湍流相互作用讨论一同呈现。

章节片段
燃烧器设计
图 1 展示了本研究使用的实验配置。燃烧器由三个主要部分组成。空气风箱供应未混合热空气，在进入燃烧室之前分配到多级多元件微混合喷射器（M3）。空气风箱和微混合器之间的过渡包含一个阻塞孔板，确保每个喷射器元件提供均匀的气流，并将空气供应与...解耦

操作条件与全局动力学
表 1 提供了本工作研究的操作条件摘要。实验在 0.454 ± 0.005 kg/s 的恒定空气流量下进行。在 11 ± 0.8 bar 的腔体压力下，维持 758 ± 3 K 的空气入口温度。改变当量比（?），使计算火焰温度（Tad）保持在 1950 ± 25 K 恒定。此目标燃烧器出口温度与高联合循环效率燃气轮机发动机一致 [34]。

燃料组成
利用语义分割进行边缘跟踪
OH 在时间和空间上代表了火焰中释热的位置 [35]，[36]，[37]，[38]。因此，提取 OH 边缘前沿允许对火焰表面变化和火焰曲率统计量进行定量分析。为了识别宽范围燃料组成下的显著 OH 梯度，为本研究开发了一个卷积神经网络（CNN）模型。该模型采用带有 ResNet-101 图像分类的 Deeplabv3+ 语义分割架构

燃料组成与火焰结构
首先在观察到可忽略不计的燃烧动力学（p'≤ 1%）的一组案例中进行火焰结构评估。这允许对火焰表面位置和局部曲率进行统计分析。从模型输出中提取火焰边缘。然后移除每个轮廓的左边缘，因为该边缘不邻接 OH 区域，而是模型的伪影。

右边缘也从反应物平流至视场以外的实例中予以移除。

**H2-N2-CH4燃料混合物的火焰动力学**

此前在该燃烧器中开展的实验表明，通过添加甲烷和氨，氢含量的充分降低会导致自激热声不稳定性的产生[31]。氢添加对局部火焰表面的显著影响，以及先前研究中发现的失稳幅度与氢浓度之间的反比相关性，促使我们探究局部火焰表面对声波扰动的响应关系。

**三元燃料混合物的火焰动力学**

对应H2-NH3-CH4燃料混合物的T1和T2工况的反应物面积时间历程如图11所示。与图9(a)所示的2L工况不同，图11(a)中的T1工况未显示出相同的陡峭前缘反应物消耗特征。面积衰减持续约270微秒，且斜率在整个过程中逐渐减小。此外，氨浓度从η = 0.5小幅度增加至η = 0.42导致转变为图11(b)所示的1L共振模式。

**结论**

在高压H2-NH3-CH4稀薄预混燃烧器中研究了声波扰动引起释热振荡的机制。以脉冲模式配置在100 kHz帧率下进行了时间分辨OH-PLIF测量。开发了一种机器学习网络，用于在不同燃料组分范围内稳健地提取OH边缘前沿。火焰面密度分析表明，随着氨替代氢，火焰刷厚度增大，尤其是在火焰区域附近。

**CRediT作者贡献声明**

Tristan T. Shahin：写作 – 审阅与编辑、写作 – 原创草稿、方法论、调查研究、正式分析、数据整理。Alexander J. Hodge：写作 – 审阅与编辑、方法论、调查研究、数据整理。Benjamin K. Murdock：写作 – 审阅与编辑、方法论、调查研究、数据整理。Rohan M. Gejji：写作 – 审阅与编辑、概念构思。Robert P. Lucht：写作 – 审阅与编辑、资助获取、概念构思。Carson D. Slabaugh：写作 –

**利益冲突声明**

作者声明不存在已知的可能影响本文所报告工作的竞争性经济利益或个人关系。

**致谢**

本工作由美国能源部大学涡轮系统研究（UTSR）项目资助（编号：DE-FE0032074，项目经理：Andrew O'Connell）。本工作中使用的高速成像设备通过国防大学研究仪器项目资助（编号：FA9550-16-1-0534和FA9550-23-1-0403，项目经理：Chiping Li）购得。

Tristan T. Shahin | Alexander J. Hodge | Benjamin K. Murdock | Rohan M. Gejji | Robert P. Lucht | Carson D. Slabaugh