《Diamond and Related Materials》：Revealing the dominant decoherence mechanism in high?nitrogen shallow NV centers through dielectric interface engineering
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摘要金刚石中的浅埋氮-空位（NV）中心是有前景的室温自旋量子比特，适用于纳米尺度量子传感。然而，表面相关的涨落会破坏NV电荷态的稳定性并降低自旋相干性。在此，我们提出一种两步表面钝化策略，即先对金刚石表面进行氧端基处理，再覆盖一层Al2O3介质层。该组合表面处理方法有效抑制了
摘要
金刚石中的浅埋氮-空位（NV）中心是有前景的室温自旋量子比特，适用于纳米尺度量子传感。然而，表面相关的涨落会破坏NV电荷态的稳定性并降低自旋相干性。在此，我们提出一种两步表面钝化策略，即先对金刚石表面进行氧端基处理，再覆盖一层Al2O3介质层。该组合表面处理方法有效抑制了表面相关噪声，使自旋相干时间T2相对于未处理金刚石提高了1.49倍。在可变横向磁场下的自旋回波测量结果显示，随着磁场强度增加，退相干速率整体降低，但各样品之间的差异在较高磁场下趋于减小。这一行为与表面电场噪声贡献逐步降低、体内自旋噪声相对贡献逐步增加相一致，在高氮金刚石中，取代氮自旋预计将提供重要的噪声贡献。本工作区分了浅埋NV系统中表面电场噪声与体内自旋噪声的相对贡献，并为基于NV的量子传感平台提升自旋相干性提供了一条可行的表面工程路线。
引言
金刚石中的负电荷氮-空位（NV?）中心是室温量子传感、纳米磁力计和量子信息处理领域的强大平台[1]、[2]、[3]、[4]，其优势在于光学自旋初始化与读出、原子级空间分辨率以及环境条件下的稳健自旋相干性[5]、[6]、[7]、[8]、[9]。埋深在金刚石表面10 nm以内的浅埋NV?中心对于探测近表面磁信号和以纳米级空间分辨率研究界面物理现象具有极高价值[10]、[11]、[12]、[13]、[14]。然而，两条主要的退相干途径会严重降低其传感性能：一是与未终止的碳悬挂键、残余缺陷和近表面电荷陷阱相关的表面电荷涨落[15]、[16]、[17]，其产生局部电场噪声；二是与周围自旋浴相关的体内自旋噪声，包括取代氮缺陷[18]。表面电荷涨落还会扰乱中性NV0与自旋活性NV?之间的电荷态平衡，使功能性NV?群体不稳定，并产生电场诱导退相位效应，缩短自旋相干时间T2。尽管已有大量研究致力于通过界面工程来减轻浅埋NV集合中的表面诱导退相干[19]、[20]、[21]、[22]、[23]，但在具有外延浅埋NV层的高氮金刚石中，表面相关噪声与体内自旋噪声的相对贡献仍未得到充分区分，限制了浅埋NV自旋性能的针对性优化。Al2O3是半导体技术中广泛使用的介质钝化材料，也已被探索用于基于NV的量子传感[24]。其介电和绝缘特性有助于抑制表面电荷涨落[25]，使其成为金刚石表面钝化的有前景材料。
在此，我们采用微波等离子体化学气相沉积（MPCVD）在高氮HPHT金刚石上外延生长纳米尺度浅埋NV层。设计两种表面工程方案进行系统对比：不经表面预处理的直接Al2O3钝化和结合氧端基处理与后续Al2O3介质盖层的两步钝化。采用可调横向场自旋回波测量来区分表面电场噪声与体内自旋噪声的相对贡献。氧辅助的Al2O3钝化显著降低了表面相关噪声，使NV自旋相干时间T2相对于未处理样品提高了1.49倍。所有测试样品的退相干速率均随横向磁场增加而整体降低，且各样品之间的差异在较高磁场下趋于减小。这一行为与表面电场噪声贡献逐步降低、体内自旋噪声相对贡献逐步增加相一致。这些结果阐明了浅埋NV系统中表面相关与体内退相干通道之间的相互作用，并建立了一种两步表面改性策略以提升浅埋NV量子传感器的相干性。
章节摘要
浅埋NV层的制备
将商用（100）取向高氮HPHT单晶金刚石衬底分别在丙酮、乙醇和去离子水中超声清洗15分钟，随后用氮气干燥。所有预刻蚀和外延生长步骤均在MPCVD反应器中完成：衬底在900 °C下用400 sccm纯氢预刻蚀40分钟以去除表面污染物。随后在880 °C、3200 W微波功率下同质外延沉积纳米尺度浅埋NV层。
结果与讨论
MPCVD外延能够制备高质量浅埋NV层，同时避免离子注入导致的晶格损伤[26]、[27]、[28]、[29]。图2展示了采用不同MPCVD外延时间制备的浅埋NV层的PL特性，其中所有PL信号均归一化至金刚石的一阶拉曼峰以便定量对比。位于约575 nm和约637 nm的两条清晰分辨的零声子线（ZPL）分别对应于
结论
本工作展示了一种结合氧端基处理与ALD Al2O3钝化的两步表面工程策略，阐明了高氮金刚石中浅埋NV中心内部竞争的退相干机制。该协同钝化架构有效抑制了表面电荷涨落，使NV自旋相干时间（T2）相对于未处理表面提高了1.49倍。重要的是，横向场自旋回波测量揭示
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利益冲突声明
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致谢
本工作由国家重点研发计划（项目编号：2023YFB3811700、项目编号：2022YFE0110900）；国家自然科学基金（项目编号：52302040）；中国博士后科学基金（项目编号：2025 T181141、项目编号：2023 M730840）；特种环境先进复合材料科学技术国家重点实验室科学基金（项目编号：JCKYS2024603C006）；"新时代长江优秀"
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